Recent Advances in Gasoline Three-Way Catalyst Formulation – A Review

Development of three-way catalyst technology has been critical in maintaining air quality regulations for gasoline engines via the conversion of pollutants from the internal combustion engine exhaust. The development of improved three-way catalyst formulations is an important challenge for automotive industry. Indeed, in order to meet increasingly stringent environmental regulations around the world, the development of more efficient catalysts depends on a complete understanding of the many parameters related to three-way catalyst design. In this review paper, some of these parameters are examined in relation to three-way catalyst performance, and especially low-temperature activation performance, with a focus on more recently published work. In particular, washcoat composition, platinum group metal ratios and loading, and substrate design are considered. The effect of these parameters with regard to the conversion efficiency of carbon monoxide, unburned hydrocarbons, and nitrogen oxides pollutants is summarized

Data set for: Mo-doped TiO2 photoanodes using [Ti4Mo2O8(OEt)10]2 bimetallic oxo cages as a single source precursor

The data provided in this data set includes all the raw data collected during the characterization of Mo:TiO2 films: raw data of X-Ray photoelectron spectroscopy (XPS), Electrochemically active surface area (ECSA), X-Ray Diffraction, Raman spectroscopy, Electron Paramagnetic Resonance (EPR), UV-Vis spectroscopy, Photocurrent–Potential curves (J-V), Photocurrent–Time (J-t), Nyquist plots, IPCE (Incident photon-to-current efficiency) and Faradaic efficiency.See document attached for specific details of the data collection method.The data, with the exception of the EPR data, are presented as tab-separated value (TSV) files. The convention used for the headings of the columns is Mo:TiO2-XXX where XXX is the annealing temperature employed during the preparation of the samples (as described in the experimental section of the manuscript). The detailed convention method used for each technique, with the corresponding units, is as follows: - X-Ray diffraction: x_Mo-TiO2-XXX (x axis, Units: 2theta), y_Mo:TiO2-XXX (y axis, Units: Intensity/arbitrary units) - Raman spectroscopy: Mo:TiO2-XXX_W (x axis, Units: Raman Shift/cm^-1), Mo:TiO2-XXX-I (y axis, Units: Intensity/arbitrary units) - XPS_single scan: Mo:TiO2-XXX_Y_BE where Y is the corresponding element analysed (i.e. Ti, O or Mo) (x axis, Units: Binding Energy/eV), Mo:TiO2-XXX_Y_I (y axis, Units: Intensity/arbitrary units). In this set of data there are additional columns belonging to the deconvoluted peaks of each element studied, labelled as Mo:TiO2-XXX-Y-P1 - XPS Survey Analysis: Mo:TiO2-XXX_BE (x axis, Units: Binding Energy/eV), Mo:TiO2-XXX-Survey (y axis, Units: Intensity/arbitrary units) - EPR: There is one file per sample studied. These files contain tables with fixed-width fields, and are therefore best viewed as plain text with a fixed-width typeface. - UV-Vis: eV (x axis, Units: Energy/eV) , Mo:TiO2-XXX_KM (y axis, Units: F(R)E^1/2) - J-V curves: E_Mo-TiO2-XXX (x axis, Units: E vs RHE), J_Mo:TiO2_XXX (y axis, Units: Photocurrent density/mA cm^-2) - J-Time curves: Time (x axis, Units: Time/seconds), J_Mo:TiO2-XXX (y axis, Units: Photocurrent density/mA cm^-2) - Nyquist plots: Mo:TiO2-XXX_ R (x axis, Units: Real part/ohms), Mo:TiO2-XXX-I (y axis, Units: Imaginary part/ohms

Synthesis and Characterisation of Zeolitic Films for Low-k Dielectric Application

