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    Structural Changes of Highly Active Pd/MeOx (Me = Fe, Co, Ni) during Catalytic Methane Combustion

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    Fe2O3, Co3O4 and NiO nanoparticles were prepared via a citrate method and further functionalized with Pd by impregnation. The pure oxides as well as Pd/Fe2O3, Pd/Co3O4, and Pd/NiO (1, 5 and 10 wt % Pd) were employed for catalytic methane combustion under methane lean (1 vol %)/oxygen rich (18 vol %, balanced with nitrogen) conditions. Already, the pure metal oxides showed a high catalytic activity leading to complete conversion temperature of T100 ≤ 500 °C. H2-TPR (Temperature-programmed reduction) experiments revealed that Pd-functionalized metal oxides exhibited enhanced redox activity compared to the pure oxides leading to improved catalytic combustion activity at lower temperatures. At a loading of 1 wt % Pd, 1Pd/Co3O4 (T100 = 360 °C) outperforms 1Pd/Fe2O3 (T100 = 410 °C) as well as 1Pd/NiO (T100 = 380 °C). At a loading of 10 wt % Pd, T100 could only be slightly reduced in all cases. 1Pd/Co3O4 and 1Pd/NiO show reasonable stability over 70 h on stream at T100. XPS (X-ray photoelectron spectroscopy) and STEM (Scanning transmission electron microscopy) investigations revealed strong interactions between Pd and NiO as well as Co3O4, respectively, leading to dynamic transformations and reoxidation of Pd due to solid state reactions, which leads to the high long-term stability

    Tieftemperatur-CO-Oxidation mit Au3+Au^{3+}-Ionen auf TiO2TiO_{2}

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    Au/TiO2Au/TiO_{2}-Katalysatoren, die durch das “Deposition-Precipitation”-Verfahren hergestellt und ohne Kalzinierung eingesetzt wurden, erreichten in der CO-Oxidation hohe, weitgehend temperaturunabhängige Umsätze. Dagegen erschien nach thermischen Vorbehandlungen, z. B. in He bei 623 K, die Umsatz-Temperatur-Charakteristik in der bekannten S-Form, mit Aktivierungsenergien nahe 30kJmol130 kJ mol^{−1}. Charakterisierung der Proben durch XAFS und HAADF-STEM sowie eine Tieftemperatur-IR-Studie von Adsorption und Oxidation des CO zeigten, dass letzteres am frisch präparierten (gefriergetrockneten) Katalysator, der Gold ausschließlich als Au3+Au^{3+} enthielt, bereits bei 90 K durch Gasphasensauerstoff oxidiert wurde. Nach Aktivierung im Reaktantenstrom geht der CO-Umsatz bei niedrigen Reaktionstemperaturen auf Zentren zurück, die AuIIIAu^{III} enthalten, bei höheren Temperaturen wird er von Au0Au^{0} getragen. Nach thermischen Behandlungen wird CO im ganzen Temperaturbereich an Zentren umgesetzt, die ausschließlich metallisches Gold enthalten

    How Different Characterization Techniques Elucidate the Nature of the Gold Species in a Polycrystalline Au/TiO2Au/TiO_{2} Catalyst

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    TiO2TiO_{2}-supported gold species were prepared via the deposition-precipitation route, with conservation of the initial speciation by freeze-drying. The structural and electronic properties of the Au species were investigated by X-ray absorption spectroscopy, electron microscopy, and IR spectroscopy of adsorbed CO in four states. Exclusively AuIIIAu^{III} was deposited on the TiO2TiO_{2} surface in patches ranging from isolated Au ions to three-dimensional clusters. This paper illustrates in detail the unique contributions of all characterization techniques to this structural model
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