Untersuchung zur Radionuklidfreisetzung und zum Korrosionsverhalten von bestrahltem Kernbrennstoff aus Forschungsreaktoren unter Endlagerbedinungen : Abschlussbericht

Im Vergleich zu den verglasten Abfällen aus der Wiederaufarbeitung und den Brennelementen aus den LWR stellen die Forschungsreaktorbrennelemente (FR-BE) mengenmäßig einen kleinen Anteil der endzulagernden wärmeentwickelnden Abfälle dar. Die Zusammensetzung der FR-BE variiert untereinander und gegenüber den LWR-Brennelementen. Da das Verhalten der Brennelemente im Endlager von der Zusammensetzung bestimmt wird, müssen alle Typen einer gesonderten Betrachtung unterzogen werden. Desweiteren liegt bei den FR-BE eine höhere $^{235}$U-Anreicherung vor. Im wesentlichen müssen für die direkte Endlagerung in Deutschland die Brennelemente aus den SUR, TRIGA und MTR betrachtet werden. Für die SUR-Brennelemente ist eine Abtrennung des oxydischen $U_{3}O_{8}$-Brennstoffs von der Polyethylenmatrix vorgesehen. Ein Verfahren basierend auf der Verbrennung der Polyethylenmatrix wurde an der TU-München erfolgreich entwickelt. Der so gewonnene Brennstoff ist auf Grund seines geringen Abbrandes für mögliche zukünftige Verwendungen geeignet und soll daher langfristig zwischengelagert werden. Sollte dieses Material letztendlich doch endgelagert werden, so ist dies wegen des geringen Abbrandes unproblematisch. $U_{3}O_{8}$ ist das in der Natur stabilste Uranoxid und unlöslich. Da im Endlager von reduzierenden Bedingungen und einem höheren H$_{2}$-Partialdruck ausgegangen werden kann, ist keine weitere Oxidation zu sechswertigem Uran zu erwarten. Dagegen ist eine weitere Reduktion zum ebenfalls schwer löslichen UO$_{2}$ denkbar. Aufgrund des geringen Abbrandes ist ferner nicht zu erwarten, dass die bei der Umwandlung zu UO$_{2}$ frei werdenden Spaltprodukte einen nennenswerten Beitrag zur Freisetzung liefern werden. In den TRIGA-Brennelementen wird ein Zirkon-Uranhydrid als Brennstoffgemisch eingesetzt. Bislang liegen noch keine Daten über die Langzeitstabilität dieses Materials in Salzlaugen bzw. granitischen Wässern vor. Aufgrund der Beständigkeit gegenüber Säuren und Wasser, die auf der Ausbildung einer Passivierungsschicht von Zirkonoxid auf der Oberfläche beruht, kann davon ausgegangen werden, dass dieses Material eine effektive Barriere unter Endlagerbedingungen darstellt. Eine Ablösung der Passivierungsschicht kann durch Temperaturen oberhalb von 500° erreicht werden. Diese Temperaturen sind für ein Endlager nicht zu erwarten. Sollten trotz der geringen Mengen von endzulagernden TRIGABE genauere Daten hinsichtlich der Korrosionsgeschwindigkeit notwendig sein, würden sich elektrochemische Untersuchungen anbieten, da bei direkten Auslaugexperimenten extrem lange Versuchszeiten eingeplant werden müssten. Schwerpunkt des Projektes waren experimentelle Untersuchung mit metallischen UAL$_{3}$-Al Brennelementen (Materialtestreaktor-Brennelemente (MTR-BE) aus dem Forschungsreaktor DIDO, Jülich) in Salzlaugen und in granitischen Wässern unter anaeroben Bedingungen. Anaerobe Bedingungen wurden gezielt gewählt, denn in einem Endlager werden diese Bedingungen langfristig vorliegen. Desweiteren sollten diese Ergebnisse mit früheren Ergebnissen, die unter aeroben Bedingungen ermittelt wurden, verglichen werden.[...