福島原発事故により放出された不溶性粒子のプルトニウム同位体比

Abstract

Puは化学的毒性が強く原子力施設等事故において最も注目される放射性核種の一つであり、2011年に起こった福島原発事故後にもPuの汚染調査が行われている。環境中には本事故前から大気核実験によるグローバルフォールアウト（GF）由来のPuが存在している。本事故でのPuの放出量は極めて少ないために[1]、GF由来のPuの影響が大きく、本事故による汚染の正確な評価は困難な状況にある。本事故のみの寄与を明らかにするために、これまで核実験や原発事故ごとに異なる値を取るPu同位体比に注目した分析が行われてきたが、実際にその多くはGFによる影響を受けて同位体比が大きくばらついていることが報告されている[2]。一方で本事故ではSiO2の母材に放射性 Cs が濃集した水に不溶な粒子（不溶性粒子）が放出されたことが知られている[3]。不溶性粒子は放出時の物理化学状態を保持しており、原子炉から放出後に環境からの汚染を受けないと考えられる。したがって不溶性粒子のPuを分析することにより、GFの影響を受けていない本事故由来のPu同位体比を得ることが期待される。134Cs/137Csから1号機から放出されたと推測された、合計6個の不溶性粒子についてPu同位体が定量できた。同位体比の平均値を求めると、240Pu/239Puで0.383±0.019、241Pu/239Puで0.171±0.012となり、各々の炉内インベントリー計算値は0.320~0.356および0.183~0.192 [7]で、少しずれる傾向が見られた。福島原発付近の環境試料のPu同位体と比較を行うと、土壌はGFの値（0.180および0.00194）[8]に近い同位体比を持つ試料が多く存在し、GFの影響を強く受けていることがわかった。黒い物質や植物では、粒子の平均値と良く一致した同位体比を持つものが存在した。落ち葉の同位体比は粒子の平均値よりも低くGFの値よりも大きかったため、粒子が放出された1号機とは別の原子炉からのPu汚染の影響を受けている可能性が示唆された。日本放射化学会第64回討論会(2020