Gelatin films dendronized selectively on one side

Se llevó a cabo el diseño de un nuevo material, a partir de gelatina entrecruzada y modificada superficialmente con moléculas dendríticas. Se sintetizaron films de gelatina entrecruzados con genipín y/o Cerio(III), siguiendo una metodología coldcasting film. La estructura y propiedades de los films sintetizados se analizaron por ATR-FTIR, propiedades mecánicas, índice de hinchamiento y permeabilidad al vapor de agua (WVP), observándose que los filma entrecruzados poseen mejores propiedades mecánicas y menor característica hidrofílica. El sistema gelatina/cerio(III)/genipín presentó las mejores propiedades. El film fue dendronizado con weisocianato (dendrón comercial), sobre una sola de las caras. La metodología desarrollada permitió obtener un biomaterial novedoso con buenas propiedades, donde una de las caras presenta las características multivalentes propias de estructuras dendríticas.To perform a material with potential biomedicals aplications, a novel gelatin films was prepared by cold-casting method using cerium (III) and genipin solution as crosslinking agents, and surface modified with dendritic molecules. The structure and properties of the synthesized gelatin films were investigated by ATR-FTIR, mechanicals tests, swelling behavior and water vapor permeability (WVP). The results showed that crosslinking could improve the mechanical properties and lower the hydrophilic property of the gelatin films; additionally, the system gelatin/cerium(III)/genipin film showed the best properties, so was prepared a one-surface modified film with weysocianate (commercial dendron) from this. The results showed that experimental methodology performed allows the one-surface modification, so was obtained a novel biomaterial as film form with good properties and dendritic structure in one face (hydrophobic and hydrophilic faces) that gives a multivalent structure useful in biomedicine development.Fil: García Schejtman, Sergio David. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto Multidisciplinario de Biología Vegetal. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Exactas Físicas y Naturales. Instituto Multidisciplinario de Biología Vegetal; ArgentinaFil: Martinelli, Marisa. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto Multidisciplinario de Biología Vegetal. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Exactas Físicas y Naturales. Instituto Multidisciplinario de Biología Vegetal; Argentin

Síntesis de polímeros dendronizados : obtención de materiales para reconocimiento molecular específico

