Nagy pontosságú számítások az elméleti kémiában: módszerfejlesztés és alkalmazás = High-accuracy calculations in theoretical chemistry: method development and application

Kutatásaink legfontosabb eredménye olyan nagy pontosságú elméleti módszerek kifejlesztése, amelyek alacsonyabb számításigénnyel rendelkeznek, mint a korábban használt módszerek, de pontosságuk nem marad el az utóbbiak mögött. Kutatásaink nyomán lehetségessé vált kvantumkémiai számítások végzése 10-15 atomos molekulákra és gyökökre 1 kJ/mol-nál nagyobb pontossággal. A pályázat keretében számos olyan molekuláris tulajdonság (pl. polarizálhatóságok, mágneses tulajdonságok) nagy pontosságú számítását is lehetővé tettük, amelyek korábban nem voltak elérhetők. Emellett a kifejlesztett és más kvantumkémiai módszereket kiterjedten alkalmaztuk kémiai problémák megoldására különösen a spektroszkópia és a szerves kémia területén. | High-accuracy theoretical methods have been developed, which can provide better computational efficiency than the existing approaches without sacrificing accuracy. Employing these models, high-accuracy calculations (e.g., accuracy of better than 1 kJ/mol for thermochemical properties) can now be performed for molecules and radicals of 10 to 15 atoms. The high-accuracy calculations of molecular properties (e.g., polarizabilities, magnetic properties) that were previously not available have been enabled. Furthermore, the developed and other methods have been applied to chemical problems, especially in the field of spectroscopy and organic chemistry

Magasabb gerjesztések figyelembevétele molekulák és gyökök kvantumkémiai leírása során: módszerfejlesztés és alkalmazás = The role of higher excitations in the quantum chemical description of molecules and radicals: method development and applications

A projekt keretében egyrészt kvantumkémiai módszereket fejlesztettük, másrészt felhasználtuk ezeket kémiailag érdekes rendszerek jellemzésére. Módszereket dolgoztunk ki és teszteltünk magasabb gerjesztések közelítő figyelembevételére a Coupled-Cluster elmélet keretében; továbbfejlesztettük multireferencia módszereinket (mint pl. MR-AQCC), eljárásokat dolgoztunk ki a Born-Oppenheimer közelítésen túlmutató korrekciók és csatolások számítására. Vizsgáltuk szubsztituált benzol kationokban fellépő vibronikus kölcsönhatásokat, a citozin molekula gerjesztett állapotait, valamint kis molekulák és gyökök nagyon pontos képződéshőit határoztuk meg (ún. HEAT eljárás). | During the founding period we have developed quantum chemical methods and applied them to chemically interesting problems. New methods have been developed and tested for the approximate treatment of higher excitations in Coupled-Cluster theory; we have improved our multireference methods (like the MR-AQCC method); worked out new techniques to calculate corrections to the Born-Oppenheimer approximation. We have studied the vibronic effects in substituted benzene radical cations, excited states of cytosine, and obtained very accurate heat of formations for small molecules and radicals (HEAT method)

Géza Schay (1900-1991)

Géza Schay (1900-1991

Theoretical study on the photooxygenation and photorearrangement reactions of 3-hydroxyflavone

The mechanisms of three photodegradation reactions of 3-hydroxyflavone – its photosensitized oxygenation, photooxygenation with 3O2 and photorearrangement into an indanedione derivative – have been investigated by computing the free energy profiles.</p