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关中地区冬季PM_(2.5)中碳气溶胶的污染特征及来源解析
为研究关中地区冬季PM_(2.5)中碳气溶胶的污染特征和来源,于2012年12月至2013年2月在西安、 宝鸡、 渭南和秦岭进行PM_(2.5)的采集,并利用热光反射法测定了样品中的有机碳(organic carbon, OC)和元素碳(elemental carbon, EC). 结果表明,4个采样点OC的平均质量浓度分别为47.8、 45.8、 31.2和37.0 μg·m~(-3),EC分别为8.5、 6.7、 7.6和5.7 μg·m~(-3),总碳气溶胶(total carbonaceous aerosol, TCA)分别占PM_(2.5)的36.4%、 46.2%、 36.9%和33.4%. OC和EC的相关性在西安(R~2=0.93)和秦岭(R~2=0.91)高于宝鸡(R~2=0.58)和渭南(R~2=0.62),表明OC和EC在西安和秦岭可能具有更为相似的来源,也可能具有更高的混合程度. 所有样品的OC/EC比值均大于2.0,表明有二次气溶胶(secondary organic carbon, SOC)的生成,4个采样点SOC分别占OC的21.6%、 40.3%、 23.2%和27.8%. 正定矩阵因子分析法(positive matrix factorization, PMF)解析结果显示,燃煤是关中地区冬季碳气溶胶的首要来源,占45.3%~47.9%,汽油车和生物质燃烧是次要来源,分别占26.1%~33.1%和14.3%~20.1%,此外柴油车也有一定贡献.</p
环境中黑碳来源解析方法研究进展
黑碳是燃料不完全燃烧过程中形成的一种特殊的非均质碳颗粒物质,因其具有较高的化学和生物惰性,在全球气候和环境系统中具有重要意义,是当前国际地球和环境科学领域的焦点问题。燃烧条件和燃料来源的不同,使得黑碳的物理化学特性表现出高度的变异,其环境行为及环境效应也具有明显差异,因此对黑碳进行来源解析有利于弄清全球黑碳收支平衡,且能更清晰地认识其在不同环境介质中的迁移转化过程。重点概述了当前国内外常用的几种黑碳来源解析方法及其应用的研究进展;同时提出了未来黑碳来源解析方法的发展方向。稳定碳和放射性碳同位素分析是当前黑碳源解析中应用最多的两种方法,将这两种方法结合不仅能提供更准确的黑碳来源信息,而且能定量估算化石源和生物质源燃烧对黑碳的贡献。多环芳烃特征标志物比值、黑碳/有机碳比值、苯多羧酸分子标志物比值法以及形态特征分析的方法都只能间接地判断黑碳的来源,其方法的应用有一定的局限性和不确定性。未来应加强对不同介质中δ13C的分馏机制及不同排放源样品黑碳的δ13C和14C值域“特征谱”的研究,进一步规范黑碳的分离和测定技术;同时应充分发挥不同分析技术的优势,联合多种方法以获取更多有关黑碳来源、传输和转化过程的信息
机动车排放因子的隧道测试——以西安市为例
为深入了解西安市机动车污染物的排放特征,选取代表性城区隧道进行机动车污染物排放浓度及排放因子的测试实验,获得了隧道入口和出口的PM_(2.5)、CO、NO_x、HC和VOCs等污染物的质量浓度,并结合气象数据和交通参数,计算了各污染物平均排放因子。结果表明:PM_(2.5)、CO、NO_x、HC和VOCs的平均排放因子分别为(0.016±0.005)、(1.097±0.398)、(0.159±0.092)、 (0.179±0.089)、(0.317±0.172)g/(km·辆)。不同时段的排放因子存在一定差异,并且PM_(2.5)的排放因子显著小于气态污染物。此外,本次实验测得的排放因子小于国内先前多数研究结果,这可能与燃料品质、发动机效率、尾气排放控制技术和城市管理水平的提高有关。</p
