Nucléation, croissance et comportement de poussières dans les plasmas réactifs radiofréquence basse pression : Des nanocristaux aux grains submicroniques polycristallins

Ionized gases containing fine solid particles, called dusty plasmas, are used mainly to deposit nanostructured thin film layers and to synthesize nanoparticles with controlled properties.The main objective of this PhD thesis was to succeed in synthesizing dust particles of desired size and/or chemical composition, for applications in microelectronics, photovoltaic conversion (silicon nanocrystals) and astrophysics (tholins, ISD grains).The localization and the study of the beginning of the aggregation phase have been performed through a parametric study of an instability in Argon/Silane plasmas. Then, a study of the dust cloud shape and behavior has been performed in two different discharges. Those studies brought to the fore the strong influence of dust particle growth on both the plasma characteristics and the dust cloud. They allowed us to optimize our deposition parameters to synthesize single-crystal silicon nanoparticles. A parametric study of the electrical characteristics of the plasma (current, voltage, electron and ion densities) in Nitrogen/Methane allowed us to target the best parameters to synthesize tholins (Titan's aerosol analogues). Moreover, in-situ Mie-Rayleigh ellipsometry in Nitrogen/Acetylene plasmas gave us information concerning the synthesized ISD grains structure, optical index). Finally, low gas temperature effects have been investigated in order to increase the size of the single-crystal silicon nanoparticles. Different hypothesis (chemical and thermodynamical) are discussed in order to explain the obtained results: dust formation kinetics accelerated and increase in the nanocrystal size.Les gaz ionisés contenant des particules solides, appelés plasmas poussiéreux, sont principalement utilisés pour le dépôt de couches minces et la synthèse de nanoparticules aux propriétés maîtrisées.L'objectif de cette thèse était de synthétiser des poussières de taille et/ou composition chimique connues en vue d'applications en microélectronique, photovoltaïque (nanocristaux de silicium) et astrophysique (tholins, ISD grains).La localisation et l'étude du démarrage de la phase d'agrégation des nanocristaux, par l'étude paramétrique d'une instabilité, ont été réalisées dans des plasmas d'Argon/Silane. Puis, une étude de la forme et du comportement du nuage de poussières a été menée dans deux décharges différentes. Elles ont mis en évidence la forte influence de la croissance des poussières sur le plasma et sur le nuage, et d'optimiser nos paramètres de dépôt pour les nanocristaux de silicium non-agglomérés. Une étude paramétrique des caractéristiques électriques du plasma (courant, tension et densités électronique et ionique) en Azote/Méthane a permis de cibler les meilleurs paramètres pour synthétiser des tholins (aérosols analogues de Titan). Par ailleurs, l'ellipsométrie in-situ de Mie-Rayleigh en chimie Azote/Acétylène nous a donné certaines informations sur les analogues de poussières interstellaires synthétisés (structure, indice optique). Finalement, l'effet des basses températures de gaz a été exploré afin d'augmenter la taille des nanocristaux de silicium. Différentes hypothèses (chimiques et thermodynamiques) sont discutées dans le but d'expliquer les effets observés : accélération de la cinétique de croissance et augmentation de la taille des nanocristaux

Nucléation, croissance et comportement de poussières dans les plasmas réactifs radiofréquence basse pression : Des nanocristaux aux grains submicroniques polycristallins

Ionized gases containing fine solid particles, called dusty plasmas, are used mainly to deposit nanostructured thin film layers and to synthesize nanoparticles with controlled properties.The main objective of this PhD thesis was to succeed in synthesizing dust particles of desired size and/or chemical composition, for applications in microelectronics, photovoltaic conversion (silicon nanocrystals) and astrophysics (tholins, ISD grains).The localization and the study of the beginning of the aggregation phase have been performed through a parametric study of an instability in Argon/Silane plasmas. Then, a study of the dust cloud shape and behavior has been performed in two different discharges. Those studies brought to the fore the strong influence of dust particle growth on both the plasma characteristics and the dust cloud. They allowed us to optimize our deposition parameters to synthesize single-crystal silicon nanoparticles. A parametric study of the electrical characteristics of the plasma (current, voltage, electron and ion densities) in Nitrogen/Methane allowed us to target the best parameters to synthesize tholins (Titan's aerosol analogues). Moreover, in-situ Mie-Rayleigh ellipsometry in Nitrogen/Acetylene plasmas gave us information concerning the synthesized ISD grains structure, optical index). Finally, low gas temperature effects have been investigated in order to increase the size of the single-crystal silicon nanoparticles. Different hypothesis (chemical and thermodynamical) are discussed in order to explain the obtained results: dust formation kinetics accelerated and increase in the nanocrystal size.Les gaz ionisés contenant des particules solides, appelés plasmas poussiéreux, sont principalement utilisés pour le dépôt de couches minces et la synthèse de nanoparticules aux propriétés maîtrisées.L'objectif de cette thèse était de synthétiser des poussières de taille et/ou composition chimique connues en vue d'applications en microélectronique, photovoltaïque (nanocristaux de silicium) et astrophysique (tholins, ISD grains).La localisation et l'étude du démarrage de la phase d'agrégation des nanocristaux, par l'étude paramétrique d'une instabilité, ont été réalisées dans des plasmas d'Argon/Silane. Puis, une étude de la forme et du comportement du nuage de poussières a été menée dans deux décharges différentes. Elles ont mis en évidence la forte influence de la croissance des poussières sur le plasma et sur le nuage, et d'optimiser nos paramètres de dépôt pour les nanocristaux de silicium non-agglomérés. Une étude paramétrique des caractéristiques électriques du plasma (courant, tension et densités électronique et ionique) en Azote/Méthane a permis de cibler les meilleurs paramètres pour synthétiser des tholins (aérosols analogues de Titan). Par ailleurs, l'ellipsométrie in-situ de Mie-Rayleigh en chimie Azote/Acétylène nous a donné certaines informations sur les analogues de poussières interstellaires synthétisés (structure, indice optique). Finalement, l'effet des basses températures de gaz a été exploré afin d'augmenter la taille des nanocristaux de silicium. Différentes hypothèses (chimiques et thermodynamiques) sont discutées dans le but d'expliquer les effets observés : accélération de la cinétique de croissance et augmentation de la taille des nanocristaux

