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    Entwicklung und Anwendung quantenchemischer Verfahren zur Berechnung des Ladungstransports in Molekülbrücken

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    Diese Dissertation befasst sich mit der Berechnung von Ladungstransporteigenschaften in molekularen Brücken unter Verwendung von wellenfunktionsbasierten Methoden. Im Vordergrund steht hierbei zum einen die Landauer-Theorie, eine Gleichgewichtstheorie, die, angelehnt an die Streutheorie, eine Berechnung der Wahrscheinlichkeit der Propagation eines Elektrons durch eine Molekülbrücke erlaubt. Diese Theorie wird auf eine Reihe von Molekülen, wie etwa Dithiolbenzen, Dithiolpolyene sowie auf einige Derivate von Stilben und Azobenzen, angewendet. Neben ab initio-Berechnungen, welche hier den Hauptteil ausmachen, werden ein Modellansatz zur Berechnung des Ladungstransports in kettenartigen Strukturen sowie ein semiempirischer Ansatz entwickelt, der mit wenig Aufwand die Berechnung von Trends im Ladungstransport sehr großer Moleküle ermöglicht. Die Brauchbarkeit dieses Ansatzes zeigt sich in den Analogien zu den Ergebnissen der ab initio-Rechnungen. Ein zweiter wesentlicher Aspekt dieser Arbeit besteht in der Anwendung der Keldysh-Theorie zur Berechnung der Strom-Spannungs-Charakteristik molekularer Brücken. Hierbei handelt es sich um eine Ungleichgewichts-Theorie, die eine höhere Komplexität in den Berechnungen aufweist als die Landauer-Theorie. Untersucht werden auf dieser Grundlage molekulare Brücken, die als Ladungstransportmoleküle Dithiolethin und p-Dithiolbenzen aufweisen

    A wave function based ab initio non-equilibrium Green's function approach to charge transport

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    We present a novel ab initio non-equilibrium approach to calculate the current across a molecular junction. The method rests on a wave function based description of the central region of the junction combined with a tight binding approximation for the electrodes in the frame of the Keldysh Green's function formalism. In addition we present an extension so as to include effects of the two-particle propagator. Our procedure is demonstrated for a dithiolbenzene molecule between silver electrodes. The full current-voltage characteristic is calculated. Specific conclusions for the contribution of correlation and two-particle effects are derived. The latter are found to contribute about 5% to the current. The order of magnitude of the current coincides with experiments.Comment: 21 pages, 3 figure

    Parallel Programming

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