Influence des matières organiques naturelles sur la fixation du plutonium dans les sols

Le comportement des radionucléides anthropiques dans l environnement est fortement conditionné par leur spéciation et notamment par leur association avec les colloïdes organiques. Nous avons cherché à étudier l influence des matières organiques naturelles, en particulier les substances humiques, sur la rétention du plutonium dans les sols. Au cours de cette étude, nous avons prélevé 26 échantillons de sols provenant du massif du Boréon (Mercantour, sud-est de la France). Les acides humiques présents dans ces sols ont été extraits, isolés et purifiés. Nous avons étudié leurs propriétés acido-basiques par les méthodes de l adsorption de baryte et de l adsorption d acétate de calcium, ainsi que par tirages potentiométriques. Nous avons pu ainsi constater que les propriétés acido-basiques des acides humiques étaient relativement homogènes sur l ensemble du site d étude. Les capacités de complexation de ces acides humiques avec le plutonium ont été évaluées par la méthode de l équilibre de dialyse. Nous avons ainsi confirmé que ces composés présentaient une forte affinité pour le plutonium. Les échantillons de sol étudiés contenaient des traces de plutonium 239 et 240 provenant des retombées globales des tests nucléaires atmosphériques. Leur activité massique en 239+240Pu a été mesurée par spectrométrie a. Afin d étudier la spéciation du plutonium dans nos échantillons de sol, nous avons mis au point une procédure d extraction séquentielle basée sur une partition de la matière organique naturelle. Notre procédure d extraction séquentielle nous a permis de déterminer la répartition géochimique du plutonium dans sept fractions de sol : échangeable , carbonates , acides fulviques , acides humiques , humines , oxydes et résiduelle . Nous avons pu constater que le plutonium était retrouvé en grande majorité dans les trois factions organiques, confirmant ainsi la grande affinité des matières organiques pour cet élément. Les échantillons contenant le plus de matières organiques étaient également ceux dans lesquels la proportion de plutonium lié à celles-ci était la plus grande. Pour la plupart des échantillons, les formes de plutonium liées aux acides fulviques étaient prépondérantes. Nous avons pu relier la quantité de plutonium retrouvée dans cette fraction avec le pourcentage de matière organique de l échantillon logarithmique.Anthropogenic radionucleides behaviour in the environment is strongly conditioned by their speciation and especially by association with organic colloids. The aim of this work was to study the influence of natural organic matter, principally humic substances, on plutonium retention soils. In this study, we have taken 26 soils samples from Boréon (Mercantour, South-East of France). The humic acids of these solis were extracted, isolated and purified. We have studied their acido-basic properties by barite adsorption and calcium acetate adsorption methods, as by potentiometric titration. We have seen that acido-basic properties of humic acids were relatively homogeneous in the whole working site. Complexation properties of these humic acids with plutonium were evaluated by the equilibrium dialysis method. In this way, we have confirmed that these compounds showed strong affinity for plutonium. The studied soil samples contained traces amounts of 239Pu and 240Pu from global fallout of atmospheric nuclear test. Their 239+240Pu mass activities were measured by a spectrometry. In order of study plutonium speciation in our soil samples, we have developed a sequential extraction procedure based on natural organic matter fractionation. Our sequential extraction scheme allows us to determine the plutonium geochemical repartition in seven soil fractions : exchangeable , carbonates bound , fulvic acids , humic acids , oxide bound , and residual . We noticed that plutonium was retrieved in majority in the three organic fractions. It confirms the strong affinity of organic matter for this element. The most organic samples, bounds to fulvic acids plutonium forms were preponderant. We managed to rely plutonium quantities retrieved in this fraction with organic matter percentage of samples by a logarithmic relation.NICE-BU Sciences (060882101) / SudocSudocFranceF

Utilisation d'isotopes naturels dans les familles de U et de Th pour une étude environnementale (impact des retombées atmosphériques du 37Cs dans des sols forestiers et des sédiments lacustres)

Des échantillons de sédiments lacustres et de sols forestiers ont été prélevés dans le massif du Mercantour. La distribution verticale de l uranium et du thorium, dans les sols a montré que des lessivages ont eu lieu à divers niveaux ainsi que des réactions de précipitation à partir des eaux de ruissellement de surface et/ou de sub-surface. L application des modèles de Latham et Schwarcz (1987), et de Nordeman-Moreira (1980), ont confirmé le lessivage du thorium en sub-surface des sols. Une évaluation des retombées en 1986 du 137Cs, a pu être réalisée par comparaison avec le comportement du 210Pb d origine atmosphérique. Les fortes activités en 137Cs présentes dans les niveaux supérieurs des carottes de sol et de sédiment témoignent, 17 ans après la catastrophe de la centrale nucléaire de Tchernobyl en avril 1986, d un long temps de résidence dans les bassins versants. Dans les carottes prélevées dans le lac, une discontinuité majeure est apparue dans tous les profils de la matière organique (M.O.), avec de plus fortes concentrations dans la partie supérieure. La coupure se retrouve pratiquement dans tous les profils des radionucléides étudiés. Elle est liée à un curage du fond du lac effectué en 1991-92. La partie inférieure de certaines carottes de sédiments est vraisemblablement constituée du sol sous-jacent, puisque les concentrations en M.O. des niveaux profonds sont proches de celles des sols, et que les activités en 137Cs et 210Pb sont négligeables. Le 137Cs présent dans les niveaux profonds peut provenir soit des essais nucléaires (1960-63), soit d infiltrations à partir des niveaux supérieurs, essentiellement contaminés par le 137Cs de Tchernobyl.Lake sediment samples and forest soils were collected in the Mercantour massif. The uranium and thorium, vertical distributions in soils show that leaching occurred at several levels as well as precipitations from surface and/or sub-surface runoff waters. The application of Latham and Schwarcz s equation (1987) and Moreira-Nordeman s model (1980) confirmed thorium leaching in sub-surface soils. The 137Cs fallout in 1986, after the Chernobyl power plant accident, was evaluated by comparison with the unsupported 210Pb behaviour. The 137 Cs high activities in the soil upper layers 17 years after the Chernobyl accident as well as the activities in upper latke sediments suggest that the residence time of 137Cs in the drainage basins is long. In all the lake core, organic matter (O.M.) profiles display a concentration break with the higher concentrations in the upper part. This break is also observed practically in the all studied radionuclides profiles, with higher or lower activities according to the radionuclides and sites. Lake emptying and scraping realized in 1991-92 are responsible for this pattern. The lower part of some sediment cores is probably constitute by underlying soil, because the O.M. concentrations in the deep layers are similar as those of soils, and the 137Cs and 210Pb activities are negligible. During the lake emptying the correspondent sedimentary level was probably removed. The 137Cs present in the deeper layers can result from either nuclear tests (1960-63), or infiltrations from the upper layers, essentially contaminated by the Chernobyl 137Cs.NICE-BU Sciences (060882101) / SudocSudocFranceF