Tesis (Doctor en Ciencias Químicas) - - Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas, 2018Uno de los desafíos más importantes en la ciencia de los materiales poliméricos es generar estructuras capaces de cumplir funciones específicas. Para ello, el diseño, la síntesis e ingeniería de estos materiales busca inspirarse en la naturaleza misma, lo que requiere de un estricto control de sus propiedades. La Cromatografía de Afinidad (AC) es uno de los métodos de separación más poderosos utilizados en la purificación de biomoléculas debido a la capacidad de generar interacciones específicas. El desafío en los materiales para soportes en AC consiste en obtener un sistema con buenas propiedades de transporte de masa, lo cual se genera mediante materiales altamente porosos, y además con capacidad de interaccionar específicamente con una biomolécula de interés. En línea con esto, las moléculas dendríticas constituyen una alternativa prometedora en cuanto a la separación de biomoléculas. Esto es debido a la gran densidad de grupos funcionales presentes, capaces de generar interacciones multivalentes. Además, la dendronización permite modificar polímeros convencionales, para lograr materiales híbridos con propiedades dendríticas en toda la red polimérica. En este contexto, se ubica el trabajo de Tesis Doctoral, titulado: SíNTESIS DE POLíMEROS DENDRONIZADOS. OBTENCiÓN DE MATERIALES PARA RECONOCIMIENTO MOLECULAR ESPECíFICO. El mismo, se enfocó en la búsqueda de nuevos materiales porosos para su posterior aplicación como soportes en Cromatografía de Afinidad, preparados a partir de diferentes monómeros clásicos y estructuras dendríticas, que le aportarían nuevas propiedades (multifuncionalidad) al material final para favorecer interacciones bioespecíficas del soporte. Los materiales obtenidos se basaron en dos tipos de sistemas porosos: a) barras monolíticas macroporosas, obtenidas por polimerización en solución con solventes orgánicos, a partir de diferentes monómeros convencionales y un monómero dendrítico; b) criogeles supermacroporosos obtenidos por polimerización en soluciones acuosas e iniciada fotoquímicamente. En ambos materiales la dendronización fue eficiente, lográndose sinergismo entre las propiedades aportadas por cada tipo de monómero utilizado, lo que dio como resultado un material con potenciales aplicaciones como soporte. El trabajo de investigación fue desarrollado en diferentes etapas. En primera instancia, se realizó la síntesis y caracterización de nuevos macromonómeros dendríticos (MD), es decir, moléculas dendríticas de diferente generación, capaces de polimerizar mediante polimerización radicalaria, con diversas funcionalidades en la XI periferia (grupos amino, ácido o t-butilo). En una segunda etapa, se planteó el diseño, preparación y caracterización de los materiales macroporosos combinando monómeros clásicos, como acrilamida (Mm), ácido acrílico (Mc) y N-tris(hidroximetil) metilacrilamida (NAT), con las estructuras dendríticas previamente sintetizadas. Posteriormente, estos materiales dendronizados fueron empleados como soportes para la inmovilización de iones metálicos como ligandos específicos, tales como Cu(ll) y Zn(II), para llevar a cabo finalmente el estudio de adsorción de diferentes proteínas séricas (Inmunoglobulina G yalfa-2-macroglobulina). El desarrollo de esta Tesis Doctoral destaca la importancia del diseño sintético de nuevos materiales y la capacidad de las estructuras dendríticas para gobernar las interacciones específicas. El trabajo presentado ha sido posible gracias a la labor interdisciplinaria y al aporte realizado por investigadores de distintas áreas. Debido a la relevancia de los resultados, se esperan desarrollos futuros en trabajos multidisciplinarios que posibiliten finalmente, la transferencia al sector productivo2020-12-31García Schejtman, Sergio David. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas; Argentina.Martinelli, Marisa. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos; Argentina.Bujan de Vargas, Elba Ines. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica; Argentina.Sánchez, María Cecilia. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Bioquímica Clínica. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro de Investigaciones en Bioquímica Clínica e Inmunología; Argentina.Jimenez-Kairuz, Alvaro Federico. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Ciencias Farmacéuticas. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Unidad de Investigación y Desarrollo en Tecnología Farmacéutica; Argentina.Minari, Roque Javier. Universidad Nacional del Litoral. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Instituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria Química; Argentina

Crystallization-Driven Supramolecular Gelation of Poly(vinyl alcohol) by a Small Catechol Derivative

Catechol-containing molecules have been recognized as versatile building blocks for polymer structures with tailor-made functional properties. While catechol chemistry via metal-ligand coordination, boronate complexation, and oxidation-driven covalent bonds has been well examined in the past, the hydrogen bonding ability of these intriguing molecules has been dismissed. In this research, we investigated the gelation of poly(vinyl alcohol) (PVA) triggered by the crystallization of a 3,4-dihydroxy-catechol in water. Strong hydrogen bond interactions between PVA and catechol groups afforded supramolecular hydrogels with near-covalent elastic moduli, yet dynamic, exhibiting reversible gel-to-sol phase transitions around 50-60 °C. We studied the impact of the catechol derivative concentration on the gelation kinetics and physicochemical properties of these dynamic materials. Isothermal experiments revealed that heterogeneous crystallization governs the gelation kinetics. Moreover, because of the quasi-permanent cross-links within the supramolecular polymer network, these hydrogels benefit from ultrastretchability (∼600%) and high toughness (900 kJ·m-3). Our gelation approach is expected to expand the toolbox of catechol chemistry, opening up new avenues in designing dynamic soft materials with facile control over the phase transition, mechanics, and viscoelastic properties.Fil: Bonafe Allende, Juan Cruz. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada; ArgentinaFil: Schmarsow, Ruth Noemí. Universidad del País Vasco; España. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas; ArgentinaFil: Matxinandiarena, Eider. Universidad del País Vasco; EspañaFil: García Schejtman, Sergio David. Universidad Nacional de Córdoba; ArgentinaFil: Coronado, Eduardo A.. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba; ArgentinaFil: Alvarezigarzabal, Cecilia I.. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada; ArgentinaFil: Picchio, Matías Luis. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Santa Fe. Instituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria Química. Universidad Nacional del Litoral. Instituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria Química; Argentina. Universidad del País Vasco; EspañaFil: Müller, Alejandro J.. Universidad del País Vasco; Españ