芍药苷对PM2.5诱导BEAS-2B细胞损害的保护作用
目的探索芍药苷对PM2.5诱导人支气管上皮细胞(BEAS-2B细胞)损害的保护作用及其机制。方法采用析因设计,分别利用MTT法,TBA法及化学荧光法,测定不同剂量芍药苷对PM2.5染毒所致BEAS-2B细胞生长抑制,细胞培养上清中丙二醛(MDA)及细胞内活性氧(ROS)的含量的影响。结果随着PM2.5干预浓度水平的增高,细胞存活率显著性降低(P<0.05),并呈剂量反应关系(r=-0.759,P<0.05),随着共处理芍药苷干预浓度的增高,PM2.5诱导BEAS-2B细胞存活率下降的幅度明显降低(P<0.05),但未观察到剂量-反应关系(P>0.05);同时发现PM2.5染毒可致细胞培养上清中MDA,细胞内ROS含量均显著增高(P<0.05),芍药苷高浓度干预时,细胞培养上清中MDA,细胞内ROS含量较染毒对照组均显著性降低(P<0.05)。结论芍药苷对PM2.5所致BEAS-2B细胞的生长抑制有明显的保护作用,其机制可能与芍药苷抗氧化作用有关。</p
西安市重污染与清洁天PM_(2.5)组分及其活性氧物质对比
针对重霾污染,在西安市冬季重污染日(2015-11-30~2015-12-09)和清洁日(2016-01-13~2016-01-22)各进行了为期10d的PM_(2.5)采集,测量其中的有机碳、 元素碳,及NH_4~+、 NO_3~-、 SO_4~(2-)等无机水溶性离子,探讨两种污染条件下的组分特征及其成因. 结果表明:观测期,重霾日和清洁日PM_(2.5)质量浓度分别为(170±47.5) μg·m~(-3)和(48.6±17.9) μg·m~(-3),且重霾日伴随低能见度、 高湿静风等多种不利气象条件;重霾日二次无机离子(NH_4~+、 NO_3~-、 SO_4~(2-))组分占PM_(2.5)质量浓度的49.8%±13.1%,而清洁日为19.4%±5.95%,并且重霾日硫氧化速率(sulfur oxidation ratio, SOR)和氮氧化速率(nitrogen oxidation ratio, NOR)分别为0.282±0.157和0.269±0.124,远高于清洁日(SOR和NOR分别为0.189±0.057和0.077±0.046),重霾日二次有机组分浓度[(6.22±3.87) μg·m~(-3)]是清洁日[(1.44±1.63) μg·m~(-3)]的5倍,表明二次污染及不利气象条件是造成重霾期间相关组分浓度升高的重要原因. 最后,通过二氯荧光黄双乙酸盐(2',7'-DCFH)化学荧光分析法测定了其中活性氧物质(reactive oxygen species, ROS)的浓度,探讨其对于二次无机组分形成的影响,结果表明观测期ROS平均浓度(以H_2O_2计)分别为(4.99±1.54) nmol·m~(-3)(重霾期),(0.492±0.356) nmol·m~(-3)(清洁期),二次反应及积累效应可能是西安重霾条件下ROS浓度升高的主要原因. NO_3~-、 SO_4~(2-)与ROS均呈现正相关(P<0.05),表明ROS可能通过二次氧化过程参与到二次无机组分形成过程中.</p
典型工业城市土壤黑碳含量、分布特征及来源分析——以黄石市为例
