Common Arc Method for Diffraction Pattern Orientation

Very short pulses of x-ray free-electron lasers opened the way to obtain diffraction signal from single particles beyond the radiation dose limit. For 3D structure reconstruction many patterns are recorded in the object's unknown orientation. We describe a method for orientation of continuous diffraction patterns of non-periodic objects, utilizing intensity correlations in the curved intersections of the corresponding Ewald spheres, hence named Common Arc orientation. Present implementation of the algorithm optionally takes into account the Friedel law, handles missing data and is capable to determine the point group of symmetric objects. Its performance is demonstrated on simulated diffraction datasets and verification of the results indicates high orientation accuracy even at low signal levels. The Common Arc method fills a gap in the wide palette of the orientation methods.Comment: 16 pages, 10 figure

Holografikus módszerek a szerkezetkutatásban = Holographic methods in structural research

Az atomi felbontású röntgen holográfia elméleti alapjait 1991-ben dolgoztuk ki és néhány ével később végeztük el az első sikeres kísérletet. Jelen pályázat fő célja az atomi felbontású röntgen holográfia és egy új, a holográfiával rokon mérési módszer, a szögátlagolt rugalmas szórás továbbfejlesztése és alkalmazása volt. Holográfia mérések segítségével kimutattuk, hogy a La0.7Sr0.3MnO3 kristály fázisátalakulásánál nem lép fel statikus Jahn-Teller torzulás, ahogy korábban feltételezték. Kísérleti adatokból megmutattuk, hogy a szögátlagolt szórás eredményeként kapott kép ugyanazt az információt hordozza, mint a hagyományos egykristály diffrakció során egyenként összegyűjtött intenzitás adatok. Megvalósítottunk egy újfajta elektron holográfia mérést egy erre a célra átépített pásztázó elektron mikroszkóp segítségével. Eredményeket értünk el a holografikus és diffrakciós kiértékelési módszerek továbbfejlesztése terén. Kidolgoztunk egy eljárást a kis intenzitású szórásképek osztályozására a röntgen szabadelektron lézereknél egyedülálló molekulákon végzendő szóráskísérletekhez. | The theoretical foundations of atomic resolution x-ray holography were developed in 1991, and followed by the first successful experiment a few years later. The aim of the present project was the further development and application of the atomic resolution x-ray holography and a new related method, the angular integrated elastic scattering. Based on holography measurements, we have shown that in spite of earlier predictions, no static Jahn-Teller distortion occurs at the phase transition of the La0.7Sr0.3MnO3 crystal. We have shown from experimental data that the angular integrated elastic scattering pattern contains the same information as the intensity data of the conventional x-ray diffraction experiments. A novel electron holography experiment was realized using a scanning electron microscope modified for this purpose. Further development of holographic and diffraction evaluation methods was achieved. We have also developed a new method for the classification of low-intensity diffraction patterns for the single molecule imaging experiments of the x-ray free electron lasers

Rugalmas röntgenszórás a szerkezetkutatásban = Elastic x-ray scattering in structural research

