Observation of coherent transients in ultrashort chirped excitation of an undamped two-level system

The effects of Coherent excitation of a two level system with a linearly chirped pulse are studied theoretically and experimentally (in Rb (5s - 5p)) in the low field regime. The Coherent Transients are measured directly on the excited state population on an ultrashort time scale. A sharp step corresponds to the passage through resonance. It is followed by oscillations resulting from interferences between off-resonant and resonant contributions. We finally show the equivalence between this experiment and Fresnel diffraction by a sharp edge.Comment: 4 pages, 4 figures, to appear in PR

Manipulation cohérente d'atomes et de molécules diatomiques avec des impulsions mises en forme

This thesis deals with the theoretical and experimental study of coherent control of atomic and molecular systems with shaped pulses.At first, we present several experiments of control of coherent transients in rubidium. These transients appear when a two-level system is excited by a perturbative chirped pulse, and are characterized by oscillations in the excited state population. For a strong chirp, we show that a phase step in the spectrum modifies the phase of the oscillations. Then, by direct analogy with Fresnel zone lens, we conceive à chirped pulse with a highly modulated amplitude, allowing to suppress destructive contributions to the population transfer.In a second set of experiments, we focus on quantum path interferences in two-photon transitions excited by linearly chirped pulses. Owing to the broad bandwidth of ultrashort pulses, sequential and direct excitation paths contribute to the excited state population. Oscillations resulting from interferences between these two paths are observed in atomic sodium. Moreover, we show that they are observable whatever the sign of chirp.Theoretically, we study the control of the predissociation of a benchmark diatomic molecule: NaI. Predissociation leads to matter wave interferences in the fragments distribution. First, we show that a suitably chosen probe pulse allows the observation of theses interferences. Next, using a sequence of control pulse inducing electronic transition, we demonstrate the possibility to manipulate fragment energy distribution.Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la manipulation cohérente de systèmes atomiques et moléculaires avec des impulsions mises en forme.Dans un premier temps, nous présentons plusieurs expériences de manipulation de transitoires cohérents dans le rubidium. Ces transitoires cohérents apparaissent lorsqu'on excite un système à deux niveaux avec une impulsion à dérive de fréquence en champ faible, et se traduisent par des oscillations dans la population de l'état excité. Pour une impulsion très étirée, nous montrons qu'un saut de phase dans le domaine spectral modifie la phase des oscillations. Puis, en nous appuyant sur une analogie avec la diffraction de Fresnel, nous concevons une impulsion à dérive de fréquence d'amplitude fortement modulée, permettant de supprimer les contributions destructives au transfert de population.Dans une deuxième série d'expériences, nous nous intéressons aux interférences de chemins quantiques dans les transitions à deux photons induites par des impulsions à dérive de fréquence. Du fait de la grande largeur spectrale des impulsions ultracourtes, les chemins d'excitation séquentiel et direct contribuent au transfert de population dans l'état excité. Les oscillations provenant de l'interférence entre ces différents chemins d'excitation sont observées dans le sodium atomique. De plus, nous montrons qu'elles sont observables quel que soit le signe de la dérive de fréquence.D'un point de vue théorique, nous étudions le contrôle de la prédissociation d'une molécule diatomique modèle : NaI. La prédissociation conduit à l'observation d'interférences d'ondes de matière dans la distribution des fragments. Nous montrons dans un premier temps qu'il est possible d'observer ces interférences en sondant la molécule avec une impulsion judicieusement choisie. Puis, en utilisant une séquence d'impulsions de contrôle induisant une transition entre deux niveaux électroniques de la molécule, nous mettons en évidence la possibilité de manipuler la distribution énergétique des fragments

Manipulation cohérente d'atomes et de molécules diatomiques avec des impulsions mises en forme

TOULOUSE3-BU Sciences (315552104) / SudocSudocFranceF

Nonlinear optics: Terahertz Kerr effect

The optical Kerr effect is a well-known phenomenon in which an electric field creates birefringence in a material. Researchers have now demonstrated this effect using single-cycle terahertz pulses - instead of optical pulses - in a variety of liquid

Nonlinear optics: Terahertz Kerr effect

The optical Kerr effect is a well-known phenomenon in which an electric field creates birefringence in a material. Researchers have now demonstrated this effect using single-cycle terahertz pulses - instead of optical pulses - in a variety of liquid

Cinétiques photo-induites à l'échelle nanoseconde de composés à transition d'état de spin et propriétés optiques de nanoparticules à transition d'état de spin

Ce travail porte sur l'étude des propriétés optiques des composés à transition d'état de spin. Plus précisément, nous avons caractérisé le transition photo-induite de ce type de composé. Pour réaliser ces études, nous avons développé des montages basés sur la technique pompe-sonde résolue en temps. Nous avons alors caractérisé la cinétique de la transition photo-induite de composé du Fe(II) montant ainsi qu'un processus thermique est à l'origine de la transition et amorce un processus de type "nucléation/croissance". De plus, ces études ont été faites pour des poudres composées de particules dont la taille a été réduite. Par ailleurs, nous avons étudié les propriétés optiques de nanoparticules synthétisées sous forme de micelles.This work deals with the study of optical properties of spin-state transition compounds. More precisely, we characterized the photo-induced transition of this complex. To make these studies, we have used two home-built experimental set ups based on time resolved pump-probe techniques. We have shown that thermal mechanism induces nucleation/growth process. Besides, we have studied the effect of particle size on the photo-induced transition. Finally, we have studied the optical properties of nanoparticles.BORDEAUX1-Bib.electronique (335229901) / SudocSudocFranceF

THz-near IR hyper-Raman surface spectroscopy of silicon wafer surface

We recorded the hyper-Raman spectra resulting from the interaction of picosecond visible and ultrashort THz pulses at the surface of (111) silicon wafer. It reveals the signature of the Si lattice phonon and SiO2 mode centered at ~610 cm -1 and ~1100 cm - 1 , respectively. This technique also evidences the growing of the SiO2 layer at the surface of the silicon wafer exposed to ambient ai

Second Harmonic and Hyper-Rayleigh Generation of (111) silicon wafer

Ultrafast time-resolved THz-induced SHG, also named hyper-Rayleigh generation, is performed at the surface of a (111) silicon wafer upon its excitation by a 50 fs IR optical pulse. The evolution of the SHG spectrum is recorded delaying in time the optical pulse with respect to the THz pulse. Upon excitation, we record a broad Stokes and anti-Stokes bands centered around the Si lattice phonon at ~610 cm -1 . The spectral evolution of the SHG signal versus the delay between optical and THz pulses makes it possible to evidence the interference between volume and surface contributions as well as the ultrafast evolution of the hyper-Rayleigh susceptibility upon hot carrier generatio

Frequency resolved cross-correlation between optical and terahertz pulses: application to ultrashort laser pulse characterization

We have analyzed both theoretically and experimentally the spectrum of the optical pulses produced by the interaction of optical and THz pulses in a ZnTe crystal. Recorded as a function of the delay between the two pulses, the resulting spectrogram can be viewed as a frequency resolved cross-correlation between the optical and THz pulses making it possible to characterize the optical pulse

Simple and distortion-free optical sampling of terahertz pulses via heterodyne detection schemes

We present and demonstrate experimentally two simple and distortion-free methods to sample terahertz pulse in zinc-blende-type crystals like ZnTe or GaP. They are based on an optical heterodyne detection scheme which makes it possible to measure the terahertz field by detecting the optical probe beam or its second harmonic. Both are compared to conventional electro-optic sampling and give results in good agreement with the latter