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ParamÚtres collisionnels de raies d'absorption infrarouge d'hydrocarbures : des basses jusqu'aux hautes températures.
The aim of this work was the study of collisional parameters of hydrocarbon lines such as ethane, allene and methane, from low to high temperatures. The determination and the study require the precise knowledge of the spectral parameters of absorption lines, in particular the collisional broadening coefficients, on a wide range of temperature. In this context, we studied different gas mixture presenting an interest for the study of our atmosphere as well as that of Titan.
First, to measure these parameters for temperature up to room temperature, we have conceived, developed and realized the set up of an "high temperature" absorption cell allowing spectroscopic studies of line profiles and collisional parameters of gaseous molecules between 300 and 750 K.
With the help of this device and of low-temperature absorption cells developed previously in the Laboratory Lasers and Spectroscopies of the University of Namur, we measured the collisional broadening coefficients of infrared absorption lines of hydrocarbons as well as their temperature dependences. Nine gas mixtures have been studied : ethane (C2H6âO2, C2H6âair), allene (C3H4âC3H4, C3H4âN2, C3H4âO2, C3H4âair) and methane (CH4âN2, CH4âO2 et CH4âair).
The spectra have been recorded in the Laboratory Lasers and Spectroscopies of the University of Namur, with the help of a diode-laser spectrometer and, in the Center of Microsystems and Photonics of the University of Strathclyde of Glasgow, with the help of a difference frequency generation (DFG) spectrometer. The spectral parameters have been deduced from individual fits of theoretical lineshape models on the experimental profiles of each line at each pressure and at each temperatures. Various theoretical models were used taking into account Doppler and collisional broadenings, but also fine effects as the Dicke narrowing and the speed dependence effect.
A lot of these results are totally originals. However, as soon as it was possible we compared our results with the previous works.Lâobjectif de cette thĂšse Ă©tait d'Ă©tudier les paramĂštres collisionnels de raies dâabsorption infrarouge de diffĂ©rents hydrocarbures, tels que l'Ă©thane, l'allĂšne et le mĂ©thane, depuis les basses jusqu'aux hautes tempĂ©ratures. La dĂ©termination des profils verticaux de concentrations dâespĂšces en trace dans l'atmosphĂšre et l'Ă©tude des gaz rĂ©siduels de combustion nĂ©cessitent la connaissance prĂ©cise des paramĂštres spectraux de raies d'absorption, en particulier les coefficients d'Ă©largissement collisionnel, sur une large gamme de tempĂ©rature. Dans ce contexte, nous avons Ă©tudiĂ© diffĂ©rents mĂ©langes gazeux prĂ©sentant un grand intĂ©rĂȘt pour l'Ă©tude de notre atmosphĂšre ainsi que celle de Titan.
Afin de mesurer ces paramÚtres à des températures supérieures à la température ambiante, nous avons, dans un premier temps, conçu, développé et mis au point une cellule d'absorption "haute température" permettant l'étude spectroscopique de profils de raies et de paramÚtres collisionnels de molécules en phase gazeuse entre 300 et 750 K.
A l'aide de ce nouveau dispositif et de cellules d'absorption basse tempĂ©rature deÌveloppĂ©es prĂ©cĂ©demment au Laboratoire Lasers et Spectroscopies de l'UniversitĂ© de Namur, nous avons mesurĂ© les coefficients d'Ă©largissement collisionnel de raies d'absorption infrarouge d'hydrocarbures ainsi que leurs dĂ©pendances vis-aÌ-vis de la tempĂ©rature. Neuf mĂ©langes gazeux ont Ă©tĂ© Ă©tudiĂ©s : Ă©thane (C2H6âO2, C2H6âair), allĂšne (C3H4âC3H4, C3H4âN2, C3H4âO2, C3H4âair) et mĂ©thane (CH4âN2, CH4âO2 et CH4âair).
Les spectres ont Ă©tĂ© enregistrĂ©s au Laboratoire Lasers et Spectroscopies, Ă l'aide d'un spectromĂštre diode-laser accordable en frĂ©quence et, au Centre of Microsystems and Photonics de lâUniversitĂ© de Strathclyde de Glasgow, Ă l'aide d'un spectromĂštre Ă gĂ©nĂ©ration par diffĂ©rence de frĂ©quence. Les paramĂštres spectraux ont Ă©tĂ© dĂ©terminĂ©s en ajustant de maniĂšre individuelle un profil thĂ©orique sur le profil expĂ©rimental et ce, pour chaque raie Ă chaque pression et Ă chaque tempĂ©rature. DiffĂ©rents modĂšles thĂ©oriques ont Ă©tĂ© utilisĂ©s prenant en compte les Ă©largissements Doppler et collisionnel, mais aussi des effets fins comme
le rétrécissement Dicke et la dépendance en vitesse des molécules en interaction.
La plupart de ces résultats sont totalement originaux. Cependant, dÚs que cela a été possible nous avons comparé nos travaux avec ceux de la littérature.(DOCSC01) -- FUNDP, 201