Synthesis of dendronized polymers. Obtaining materials for specific molecular recognition

Uno de los desafíos más importantes en la ciencia de los materiales poliméricos es generar estructuras capaces de cumplir funciones específicas. Para ello, el diseño, la síntesis e ingeniería de estos materiales busca inspirarse en la naturaleza misma, lo que requiere de un estricto control de sus propiedades. La Cromatografía de Afinidad (AC) es uno de los métodos de separación más poderosos utilizados en la purificación de biomoléculas debido a la capacidad de generar interacciones específicas. El desafío en los materiales para soportes en AC consiste en obtener un sistema con buenas propiedades de transporte de masa, lo cual se genera mediante materiales altamente porosos, y además con capacidad de interaccionar específicamente con una biomolécula de interés. En línea con esto, las moléculas dendríticas constituyen una alternativa prometedora en cuanto a la separación de biomoléculas. Esto es debido a la gran densidad de grupos funcionales presentes, capaces de generar interacciones multivalentes. Además, la dendronización permite modificar polímeros convencionales, para lograr materiales híbridos con propiedades dendríticas en toda la red polimérica .En este contexto, se ubica el trabajo de Tesis Doctoral, titulado: Síntesis de polímeros dendronizados. Obtención de materiales para reconocimiento molecular específico. El mismo, se enfocó en la búsqueda de nuevos materiales porosos para su posterior aplicación como soportes en Cromatografía de Afinidad, preparados a partir de diferentes monómeros clásicos y estructuras dendríticas, que le aportarían nuevas propiedades (multifuncionalidad) al material final para favorecer interacciones bioespecíficas del soporte.Los materiales obtenidos se basaron en dos tipos de sistemas porosos: a) barras monolíticas macroporosas, obtenidas por polimerización en solución con solventes orgánicos, a partir de diferentes monómeros convencionales y un monómero dendrítico; b) criogeles supermacroporosos obtenidos por polimerización en soluciones acuosas e iniciada fotoquímicamente. En ambos materiales la dendronización fue eficiente, lográndose sinergismo entre las propiedades aportadas por cada tipo de monómero utilizado, lo que dio como resultado un material con potenciales aplicaciones como soporte.El trabajo de investigación fue desarrollado en diferentes etapas. En primera instancia, se realizó la síntesis y caracterización de nuevos macromonómeros dendríticos (MD), es decir, moléculas dendríticas de diferente generación, capaces de polimerizar mediante polimerización radicalaria, con diversas funcionalidades en la periferia (grupos amino, ácido o t-butilo). En una segunda etapa, se planteó el diseño, preparación y caracterización de los materiales macroporosos combinando monómeros clásicos, como acrilamida (AAm), ácido acrílico (AAc) y N-tris(hidroximetil) metilacrilamida (NAT), con las estructuras dendríticas previamente sintetizadas. Posteriormente, estos materiales dendronizados fueron empleados como soportes para la inmovilización de iones metálicos como ligandos específicos, tales como Cu(II) y Zn(II), para llevar a cabo finalmente el estudio de adsorción de diferentes proteínas séricas (Inmunoglobulina G y alfa-2-macroglobulina). El desarrollo de esta Tesis Doctoral destaca la importancia del diseño sintético de nuevos materiales y la capacidad de las estructuras dendríticas para gobernar las interacciones específicas. El trabajo presentado ha sido posible gracias a la labor interdisciplinaria y al aporte realizado por investigadores de distintas áreas. Debido a la relevancia de los resultados, se esperan desarrollos futuros en trabajos multidisciplinarios que posibiliten finalmente, la transferencia al sector productivo.Polymer science hasa prominent rolein different areas and various identified challenges. These challenges include both specific properties and functions of polymers. The design, synthesis and engineering of the materials requires a great control of their properties, being many of them inspired by nature. Affinity chromatography (AC) is one of the most powerful separation methods used in the purification of biomolecules due to the ability to generate specific interactions. The challenge is to yield a system with good mass transport properties and with ability to interact specifically with a biomolecule. The highly porous materials are the major alternative. Furthemore, dendritic molecules are hyperramified structures with high density of functional groups and they are a promising alternative to form part ofa support for AC, due to its capacity for multivalent interactions.In addition, the dendronization of conventional polymers generates hybrid materials which have the dendritic properties throughout the network. In this context, the present Thesis entitled: Synthesis of dendronized polymers. Obtaining materials for specific molecular recognition was developed. The goal of this work was to rationally design dendritic polymer-based monoliths that can be used as affinity chromatography supports. Thus, the monoliths could show optimal selectivity and affinity constant to the ligands, due to the cooperative effect of the dendritic moiety. These materials constitute novel and alternative dendritic-based hybrid polymers that synergistically combine the benefits and properties of macroporous polymer monoliths and hyperbranched molecules.The yielded materials were based on two types of porous systems: a) macroporous monoliths by polymerization in organic medium; b) supermacroporous cryogels by polymerization in aqueous solutions and photochemicalinitiated. Both systems were obtained from dendritic and classical monomers. In all cases, the dendronization process was efficient and some of the materials resulted with potential application as supports. Initially, a dendritic macromonomer(DM)from a commercial dendron was synthesized and characterized. The DM with different functional groups in the periphery (amino, acid or t-butyl) and of different generation, was polymerized in conditions of radical polymerization. Then, macroporous polymers (monoliths) were synthesized and XIV characterized. Classical monomers, such as acrylamide (AAm), acrylic acid (AAc) and N-tris (hydroxymethyl) methylacrylamide (NAT), and MD were combined. Finally, these dendronized materials were tested as supports ofimmobilized-metal affinity chromatography (IMAC). Metal ions (Cu2+and Zn2+) were chelated on the matrix to evaluate the adsorption of the serum proteins (immunoglobulin G and alpha-2-macroglobulin). The development of theThesis highlights the importance of the synthetic design of new materials and the promising characteristics of dendritic structures with respect to specific interactions. The highlights of the Thesis werethe synthetic design of new dendronized materials as support of AC where MD governed the specific interactions. The interdisciplinary work and the colaboration between investigators of different areas, allowed the developed of the research. Due to the relevance of the results, future researches are expected to allow the transference to the productive sector.Fil: García Schejtman, Sergio David. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto Multidisciplinario de Biología Vegetal. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Exactas Físicas y Naturales. Instituto Multidisciplinario de Biología Vegetal; Argentin