Détermination des radionucléides anthropiques plutonium, neptunium, américium, césium et strontium dans l'environnement marin Méditerranéen

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Caractérisation hydrologique et sédimentologique d'un lac tropical (le lac Chapala (Mexique))

Le Lac Chapala est le lac le plus important du Mexique. Le fond du lac est peu accidenté; la profondeur moyenne varie entre 4 et 7,7m. Son bassin hydrographique est situé dans un vaste graben d orientation E-W, associé à l axe neovolcanique transmexicain. D après l étude de 35 paramètres physico-chimiques de l eau du lac pendant les années 90, le principal facteur de la variation à court terme est l alternance des saisons, sèches et pluvieuses. L évolution la plus importante à long terme est due à la sur-utilisation de l eau du Rio Lerma. L analyse comparative des 3 cartes bathymétriques suggère que le taux d accumulation de sédiments a été plus élevé entre 1981 et 1997 que dans la période 1929-1981. Les analyses sédimentologiques montrent que la fraction granulométrique dominante est les limons, suivie par les argiles et très peu de sables. Minéralogiquement la composition est caractérisée par des smectites, quartz, feldspaths, calcite et hématite. Une plus forte concentration en Ni, Pb, As et Cu dans les premiers 25cm de la carotte suggère une influence anthropique, résultat du développement industriel. Les analyses de diatomées et de phytolithes ont mis en évidence la dissolution de la silice biogénique et les analyses magnétiques la présence de titanomagnétite d origine volcanique. Les isotopes de Cs, Pb et Pu a permis d estimer les taux de sédimentation (SR) entre 1 et 7 mm/a (0,03-0,55 g/cm2/a). La partie orientale et surtout les zones deltaïques des rivières Lerma et La Pasion montrent des valeurs plus élevées. Les (SR) et la susceptibilité magnétique ont permis de repérer la chronologie d événements volcaniques du Volcan Colima. Finalement la distribution des (SR), le cadre géologique et la morphologie du fond du lac indiquent que probablement le bassin Chapala correspond à une aire de rift dans son étape finale d'évolution. Une subsidence régionale relative influence les (SR), qui sont plus élevés sur un axe apparemment parallèle à la direction du rift.The lake Chapala is the most important lake of Mexico. The bottom is however poorly bumped ; the average depth oscillates of 4 in 7,7m. The catchment area is located in a vast graben of the orientation E-W, related to the volcanic transmexicain axis (MVB). After the study of 35 physico-chemical parameters of the lake water during the 90 s, the main factor of the short-term variation is the alternance seasons, dry and rainy. The most significant parameter in the evolution in the long-term is due to the overuse of Rio Lerma water. The comparative analyses of the 3 bathymetric maps suggests that the average rate accumulation of sediments was higher between 1981-1997 that during the time of 1929-1981. The sedimentological analyses show the dominant fraction is consisted by the silts, followed by the clayey fraction and very few sands. Mineralogically the composition is characterized by smectites, quarts, feldspars, calcite and hematite. Stronger concentration in Ni, pB, As and Cu is observed in the first 25 cm of the cores ; this suggests an anthropic influence, related to the industrial development. The analyses of diatoms and phytolithes allow highlighting the biogenic dissolution of silica and the magnetic analyses the presences of titanomagnetite of volcanic origin. The radiochemistry of the Cs, Pb and Pu isotopes allow to estimate rates of sedimentation (SR) vary between 1 and 7 mm/a. The Eastern part and especially the deltaic zones of the rivers Lerma and Pasion show higher values. The (SR) and the magnetic susceptibility allow locating the chronology of the volcanic events of the Volcano Colima. Finally the distribution of the (SR), the geological framework, and the flat morphology of the bottom of the lake indicate that probably the Chappala basin corresponds to area of rift in its final stage of evolution. A relative regional subsidence influences the (SR), higher on an axis apparently parallel with the rift direction.NICE-BU Sciences (060882101) / SudocSudocFranceF