Molecular data storage with zero synthetic effort and simple read-out

Compound mixtures represent an alternative, additional approach to DNA and synthetic sequence-defined macromolecules in the field of non-conventional molecular data storage, which may be useful depending on the target application. Here, we report a fast and efficient method for information storage in molecular mixtures by the direct use of commercially available chemicals and thus, zero synthetic steps need to be performed. As a proof of principle, a binary coding language is used for encoding words in ASCII or black and white pixels of a bitmap. This way, we stored a 25 × 25-pixel QR code (625 bits) and a picture of the same size. Decoding of the written information is achieved via spectroscopic (1H NMR) or chromatographic (gas chromatography) analysis. In addition, for a faster and automated read-out of the data, we developed a decoding software, which also orders the data sets according to an internal “ordering” standard. Molecular keys or anticounterfeiting are possible areas of application for information-containing compound mixtures

Reading mixtures of uniform sequence-defined macromolecules to increase data storage capacity

In recent years, the field of molecular data storage has emerged from a niche to a vibrant research topic. Herein, we describe a simultaneous and automated read-out of data stored in mixtures of sequence-defined oligomers. Therefore, twelve different sequence-defined tetramers and three hexamers with different mass markers and side chains are successfully synthesised via iterative Passerini three-component reactions and subsequent deprotection steps. By programming a straightforward python script for ESI-MS/MS analysis, it is possible to automatically sequence and thus read-out the information stored in these oligomers within one second. Most importantly, we demonstrate that the use of mass-markers as starting compounds eases MS/MS data interpretation and furthermore allows the unambiguous reading of sequences of mixtures of sequence-defined oligomers. Thus, high data storage capacity considering the field of synthetic macromolecules (up to 64.5 bit in our examples) can be obtained without the need of synthesizing long sequences, but by mixing and simultaneously analysing shorter sequence-defined oligomers

Synthesis and Characterization of Uniform Macromolecules and Data Storage in Small Compounds

Inspiriert durch die hoch komplexe und sequenzdefinierte Struktur von Biomakromolekülen, wie zum Beispiel Desoxynukleinsäure (DNS), hat sich mit der Synthese und Untersuchung uniformer, sequenzdefinierter Makromoleküle nicht-natürlichen Ursprungs ein neues Forschungsgebiet entwickelt. Da klassische Polymerchemie durch Dispersität und Strukturverteilung geprägt ist, beschränkte sich die Synthese von uniformen, sequenzdefinierten Strukturen lange Zeit auf Biopolymere. In dieser Arbeit wird die Synthese von uniformen poly(ethylenglycol)-block-poly(ε caprolacton) (PEG-b-PCL) Blockcopolymeren (BCP) beschrieben, die zur Untersuchung der dispersitätsabhängigen Struktur Eigenschafts-Beziehungen verwendet werden. Des Weiteren wurde die Anwendung von komplexen kleinen organischen Molekülen als potenzielle Medien für Datenspeicherung auf Oberflächen untersucht. Drei uniforme BCP, die in der Länge des hydrophoben PCL-Blocks variieren, wurden über die Kopplung von uniformen PEG- und PCL-Homopolymeren gebildet, welche über ein iteratives exponentielles Wachstum hergestellt wurden. Ringöffnende Polymerisation von ε-Caprolacton mit Methoxy-OEG als Makroinitiator lieferte Vergleichsmoleküle mit identischem Mn und einer engen Molmassenverteilung (Đ = 1.06). Die thermischen Eigenschaften wurde mittels dynamischer Differenzkalorimetrie (DSC) und das Phasenseparationsverhalten der BCP über Kleinwinkel-Röntgenstreuung (engl. small-angle X-ray scattering, SAXS) untersucht. Die Ergebnisse zeigen eine eindeutige konstitutions- und dispersitätsabhängige Struktur-Eigenschaftsbeziehung anhand der Kristallisationstemperatur Tc sowie ein unterschiedliches Phasenseparationsverhalten des kleinsten BCP in Abhängigkeit von der Dispersität. In dem zweiten Teil der Arbeit wurden kleine komplexe organische Moleküle für die Anwendung als potenzielle Datenspeichermedien auf einer Oberfläche untersucht. Die jeweiligen Verbindungen wurden in einer einstufigen Synthese unter Verwendung der Passerini-Dreikomponenten-Reaktion (P-3KR) in Kombination mit einer Hetero-Michael-Addition synthetisiert. Unter Verwendung einer Datenbank aus 708 kommerziell erhältlichen Komponenten, sind mit dem beschriebenen Ansatz 2.63 Mio einzigartige Strukturen potenziell zugänglich. Diese Anzahl an Permutationen entspricht einer Datenspeicherkapazität von 21 Bit pro Molekül. Die Moleküle wurden mit einem Pipettierroboter auf eine Glasoberfläche gedruckt und mittels hochauflösender Matrix-assistierter Laser-Desorption-Ionisation (MALDI) Tandem Massenspektrometie (MS/MS) anhand des resultierenden Fragmentmusters eindeutig identifiziert. In einem weiteren Ansatz wurde eine schnelle und effiziente Methode zur Speicherung von Informationen in kommerziell erhältlichen Verbindungen demonstriert. In mehreren Molekülmischungen wurde ein 625 bit QR-code gespeichert und mittels Gaschromatographie (GC) ausgelesen und, unterstützt durch ein eigens programmiertes Computerskript, mit 100%iger Genauigkeit entschlüsselt