Synthesis and characterization of novel dendritic macroporous monoliths

The monoliths have changed the paradigm of the supports for applications in different fields, such as chromatography, catalysis, combinatorial chemistry, enzymatic bioreactors, among other. Particularly, the dendronized monoliths are a good alternative of hybrid material due to multivalency. Dendronized macroporous monoliths were prepared from a Newkome-type dendron (Beherás amine) and classical monomers such as NAT, AAm, AAc, and (BIS) as cross-linker. The monoliths have been thoroughly characterized using infrared microscopy, scanning electron microscopy (SEM), thermogravimetric analysis and swelling index. For the reaction, several factors such as monomer, solvent, porogen and their ratios were analysed. The morphological characteristics of monoliths were mainly managed by the conditions of the synthesis way, offering the opportunity to tailor pore size, surface characteristics and porosity. The results demonstrated a compromise between both the dendronized degree and the dynamic in the formation of globules and clusters during the polymerization reaction. It was also demonstrated that the porosity properties were governed by the dendritic moiety of the monoliths.Fil: García Schejtman, Sergio David. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica; ArgentinaFil: Alvarez Igarzabal, Cecilia Ines. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica; ArgentinaFil: Martinelli, Marisa. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica; Argentin

Redefining the chemistry of super-macroporous materials: When dendritic molecules meet polymer cryogels