Poreuze puur-silica-zeolietfilms worden toegepast in diverse gebieden van technologie zoals scheidingsprocessen, chemische syntheses, sensoren, biotechnologie en geïntegreerde circuits. Silicaliet-1, de silicavorm van de zeoliet met MFI-topologie, verkregen door in-situ kristallizatie of door spin-on bedekking, heeft recent bewezen een beloftevolle kandidaat te zijn in de micro-electronica als materiaal met een lage diëlektrische constante (low-k). Een grondige karakterisatie van deze films ontbrak echter, zodat het potentieel van Silicaliet-1 films als diëlektricum met lage k waarde niet kon worden vastgesteld. In dit werk wordt een systematische verzameling van syntheses en karakterisaties van gekristalliseerde en gesponnen Silicaliet-1 films gepresenteerd. Dit werk toont hoe de structuur en eigenschappen van Silicaliet-1 films afhangen van syntheseomstandigheden en nabehandelingen. Ondanks de gevarieerde eigenschappen belemmeren enkele fundamentele limieten de ontwikkeling van films die voldoen aan de vereisten voor lage-k diëlectrica. Om deze limieten te overwinnen werd een andere syntheseaanpak ontwikkeld, zeoliet-gebaseerde lage-k genaamd (ZLK), die voldoet aan de vereisten en die mogelijk bruikbaar is voor andere toepassingen. Hoofdstuk 1 introduceert de vereisten voor lage-k diëlektrische materialen, zeolietsynthese en Silicaliet-1 films, en de belangrijkste concepten van de karakterisatietechnieken die in dit werk werden gebruikt. Hoofdstuk 2 behandelt de neerslag van b-georiënteerde Silicaliet-1 coatings door in-situ kristallisatie op silica wafers. Door gebruik van ellipsometrische porosimetrie werd vastgesteld dat deze aanpak niet de films opleverde met een voldoende hydrophobiciteit en porositeit om een ultralage k-waarde (k<2.5) te bekomen. Hoofdstuk 3 beschrijft de neerslag van Silicaliet-1 films door spin coating van Silicaliet-1 nanopartikelsuspensies. Partieel gekristalliseerde Silicaliet-1 nanokristallen, gesuspendeerd in de synthesevloeistof, werden gesponnen op de silica wafers. De partikelgrootte, verdeling en inhoud van de nanokristallen werd samen met een aantal andere parameters gevarieerd. De materiaalkarakterisatie toonde aan dat de beperkte kristalliniteit, het resultaat van onveranderde silica en kleine nanokristallen (40-80 nm), hydrofiele films opleverde vanwege het hoge aantal silanolen. Daarbij werd ook aangetoond dat een keuze moest worden gemaakt tussen de diëlektrische constante en de verdeling van de poriegrootte. De reden hiervoor is de conversie van ongestructureerde silica in de oorspronkelijke suspensie tot steeds meer en steeds grotere nanokristallen met oplopende kristallisatietijd. Een hoge porositeit en kristalliniteit verzekeren lage k‑waarden (k<3), maar het gebrek aan ongestructureerde silica als vuller veroorzaakt grote leegtes tussen de kristallen. Lage k-waarden (k<3) in de gesponnen Silicaliet-1 films werden daarom onontkoombaar verbonden met de aanwezigheid van gaten van enkele tientallen nanometer (groter dan 10 nm) dat hierdoor de toepassing als diëlektricum met ultralage-k verhindert. Om de gespinde films hydrophober te maken met het oog op diëlektrische toepassingen werd de reactie met trimethylchlorosilaan (TMCS) onderzocht in Hoofdstuk 4. De resultaten toonden dat de TMCS reactie met geïsoleerde silanolen een eerste orde kinetiek volgde, terwijl de reactie met vicinale en geminale silanolen sterisch gelimiteerd was. De silylatie verminderde de porositeit maar reduceerde ook de maximale waterabsorptie van 30-40 vol.