Manganese oxide-based catalysts for toluene oxidation

Four different catalysts based on manganese oxide were prepared: a perovskite (LaMnO3), via sol-gel method; Mn2O3, rapid method and an Octahedral Molecular Sieve (OMS-2) by two different preparation methods, via solid state (OMSs) and hydrothermal method (OMSh). The physicochemical properties of these catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), N2 adsorption–desorption at −196 °C, thermogravimetric and differential thermal analysis (TGA/DTA), inductively coupled plasma optical emission spectroscopy (ICP-OES) and temperature-programmed reduction with hydrogen (H2-TPR). Their catalytic performances were evaluated in the catalytic oxidation of toluene. Three consecutive catalytic cycles were performed for each catalyst in order to reach steady state performances. In order to assess the stability of the catalysts under reaction conditions, the catalytic performances were studied upon long term experiments running for 24 h at 25% of toluene conversion. For comparison purposes, the catalytic activity of the present manganese oxide catalysts was compared with that of typical industrial catalysts such as a commercial Pd/Al2O3 catalyst containing 0.78% Pd. The crystalline features detected in the XRD patterns, are well-consistent with the formation of the desired structures. Based on their specific surface area and their low-temperature reducibility, the catalysts were ranked as follows: OMSs > Mn2O3 > OMSh > LaMnO3. This trend was in good agreement with the performances observed in the catalytic removal of toluene. A kinetic model was proposed and a good agreement was obtained upon fitting with the experimental data.Se prepararon cuatro catalizadores diferentes a base de óxido de manganeso : una perovskita (LaMnO 3 ), por el método sol-gel; Mn 2 O 3 , método rápido y Tamiz Molecular Octaédrico (OMS-2) por dos métodos de preparación diferentes, vía estado sólido (OMS s ) e hidrotermal (OMS h ). Las propiedades fisicoquímicas de estos catalizadores se caracterizaron por difracción de rayos X (XRD), adsorción-desorción de N 2 a −196 °C, análisis termogravimétrico y térmico diferencial (TGA/DTA), espectroscopia de emisión óptica de plasma acoplado inductivamente (ICP-OES) y reducción a temperatura programada con hidrógeno (H 2-TPR). Sus actuaciones catalíticas se evaluaron en la oxidación catalítica de tolueno. Se realizaron tres ciclos catalíticos consecutivos para cada catalizador con el fin de alcanzar rendimientos de estado estable. Para evaluar la estabilidad de los catalizadores en las condiciones de reacción, se estudiaron los rendimientos catalíticos en experimentos a largo plazo durante 24 h al 25 % de conversión de tolueno. Con fines comparativos, la actividad catalítica de los presentes catalizadores de óxido de manganeso se comparó con la de los catalizadores industriales típicos, como el Pd/Al 2 O 3 comercial.catalizador que contiene 0,78% Pd. Las características cristalinas detectadas en los patrones XRD son consistentes con la formación de las estructuras deseadas. Según su área de superficie específica y su reducibilidad a baja temperatura, los catalizadores se clasificaron de la siguiente manera: OMS s > Mn 2 O 3 > OMS h > LaMnO 3 . Esta tendencia estaba en buen acuerdo con los rendimientos observados en la eliminación catalítica de tolueno. Se propuso un modelo cinético y se obtuvo un buen acuerdo al ajustar con los datos experimentales