Considering affinity chromatography as one of the main application areas of super-macroporous polymers, the selectivity and specificity of the interactions between the matrix and the specific substrate are critical. The combination of classical and dendritic monomers (DMs) then represents a novel alternative in which multivalent interactions are possible. In this context, the so-called cryogels (CGs)-which are form from freezing-thawing processes-represent an appealing alternative due to their effective mass transport and good mechanical properties. The aim of this work was to present a strategy to yield dendritic polymer-based cryogels (dCGs) according to a sustainable methodology, as a potential support for immunoglobulin G (IgG) purification. We describe here the synthesis and characterization of polyethylene glycol dimethacrylate (PEGDMA) based CGs obtained by their co-polymerization with acrylamide (AAm) or acrylic acid (AAc) and/or di-tert-butyl 4-amino-4-(3-(tert-butoxy)-3-oxopropyl)heptanedioate hydrolyzed (ABAh) as DM. The polymerization reactions were photoinitiated under irradiation at 470 nm. The morphological characteristics, physicochemical properties and subsequent adsorption of IgG in dCGs were mainly controlled by the relative composition and type of monomers. The architecture of dCGs introduced a dendritic effect that acted synergistically on the structure/property relationship of the matrices.Fil: García Schejtman, Sergio David. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada; ArgentinaFil: Marzini Irranca, Santiago. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica; ArgentinaFil: Alvarez Igarzabal, Cecilia Ines. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada; ArgentinaFil: Martinelli, Marisa. Universidad Nacional de Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigación y Desarrollo en Ingeniería de Procesos y Química Aplicada; Argentin

Triggering gold nanoparticles formation on a quartz surface by nanosecond pulsed laser irradiation

A new direct and straightforward method is proposed to synthesize bare Au nanoparticles (Au NPs) on a quartz surface by nanosecond 532 nm pulsed laser irradiation of a quartz surface in contact with Au(iii) precursor solution. The characterisation by XPS, UV-Vis, SEM and AFM measurements demonstrate the formation of bare Au NPs anchored on the quartz surface with a mean height of 27 ± 10 nm localized in the laser irradiation area. The main features of this approach are their simplicity, quick fabrication and the large surface area covered by Au NPs. The absence of ligands/stabilizing agents on the Au NPs makes this substrate very suitable for its direct surface modification opening the range of applications in biology, medicine, sensing, catalysis, among others. As a proof of concept, the capabilities and advantages of this substrate as Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS) platform were tested demonstrating the absence of any Raman signal overlapping with the analyte in the whole spectral range.Fil: Mercadal, Pablo Agustin. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Fisicoquímica; ArgentinaFil: García Schejtman, Sergio David. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Fisicoquímica; ArgentinaFil: Cometto, Fernando Pablo. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Fisicoquímica; ArgentinaFil: Veglia, Alicia Viviana. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Química Orgánica; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba; ArgentinaFil: Coronado, Eduardo A.. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba; Argentina. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Departamento de Fisicoquímica; Argentin

In Situ Preparation of Plasmonic Gold Nanoparticle-Supramolecular Hydrogel Nanocomposites with Tunable Optical Properties: Correlating Theory and Experiments

Supramolecular plasmonic polymer nanocomposites are versatile soft materials that hold great promise for many bioapplications as they combine the functional properties of inorganic nanoparticles with the dynamic nature of the polymer matrix. Herein, we exploited the supramolecular chemistry and reducing properties of plant-derived gallic acid (GA) to drive the in situ formation of gold nanoparticles (Au NPs) into poly(vinyl alcohol) (PVA)-GA hydrogels. The size and shape of Au NPs in the plasmonic nanocomposites were tuned from 25 to 221 nm and from anisotropic to spherical, respectively, varying the Au3+ concentration. From experimental and theoretical simulation of the extinction spectra, it was possible to assess the change of the average refractive index of the surrounding Au NPs in two Au3+ concentration regimes. The changes of the chemical environment were also tested by Raman and infrared spectroscopy characterization. Furthermore, the viscoelastic behavior of the supramolecular PVA-GA hydrogel was also investigated for the plasmonic nanocomposites. At the highest concentration investigated, the formation of Au NP aggregates (dimers and trimers) was observed and rationalized with electrodynamic simulations. Finally, the surface-enhanced Raman spectroscopy properties were also analyzed using Rhodamine 6G, revealing the extraordinary capacity of these materials for their application as sensing platforms.Fil: García Schejtman, Sergio David. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba; ArgentinaFil: Mercadal, Pablo Agustin. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba; ArgentinaFil: Picchio, Matías Luis. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Santa Fe. Instituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria Química. Universidad Nacional del Litoral. Instituto de Desarrollo Tecnológico para la Industria Química; ArgentinaFil: Veglia, Alicia Viviana. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba; ArgentinaFil: Coronado, Eduardo A.. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - Córdoba. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba. Universidad Nacional de Córdoba. Facultad de Ciencias Químicas. Instituto de Investigaciones en Físico-química de Córdoba; Argentin