-% naar slechts 3‑4 vol-%. De diëlektrische constante bereikte echter geen ultralage k-waarden (k<2.5) vanwege de vicinale en geminale silanolen en de ontoereikende porositeit. Een nieuwe alternatieve aanpak voor de hydrophobisatie van gespinde Silicaliet-1 films werd dan ontworpen en beschreven in Hoofdstuk 5: ultraviolet-geassisteerde curing (UV curing). Deze methode hydrophobiseerde de poreuze structuur van gespinde Silicaliet-1 door silanol condensatie en organische functionalisatie. Dat laatste was mogelijk zonder extra reagentiaomdat UV radiatie de afgesloten organische templaat moleculen (i.e., tetra-n-propylammonium moleculen) doorkliefde, wat meteen reageerde met de silanol groepen in de silica. De eveneens optredende silanolcondensatie verbeterde de cohesie, de pakking en de mechanische eigenschappen van de gespinde films gevoelig. De leegte tussen de nanokristallen krompen zo tot een minimum, alhoewel ze nog steeds groter zijn dan de maximaal toegelaten poriegrootte (5nm). Daarbij was de homogeniteit op het niveau van de on-chip-interconnecties nog steeds onvoldoende door de aanwezigheid van nanokristallen. Om deze beperkingen te overwinnen, werd een radicaal nieuwe strategie ontwikkeld, gebruik makende van organische templaatmoleculen om niet-kristallijne poreuze films met een hoge porositeit en een kleine poriegrootte te bekomen. Deze strategie maakte gebruik van een sol-gel proces met tetraalkoxysilanen en alkyltrialkoxysilanen in aanwezigheid van tetraalkylammonium moleculen, typisch voor zeolietsynthese. Deze reactie, uitgevoerd in een basisch milieu, gaf organosilicaat nanopartikels van enkele nanometer (gelijkend op diegene die in klare suspensie worden gevonden bij Silicaliet-1 synthese), oligomeren en monomeren (Hoofstuk 6). In een zuur milieu werden geen nanopartikels gevormd maar een open willekeurig netwerk van organosilicaat ketens (Hoofdstuk 7). Variëren van de tetraalkylammonium moleculen en concentraties liet het nauwkeuriger afstemmen op de gewenste eigenschappen toe. Het gebruik van organische templaatmoleculen stond toe de finale poriegrootte van 1 tot een aantal nanometer te reguleren en beïnvloedde ook andere eigenschappen van de films. De poreuze films voldeden aan de vereisten van lage-k diëlektrica met k waarden tot 2.2 in combinatie met kleine poriën (<3 nm), gekoppeld aan een hoge hydrophobiciteit (maximum 2-3 vol.-% geadsorbeerd bij verzadigde waterdruk). De mechanische en andere eigenschappen voldeden aan de vereisten. We kunnen besluiten dat ZLK films beter presteren dan Silicaliet-1 films als diëlektrica met lage-k. Dit werk verschaft een gedetailleerd inzicht in zeolietfilms. Het garandeert en vereenvoudigt mogelijke toepassingen van deze films in de toekomst in verschillende takken van de technologie, maar er wordt in dit werk ook aangetoond dat zeoliet films niet kunnen dienen als ultralage-k diëlektrica. Nieuwe mogelijkheden worden getoond voor het beter afstellen van de eigenschappen van zeoliet films door middel van UV- curing. Daarbij worden de voordelen van het gebruik van tetraalkylammonium templaat moleculen voor de synthese van beloftevolle niet-kristallijne diëlektrica met lage-k beschreven. Tot slot draagt dit werk bij tot de toekomstige ontwikkeling van nanoporeuse films voor zowel de micro-electronica als voor andere toepassingen in scheidingsprocessen, chemische syntheses, sensoren en biotechnologie.-Foreword -Nederlandse samenvatting -Abstract -List of publications -Table of contents -CHAPTER 1: Low-k dielectrics, zeolite synthesis, and characterisation techniques -CHAPTER 2: Silicalite-1 films by in-situ crystallisation -CHAPTER 3: Silicalite-1 films by spin-on deposition of nanoparticle suspensions -CHAPTER 4: Reaction of trimethylchlorosilane in spin-on Silicalite-1 films -CHAPTER 5: UV-assisted curing -CHAPTER 6: Zeolite-inspired low-k (ZLK) dielectrics prepared in basic conditions: overcoming limitations of spin-on Silicalite-1 low-k films -CHAPTER 7: Zeolite-inspired low-k dielectrics prepared in acid conditions (ZLKacid): extending the use of tetraalkylammonium molecules -General conclusions and perspectives -List of abbreviations and symbolsstatus: publishe