Kutatásaink az atomi szerkezet röntgensugárzással való vizsgálatát célozták. Ezen belül kutatásunk három fő irányban folyt: 1. Megvizsgáltuk, hogy a közeljövőben épülő lineáris gyorsítókon alapuló szabad elektron lézer típusú röntgenforrásokkal (Free Electron Laser, FEL) lesz-e lehetőség egyedi, kis, nem-periodikus részecskék atomi szintű szerkezet-meghatározására. Megállapítottuk, hogy a sikeres szerkezet-meghatározáshoz a tervezetnél rövidebb impulzushosszal rendelkező forrásokra lesz szükség. Megmutattuk, hogy a folytonos szórásképből a "Fineup input-output" algoritmus egy módosított változatával rekonstruálható az eredeti atomi szerkezet. Részletesen diszkutáltuk, hogy a teljes 3D szóráskép előállításához szükséges klasszifikációs eljárás milyen feltételek között működik. 2. A holografikus módszerekkel rokon mérési eljárások elméleti és gyakorlati megvalósításán dolgoztunk. Szélesítettük a röntgen fluoreszcens holográfia alkalmazási területét, két új anyag vizsgálatával (ThAs Se Kondo rendszer és La1-xSrxMnO3 mágneses kolosszális mágneses ellenállást mutató rendszer). Egy új mérési eljárást vezettünk be, a szögintegrált rugalmas szórást, amely számos előnyös tulajdonsággal rendelkezik a hagyományos szerkezet-meghatározó mérésekkel összehasonlítva. 3. Hagyományos röntgendiffrakciós módszerekkel vizsgáltuk ismeretlen, új anyagok szerkezetét. Meghatároztuk, fullerén és kubán molekulák alkotta vegyületek szerkezetét, és tanulmányoztuk a hőmérsékletváltozás eredményeként létrejövő fázisátalakulásokat. | We worked on atomic level structure determination by x-rays. Our research was centered on three main points: 1. We examined the possibility of structure reconstruction of small, non-periodic single particles using x-ray free electron laser type sources. We have shown that the pulse length has to be significantly shortened (compared to present day planes) for successful reconstruction. Further, we illustrated that a modified version of the Fineup input-output algorithm can be used to reconstruct the original atomic structure. We also discussed in detail the conditions in which the classification process could work. 2. We worked on theoretical and practical sides of holographic and related methods. We applied x-ray fluorescent holography to a Kondo system (ThAsSe) and a colossal magnetic resistivity material (La1-xSrxMnO3), this way widening the application of holography. We introduced a new measuring method (the angular integrated elastic scattering), which has several advantages compared to classical methods. 3. Using traditional x-ray diffraction techniques we investigated the atomic structure of new compounds. We determined the structure of new fullerene-cubane compounds and studied the phase transitions as a function of the temperature

A fullerén-kubán rendszer rotor-sztátor fázisai és hasonló szupramolekuláris anyagok = Rotor-stator phases of the fullerene-cubane system and related supramolecular materials

A kutatási téma keretén belül tanulmányoztuk a fullerén-kubán kokristályok szerkezetét és dinamikai sajátosságait; a rotor-sztátor fázisokat új, nagy szimmetriájú tagokkal bővítettük; megkezdtük egy rokon szerkezetű anyagcsalád, a fullerén-mezitilén rendszer fejlesztését. Röntgen-diffrakciós mérések alapján meghatároztuk a C60-kubán alacsony hőmérsékleti fázisának kristályszerkezetét, amit párpotenciálokon alapuló számolásokkal is alátámasztottunk. Kalorimetrikus mérésekkel igazoltuk, hogy a C60 és a C70 kubán kokristályaiban az orientációs rendeződés első rendű fázisátalakulással megy végbe; ezek termodinamikai paramétereit sikerült meghatároznunk. NMR spektroszkópia, inelasztikus neutronszórás és diffúz Röntgenszórás segítségével közvetlen bizonyítékokat találtunk a fullerén molekulák szabad forgására a rotor-sztátor kokristályokban. Polimerizált C60-kubán káliummal történt dopolásával sikerült előállítanunk a fullerén-kubán anyagok első fémes származékát. Előállítottuk az endohedrális Sc3N@C80 és Gd3N@C80 rotor-sztátor jellegű kokristályait kubánnal és mezitilénnel. Ezek szerkezetvizsgálata folyamatban van. ESR spektroszkópia és SQUID magnetometria segítségével tanulmányoztuk a tiszta Gd3N@C80 mágneses tulajdonságait. Folyékony alkálifémes redukciót követően sikeresen hidrogéneztünk szén nanocsöveket. | In the framework of the project we have studied the structures and the dynamics of the fullerene-cubane cocrystals; we have extended the rotor-stator family with new members of high symmetry; we started the development of a new related family, the fullerene-mesitylene system. We have determined the low-temperature crystal structure of C60-cubane by x-ray diffraction, and, supported the results by calculations, based on a pair potential method. We have proved the first order character of the orientational phase transitions of the cubane cocrystals of C60 and C70 by calorimetric methods, and determined the thermodynamic parameters of the transitions. We have found direct evidences on the free rotation of fullerene molecules in the rotor-stator cocrystals by complex studies of NMR spectroscopy, inelastic neutron scattering and diffuse x-ray scattering. We have succeeded in the preparation of the first metallic derivative of the fullerene-cubane materials by potassium doping of the polymerized C60-cubane. We have prepared cocrystals of rotor-stator character of the endohedral Sc3N@C80 and Gd3N@C80 with cubane and mesitylene. The structural determination of these materials is in progress. We have studied the magnetic properties of the pure Gd3N@C80 phase by ESR spectroscopy and SQUID magnetometry. We have successfully hydrogenated carbon nanotubes after a reduction by liquid alkali metal