Hydrogen induced C-C, C-N, and C-S bond activation on Pt and Ni surfaces

The work has focussed on hydrogen induced bond activation in adsorbed organic molecules and intermediates containin C-S and C-N and C-C bonds on Ni(100), Ni(111), and Pt(111) surfaces. Fluorescence Yield Near Edge Spectroscopy (FYNES) above the carbon K edge was used for adsorbed organic reactants and in-situ kinetic studies of bond activation. Results indicate that the activation is enhanced on Ni relative to Pt. Methylthiolate and methylamine adsorbed on Pt(111) were studied

FLUORESCENCE YIELD NEAR EDGE STRUCTURE (FYNES) : A NOVEL TECHNIQUE FOR IN SITU SURFACE CHEMISTRY

La technique appelée en anglais Fluorescence Yield Near Edge Structure (FYNES) qui est décrite ici représente une progression majeure de notre capacité de déterminer l'hybridation et l'orientation des produits intermédiaires de réaction organique en présence d'une atmosphère réactive. Cette technique emploie le rayonnement synchrotron dans le domaine des rayons X mous pour créer des trous au coeur des molécules adsorbées ; la décroissance de ces trous est alors détectée par leur fluorescence à rayons X caractéristique pendant la désexcitation. Puisque la technique FYNES est une spectroscopie de photon entré, photon sorti, elle est tout à fait compatible avec un milieu gazeux réactif. Des expériences in situ comprenant la chemisorption, le déplacement et la déhydrogénation des molécules organiques contenant le carbone et le soufre sont décrites. La technique FYNES fournit une occasion exceptionnelle d'utiliser les synchrotron pour caractériser les produits intermédiaires de surface et les vitesses de réaction sur des surfaces de catalyste modèles dans un milieu réactif.The Fluorescence Yield Near Edge Structure (FYNES) technique described represents a major advance in our ability to determine the hybridization and orientation of organic reaction intermediates in the presence of a reactive atmosphere. This technique uses synchrotron radiation in the soft x-ray region to create core holes in adsorbed molecules ; the decay of these core holes are then detected by their characteristic x-ray fluorescence during the deexcitation process. Since FYNES is a photon-in, photon-out spectroscopy, it is fully compatible with reactive gaseous environment. In situ experiments are described involving chemisorption, displacement, and dehydrogenation of organic molecules containing Carbon and Sulfur. The FYNES technique provides a unique opportunity for utilizing synchrotron facilities in characterizing surface intermediates and reaction rates on model catalyst surfaces in reactive environments