以黄石市3种不同类型土壤(红壤土、潮土、水稻土)为研究对象,采用热光反射法测定土壤中黑碳、焦炭和烟炱含量,研究有机碳、黑碳、焦炭和烟炱的空间分布特征,同时分析黑碳、焦炭、烟炱与有机碳之间的相互关系及黑碳的可能来源.结果表明:黄石市表层土壤中黑碳含量的变化范围为0.01~5.79 g/kg,平均值为1.06g/kg.其中水稻土黑碳含量最高,潮土次之,红壤最低.黑碳在有机碳中所占比例的变化范围为0.53% ~ 89.54%,平均值为25.29%,说明黑碳对土壤有机碳库有较大的贡献.不同土壤类型黑碳/总有机碳(BC/TOC)比值存在较大的差异,红壤BC/TOC平均值最大(36.70%),其次为水稻土(25.25%),潮土最低(18.25%),这可能与土壤质地有关.黑碳、焦炭与烟炱含量和BC/TOC比值的空间变异性与区域的产业结构及工业布局有关.黑碳、焦炭与烟炱含量之间呈显著正相关,说明它们可能有共同的来源.焦炭/烟炱比值(char/soot)分析结果表明土壤中的黑碳受人为源的影响很大,主要来源于化石燃料燃烧(工业燃煤及机动车尾气排放).</p
黄土高原不同土地利用类型有机碳和黑碳的储量及意义
以黄土高原为研究对象,研究三种不同利用方式的表层土壤样品(0 - 20 cm),分析其有机碳(soil organic carbon,简称SOC)和黑碳(black carbon,简称BC)的含量、分布特征及其储量变化及意义。研究表明,黄土高原不同利用方式土壤有机碳和黑碳含量的平均值分别为:玉米地8.01 g · kg~(-1)和1.01 g · kg~(-1),林地6.80 g · kg~(-1)和0.59 g · kg~(-1),未利用地5.01 g · kg~(-1)和0.43 g · kg~(-1),有机碳和黑碳的含量均为玉米地最高,未利用地最低;耕地和自然土壤表土有机碳储量分别为0.796 Pg和0.710 Pg,表土黑碳储量分别为0.0858 Pg和0.0730 Pg,耕地相对于自然土壤有机碳和黑碳的储量分别增大12.1%和17.5%;说明黄土高原耕地是一个碳汇,起着固定碳的作用;采用推荐的管理实践活动和合理的土地利用方式,能够增加土壤碳储量,提高土壤质量和农作物产量,抵消部分二氧化碳的排放。</p
沙尘暴期西安大气颗粒物化学组成及吸湿性能小时变化特征
于 2013 年 3 月 9—12 日沙尘暴时期,在西安市运用大流量大气采样器进行每小时 1 次 TSP 样品采集,对其进行有机碳(OC) 、元素碳(EC) 、无机离子及吸湿性能分析,同时利用 ECOTECH 公司 EC 系列气体监测仪,在线监测 NOx、 SO2 及 O3 等污染气体,研究沙尘暴期间 城市大气颗粒物化学演化特征,探讨硫酸盐、硝酸盐、铵盐及钠盐等主要无机盐的来源、形成 机制及其对颗粒物吸湿性能的影响。结果显示:此次沙尘暴期间有两次沙尘峰值过境西安 , TSP 小时浓度最高分别达到 7527 μg·m−3 和 3200 μg·m−3,同期 SO42− 分别为 180 μg·m−3 和 38 μg·m−3。 沙尘暴初入西安时 NO3− 与 NH4+ 浓度较低,其后,二者以 1:1 的摩尔比同步渐增,至沙尘过后第 48 小时(即非沙尘期)达最大值(分别为 34 μg·m−3 和 8.7 μg·m−3)。整个观测期间, SO42− 均与 Ca2+、 Na+ 等强线性相关,沙尘期 SO42−、 Cl− 与 Na+ 的相关系数大于 0.95, NH4+ 与 NO3− 的相关 系数沙尘期为 0.78。除 O3 外, CO、 NOx、 SO2 等污染气体的浓度变化趋势均是在沙尘过境后逐 渐升高。在沙尘期间 Na+ 离子主要是以 NaCl 和 Na2SO4 的形式存在。而在整个观测期, SO42− 和 Cl− 主要以 NaCl、 Na2SO4 和 CaSO4 的形式存在,其来源是戈壁上的干涸湖泊中的岩盐、芒硝、 石膏和钙芒硝等矿物;但 NH4+ 和 NO3− 主要来源于沙尘颗粒表面的非均相反应,并以 NH4NO3 的形式存在。由于 TSP 样品水溶性组分中大部分是无机离子,因此样品水溶性组分显示出了一 定的吸湿性,整个观测期其吸湿增长因子变化范围为 1.27~1.44。</p