Nucléation, croissance et comportement des poussières dans les plasmas réactifs radiofréquence basse pression (des nanocristaux aux grains submicroniques polycristallins)

Les gaz ionisés contenant des particules solides, appelés plasmas poussiéreux, sont principalement utilisés pour le dépôt de couches minces et la synthèse de nanoparticules aux propriétés maîtrisées. L'objectif de cette thèse était de synthétiser des poussières de taille et/ou composition chimique connues en vue d'applications en microélectronique, photovoltaïque (nanocristaux de silicium) et astrophysique (tholins, ISD grains). La localisation et l'étude du démarrage de la phase d'agrégation des nanocristaux, par l'étude paramétrique d'une instabilité, ont été réalisées dans des plasmas d'Argon/Silane. Puis, une étude de la forme et du comportement du nuage de poussières a été menée dans deux décharges différentes. Elles ont mis en évidence la forte influence de la croissance des poussières sur le plasma et sur le nuage, et d'optimiser nos paramètres de dépôt pour les nanocristaux de silicium non-agglomérés. Une étude paramétrique des caractéristiques électriques du plasma (courant, tension et densités électronique et ionique) en Azote/Méthane a permis de cibler les meilleurs paramètres pour synthétiser des tholins (aérosols analogues de Titan). Par ailleurs, l'ellipsométrie in-situ de Mie-Rayleigh en chimie Azote/Acétylène nous a donné certaines informations sur les analogues de poussières interstellaires synthétisés (structure, indice optique). Finalement, l'effet des basses températures de gaz a été exploré afin d'augmenter la taille des nanocristaux de silicium. Différentes hypothèses (chimiques et thermodynamiques) sont discutées dans le but d'expliquer les effets observés : accélération de la cinétique de croissance et augmentation de la taille des nanocristaux.ORLEANS-BU Sciences (452342104) / SudocSudocFranceF

Single-crystal silicon nanoparticles: An instability to check their synthesis

Copyright 2006 American Institute of Physics. This article may be downloaded for personal use only. Any other use requires prior permission of the author and the American Institute of Physics. The following article appeared in Applied Physics Letters and may be found at http://link.aip.org/link/?APPLAB/89/013107/1International audienceAn instability occuring in electrical signals of the discharge is used as a mark to detect the end of the single-crystal silicon nanoparticle formation in Ar/SiH4 rf plasmas. Scanning electron microscopy and atomic force microscopy studies of depositions show that the exact beginning of the coalescence phase corresponds to the onset of the instability. At the end of the instability, no single-crystal nanoparticles are remaining in the gas phase. These results based on a nonperturbative method allow to control depositions of single-crystal silicon nanoparticles of a well-defined size distribution with the highest density available during dust particle growth

Instabilities during the growth of dust successive generations in silane-based plasmas

Copyright 2008 American Institute of Physics. This article may be downloaded for personal use only. Any other use requires prior permission of the author and the American Institute of Physics. The following article appeared in Physics of Plasmas and may be found at http://link.aip.org/link/?PHPAEN/15/103704/1International audienceDust growth in silane-based plasmas is known to be a cyclic phenomenon as long as silane is provided. This continuous dust growth leads to an unstable behavior of the complex plasma, characterized by well-defined instabilities. In this paper, a complete study of these instabilities is presented. The electrical analysis is corroborated by an optical one, and high speed video imaging is used to get an insight in the dust cloud behavior. A possible cause of this instability phenomenon is also discussed

Dust cloud dynamics during particle successive generations

International audienceSilane-based plasmas are widely used to deposit nanostructured silicon thin films or to synthesize silicon nanoparticles. Dust particle formation in Ar/SiH4 plasmas is a continuous phenomenon: as long as silane precursors are provided, new dust generations are formed. Successive generations can be monitored thanks to various electrical (Vdc/3H) and optical (OES, video imaging) diagnostics. Experiments presented in this paper have been performed in a capacitively-coupled radiofrequency discharge, at low pressure (12 Pa) in an Argon/Silane mixture (92:8)

Theory and molecular simulations of plasma sputtering, transport and deposition processes

The present review provides an overview of the basic theory of sputtering with recent models, focusing in particular on sputtered atom energy distribution functions. Molecular models such as Monte-Carlo, kinetic Monte-Carlo, and classical Molecular Dynamics simulations are presented due to their ability to describe the various processes involved in sputter deposition at the atomic and molecular scale as required. The sputter plasma, the sputtering mechanisms, the transport of sputtered material and its deposition leading to thin film growth can be addressed using these molecular simulations. In all cases, the underlying methodologies and some selected mechanisms are highlighted