Recent Advances in Gasoline Three-Way Catalyst Formulation – A Review

Development of three-way catalyst technology has been critical in maintaining air quality regulations for gasoline engines via the conversion of pollutants from the internal combustion engine exhaust. The development of improved three-way catalyst formulations is an important challenge for automotive industry. Indeed, in order to meet increasingly stringent environmental regulations around the world, the development of more efficient catalysts depends on a complete understanding of the many parameters related to three-way catalyst design. In this review paper, some of these parameters are examined in relation to three-way catalyst performance, and especially low-temperature activation performance, with a focus on more recently published work. In particular, washcoat composition, platinum group metal ratios and loading, and substrate design are considered. The effect of these parameters with regard to the conversion efficiency of carbon monoxide, unburned hydrocarbons, and nitrogen oxides pollutants is summarized

Data supporting: "Microwave-assisted deep eutectic-solvothermal preparation of iron oxide nanoparticles for photoelectrochemical solar water splitting"

This dataset contains freely-available raw data in support of the named article (10.1039/C7TA02078C), including data from powder X-Ray diffraction, magnetometry measurements, Raman spectroscopy, wide-angle X-Ray scattering performed at the I22 beamline of Diamond Light Source, and photoelectrochemical measurements.WAXS: Data were collected on pure, and heat-treated DES samples, using the wide-angle detector at the I22 instrument of Diamond Light Source, UK. Samples were measured in glass capillaries at 30 C. XRD: Diffraction data of the prepared powders were collected using a Bruker D8-ADVANCE instrument provided by the University of Bath CCAF. Magnetometry: M(H) and M(T) measurements of the prepared solids were made using either a Quantum Design PPMS Vibrating Sample Magnetometer, or a Quantum Design MPMS-XL SQUID Magnetometer. Photoelectrochemistry: PEC measurements were made of the prepared photoanodes using an in-house solar simulator and a three-electrode cell. Full details of data collection methodology are given in the article.WAXS data were treated using the DAWN software suite, with the following processing steps performed: - Detector calibration - Masking - Calculation of errors - Azimuthal reduction (I vs q reduction) - Division by I(t) (Transmitted intensity) - Multiplication by I(0) (Primary beam intensity) - Background subtraction No significant processing steps can be reported for the other data givenhere, other than basic background subtraction (XRD), and normalisation to either the sample mass (magnetometry measurements) or the sample area (PEC measurements)Where possible, all data has been provided as tab-delimited text files. Due to the large volume of data, the magnetometry data has been provided as a collection of Microsoft Excel sheets

Dataset for 'Enhanced Ceria Nanoflakes using Graphene Oxide as a Sacrificial Template for CO Oxidation and Dry Reforming of Methane'

This dataset contains characterisation and catalytic data for the manuscript 'Enhanced Ceria Nanoflakes using Graphene Oxide as a Sacrificial Template for CO Oxidation and Dry Reforming of Methane'. Data includes: powder XRD (X-ray diffraction), Raman, nitrogen adsorption isotherms, hydrogen TPR (temperature-programmed reduction), CO oxidation, and dry reforming of methane.Data collection is outlined in the related manuscript

Dataset for ''Tetrabutyl ammonium cation for moisture-resistant and semitransparent perovskite solar cells''

This dataset consists of spreadsheets containing JV curves, UV-Vis spectra and XRD patterns of halide perovskite based films and solar cells. The dataset contains also top-view AFM and SEM images of halide perovskite films and photos of contact angles and profilometer measurements of the surface. These data were taken between February 2017 and July 2017 and they have been used to support the results of the manuscript titled: ''Tetrabutyl ammonium cation for moisture-resistant and semitransparent perovskite solar cells''. The purpose was to collect the data necessary to show the fabrication of halide perovskite solar cells with good photovoltaic performance, higher moisture stability and better morphology than standard perovskite devices. All the data used to support the conclusion of the manuscript are included in the dataset

Dataset for Enhancing the hydrophobicity of perovskite solar cells using C18 capped CH3NH3PbI3 nanocrystals

The incorporation of C18 capped CH3NH3PbI3 nanocrystals in perovskite solar cells is investigated. Solar cells with over 10% efficiency are achieved on both standard and inverted architectures. Most importantly, the hydrophobicity of the perovskite surface is highly enhanced leading to a much higher device stability towards moisture