Nichtlineare Anregungen und Ladungstransport in Lithiumniobatkristallen untersucht mit Femtosekunden-Lichtgittern

Lithiumniobat-Kristalle (LiNbO3) werden oftmals als Material in der nichtlinearen Optik und Photonik eingesetzt. Sie weisen allerdings den photorefraktiven Effekt auf, der Strahlprofil und Phasenanpassung zerstören kann. Möglichkeiten, die Photorefraktivität zu verringern, bringen allesamt Nachteile mit sich oder versagen aufgrund nichtlinearer Prozesse bei Verwendung sehr hoher Intensitäten und kurzer Pulse. In dieser Arbeit wird der photorefraktive Effekt daher mit Femtosekunden-Laserpulsen näher untersucht. Elektronen, die durch Zwei-Photonen-Absorption vom Valenz- ins Leitungsband angeregt wurden, bilden schnell sogenannte kleine gebundene Polaronen. Deren Entstehung konnte bislang nicht direkt verfolgt werden, da sie von parallel ablaufenden linearen Prozessen überlagert wird. Mit der Methode der 2K-Holographie lassen sich die verschiedenen Effekte trennen: Belichtet man ein Material mit einem Interferenzmuster der Raumfrequenz K, entstehen durch nichtlineare Anregungen auch Gitterkomponenten mit Vielfachen dieser Raumfrequenz. Der Aufbau der 2K-Komponente wird dabei nicht mehr von linearen Effekten beeinflusst. Es zeigt sich, dass der Anstieg der Polaronendichte mit einer instantanen Population dieser Zustände nach der Anregung vereinbar ist. Die Bildung der kleinen gebundenen Polaronen ist also in weniger als etwa 100 fs abgeschlossen. Beim Schreiben photorefraktiver Gitter mit fs-Pulsen in eisendotiertem LiNbO3 beobachtet man zwei wesentliche Unterschiede zum Schreiben mit Dauerstrich-Licht der gleichen mittleren Intensität: Im unbehandelten Kristall verringert sich die Sättigungsbrechungsindexänderung mit steigender Energieflussdichte der Pulse, während sie für Dauerstrich-Beleuchtung aller verwendeten Intensitäten konstant ist. Durch Oxidation des Kristalls steigt die Aufbauzeit der Gitter mit Dauerstrich-Licht, doch mit Pulsen erhält man ähnliche Schreibzeiten wie im unbehandelten Kristall. Davon ausgehend wird ein Modell für Ladungsanregung und -umverteilung entwickelt: Beim Schreiben mit Pulsen stehen durch Zwei-Photonen-Anregungen zusätzliche Elektronen aus dem Valenzband zur Verfügung, welche auch in oxidierten Kristallen durch Füllen der unbesetzten photorefraktiven Zentren ein schnelles Schreiben ermöglichen. Eine andere photorefraktive Erscheinung, die lichtinduzierte Streuung, zeigt ebenfalls deutliche Unterschiede zwischen Pulsen und Dauerstrich-Licht: Pulse werden nur in Kristallen gestreut, deren Fe2+-Gehalt oberhalb einer Schwelle liegt. Dauerstrichlicht wird dagegen in allen untersuchten Proben gestreut, und seine Streuung ist stets stärker ausgeprägt und zeigt eine größere Winkelselektivität als die der Pulse: Für Pulse ist aufgrund ihrer kleinen Kohärenzlänge die Streuung unter großen Winkeln unterdrückt, weshalb hier andere Streuprozesse dominieren. Aus den vorgestellten Messungen ergibt sich ein Ablauf der Photorefraktion mit fs-Pulsen von der Anregung der Ladungsträger unterhalb 100 fs bis zur Sättigung der photorefraktiven Strukturen nach vielen Minuten. Für den Einsatz von Lithiumniobat-Kristallen mit kurzen Pulsen ist dieses Gesamtbild von großer Bedeutung.Nonlinear excitations and charge transport in lithium niobate crystals investigated using femtosecond-light gratings Lithium niobate (LiNbO3) is a widely employed material in nonlinear optics and photonics. Its usage is hampered by the photorefractive effect, which can destroy beam profiles and phase maching conditions. Existing methods to suppress photorefraction fail for the interesting regime of very high intensities and short pulses. Therefore, the photorefractive effect is investigated using femtosecond laser pulses: By utilizing so-called 2K holography, the occupation of energetically shallow traps is observed to occur in less than 100 fs after a two-photon excitation. Writing of photorefractive gratings into oxidized iron-doped LiNbO3 is much faster with pulses than with cw light. This is explained by the sensitization of the crystal due to charge trapping in photorefractive centers after nonlinear excitations. Finally, light-induced scattering of pulse light is suppressed compared to the scattering of cw light due to the small coherence length of pulses

Enhanced temporal resolution in femtosecond dynamic-grating experiments

Recording of gratings by interference of two pump pulses and diffraction of a third probe pulse is useful for investigating ultrafast material phenomena. We demonstrate, in theory and experiment, that the temporal resolution in such configurations does not degrade appreciably even for large angular separation between the pump pulses. Transient Kerr gratings are generated inside calcium fluoride (CaF2) crystals by two interfering femtosecond (pump) pulses at 388 nm and read out by a Bragg-matched probe pulse at 776 nm. The solution to the relevant coupled-mode equations is well corroborated by the experimental results, yielding a value of the Kerr coefficient of ~ 4.4×10^(–7) cm^2/GW for CaF2

Femtosecond holography in lithium niobate crystals

Spatial gratings are recorded holographically by two femtosecond pump pulses at 388 nm in lithium niobate (LiNbO3) crystals and read out by a Bragg-matched, temporally delayed probe pulse at 776 nm. We claim, to our knowledge, the first holographic pump-probe experiments with subpicosecond temporal resolution for LiNbO3. An instantaneous grating that is due mostly to the Kerr effect as well as a long-lasting grating that results mainly from the absorption caused by photoexcited carriers was observed. The Kerr coefficient of LiNbO3 for our experimental conditions, i.e., pumped and probed at different wavelengths, was approximately 1.0×10^-5 cm²/GW