Enhanced photoproduction of hydrogen on Pd/TiO2 prepared by mechanochemistry

Supported metal clusters are considered as promising cocatalysts in heterogeneous photocatalysis due to their singular geometric structures and unique reactivity. Nevertheless, to explore efficient synthetic routes that result in stable supported clusters with tailored active sites is an urgent yet challenging task. Here, a photocatalyst with highly dispersed Pd clusters onto TiO2 is synthesized through only one-step ball milling procedure. The obtained Pd clusters form a particular metal-support interface, which has the ability to rearrange the small clusters evolving into Pd nanoparticles during the photocatalytic H2 production process, and maintain a stable photocatalytic performance up to 100 h of continuous operation. Moreover, the unique interaction between Pd clusters and titania support was only observed in the ball-milled sample, and it disappeared after a calcination treatment. The mechanochemical strategy paves the way to stabilize supported metal clusters onto semiconductors without any organic compounds involved.Postprint (published version

Bimetallic NiFe nanoparticles supported on CeO2 as catalysts for methane steam reforming

Ni-Fe nanocatalysts supported on CeO2 have been prepared for the catalysis of methane steam reforming (MSR) aiming for coke-resistant noble metal-free catalysts. The catalysts have been synthesized by traditional incipient wetness impregnation as well as dry ball milling, a green and more sustainable preparation method. The impact of the synthesis method on the catalytic performance and the catalysts’ nanostructure has been investigated. The influence of Fe addition has been addressed as well. The reducibility and the electronic and crystalline structure of Ni and Ni-Fe mono- and bimetallic catalysts have been characterized by temperature programmed reduction (H2-TPR), in situ synchrotron X-ray diffraction (SXRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and Raman spectroscopy. Their catalytic activity was tested between 700 and 950 °C at 108 L gcat-1 h-1 and with the reactant flow varying between 54 and 415 L gcat-1 h-1 at 700 °C. Hydrogen production rates of 67 mol gmet-1 h-1 have been achieved. The performance of the ball-milled Fe0.1Ni0.9/CeO2 catalyst was similar to that of Ni/CeO2 at high temperatures, but Raman spectroscopy revealed a higher amount of highly defective carbon on the surface of Ni-Fe nanocatalysts. The reorganization of the surface under MSR of the ball-milled NiFe/CeO2 has been monitored by in situ near-ambient pressure XPS experiments, where a strong reorganization of the Ni-Fe nanoparticles with segregation of Fe toward the surface has been observed. Despite the catalytic activity being lower in the low-temperature regime, Fe addition for the milled nanocatalyst increased the coke resistance and could be an efficient alternative to industrial Ni/Al2O3 catalysts.Peer ReviewedPostprint (published version

Eliminació de les impureses formades en la fusió nuclear mitjançant un reactor catalític de membranes

Cada dia que passa és més necessari un canvi en l’obtenció de l’energia a nivell mundial. Aquest és l’objectiu, a llarg termini, de la fusió nuclear; una tecnologia que s’està desenvolupant actualment. La reacció nuclear de fusió utilitza els isòtops de l’hidrogen com a combustible: el deuteri i el triti. En el present estudi, es desenvolupen catalitzadors que siguin viables per a l’eliminació de contaminants del circuit de recuperació de triti en reactors de fusió i s’avalua la seva possible integració en un reactor de membrana. Per tal d’iniciar l’estudi d’aquest sistema, es realitza una cerca bibliogràfica de les impureses presents en el circuit de recuperació de triti, es realitza un estudi del comportament termodinàmic de la mescla establerta, es dissenya un catalitzador específic per la utilització i s’experimenta amb aquests catalitzadors. Es sintetitzen 4 catalitzadors diferents on els suports són a base de alúmina i òxid de ceri, juntament amb òxid de lantà i de zirconi. La fase activa que s’utilitza està composta de ferro, níquel i rodi, per tal de potenciar principalment dues reaccions: la reacció Water-Gas Shifti el reformat amb vapor de metà. Tots els catalitzadors es caracteritzen qualitativament per espectroscòpia fotoelectrònica de raigs X (XPS) i difracció de raigs X (XRD). S’obté l’eliminació de part de les impureses, deixant el corrent de sortida amb únicament hidrogen i metà, amb els 4 catalitzadors sintetitzats. Tot i això, el rang de temperatura de treball en el que això succeeix varia en funció del catalitzador. El catalitzador que permet treballar en un rang de temperatures més ampli, eliminant l’oxigen i el monòxid de carboni i impedint la formació de diòxid de carboni, és el catalitzador que conté un 15% de níquel, 3% de ferro i 1,5% de rodi sobre un suport d’alúmina, òxid de ceri, zirconi i lantà (RhNiFe/AlCeZrLaOx). Cal destacar que existeixen variacions en la composició de sortida del corrent de sortida en funció de si el catalitzador es troba oxidat i reduït, així com per l’efecte de la pressió

Eliminació de les impureses formades en la fusió nuclear mitjançant un reactor catalític de membranes

Estudi de les impureses formades en el cicle de combustió d'una central de fusió nuclear, com el projecte ITER. Eliminació de les impureses seleccionades per mitjà d'un reactor catalític de membranes

Eliminació de les impureses formades en la fusió nuclear mitjançant un reactor catalític de membranes

Estudi de les impureses formades en el cicle de combustió d'una central de fusió nuclear, com el projecte ITER. Eliminació de les impureses seleccionades per mitjà d'un reactor catalític de membranes