Ist ein Brennelement vor oder nach der Nutzung radioaktiver? Möchte man sich mit dieser spannenden Frage beschäftigen, dringt man in einen spannenden, gesellschaftlich relevanten Aspekt der Kernphysik vor. In diesem Artikel werden die Zusammenhänge dieser Frage erörtert. Der zeitliche Verlauf der Aktivität von Brennelementen wird gezeigt und der Nutzen für die universitäre Lehre gezeigt. Der Nutzen für den schulischen Kontext wird diskutiert, dabei wird auch das Fehlen von Zerfallsreihen in Bildungs- bzw. Lehrplänen diskutiert

Fechtig, Oliver

Kemmler, Richard

Nawrodt, Ronny

Prokop, Axel-Thilo

German

PhyDid - Physik und Didaktik in Schule und Hochschule (E-Journal, FU Berlin)

Didaktik der Physik   Frühjahrstagung – Bonn 2020   Nukleare Brennstoffe: ein heißes Thema  Axel-Thilo Prokop, Richard Kemmler, Oliver Fechtig, Ronny Nawrodt Universität Stuttgart, 5. Physikalisches Institut - Abt. Physik und ihre Didaktik  Pfaffenwaldring 57, 70569 Stuttgart a.prokop@physik.uni-stuttgart.de  Kurzfassung  Ist ein Brennelement vor oder nach der Nutzung radioaktiver? Möchte man sich mit dieser interes-santen Frage beschäftigen, dringt man in einen spannenden, gesellschaftlich relevanten Aspekt der Kernphysik vor. In diesem Artikel werden die Zusammenhänge dieser Frage erörtert. Der zeitliche Verlauf der Aktivität von Brennelementen wird gezeigt und der Nutzen für die universitäre Lehre herausgestellt. Der Nutzen für den schulischen Kontext wird diskutiert, dabei wird auch das Fehlen von Zerfallsreihen in Bildungs- bzw. Lehrplänen dargelegt.  1. Einleitung Die auf Kernspaltung basierende Energiegewin-nung scheint in Deutschland aufgrund des „Atom-ausstiegs“ keine Rolle mehr zu spielen. Betrachtet man den Fall auf europäischer oder globaler Ebene, so stellt man fest, dass die durch Kernspaltung produzierte Gesamtleistung weiterhin auf einem ähnlich hohen Niveau verbleibt. Praktisch ungelöst bleibt dabei ebenfalls weltweit das Problem der Endlagerung radioaktiver Abfallprodukte. Während in Deutschland die Energiegewinnung aus Kern-brennstoffen zunehmend an Bedeutung verliert, mehren sich in der deutschsprachigen Presse Stim-men, die der Kernenergie aufgrund ihrer vermeint-lichen Kohlenstoffdioxidneutralität zu einem Wie-deraufleben verhelfen wollen. Exemplarisch soll hier die Aktivität eines typischen Urandioxid-Brennelements des Kernkraftwerkes Neckarwest-heim vor und nach dem Abbrand untersucht wer-den.  Bei der Kernspaltung wird Energie freigesetzt, die Gesamtenergie des Brennstoffes muss folglich abnehmen. Neben der Abnahme der Gesamtenergie wird auch das radioaktivere U-235 abgebaut. Diese beiden Faktoren lassen vermuten, dass die Radioak-tivität abnehmen könnte. Andererseits könnte in dem abgebrannten Element auch „Strahlung ge-speichert“ werden, die dessen Radioaktivität erhö-hen könnte. Alternativ könnte es auch zur Bildung anderer Stoffe führen, die ihrerseits eine höhere Aktivität aufweisen. Es stellt sich hierbei also die Frage: Sind benutzte oder unbenutzte Brennelemen-te radioaktiver? Betrachtet man die Bildungspläne der Bundesre-publik Deutschland und insbesondere den Bil-dungsplan für das Land Baden-Württemberg, so findet man häufig nur angedeutet, dass die Schüle-rinnen und Schüler sich mit dem Problem der End-lagerung auseinandersetzen sollen. Es wird jedoch an keiner Stelle explizit gefordert, dass die Aktivi-täten der abgebrannten Brennelemente betrachtet werden sollen. Dabei spielen gerade diese eine nicht als zu gering einzuschätzende Rolle in der Risikobewertung der Nutzung der Kernenergie, sowohl bei der Betrachtung von kurz-, mittel-, wie auch langfristigen Zeiträumen.  2. Brennelemente Brennelemente typischer Druckwasserreaktoren bestehen aus Urandioxid. Der Anteil von spaltba-rem U-235 im Kernbrennstoff beträgt ca. 3%. Der Anteil von U-235 in Natururan ist geringer, daher muss U-235 für die Produktion von Brennelemen-ten angereichert werden. Die Kernspaltungsreaktion lässt sich exemplarisch wie folgt beschreiben:  235 1 139 95 192 0 56 36 0U + n Ba+ Kr+ 2 n.→  {1} Die Kernspaltung ist dabei kein einheitlicher Pro-zess und kann zu unterschiedlichen Spaltprodukten führen. Bei der Kernspaltungsreaktion von U-235 werden im Durchschnitt etwa 204 MeV und 2-3 Neutronen pro Kern freigesetzt. Die freigesetzten Neutronen können dann weitere U-235 Kerne spal-ten. Dafür ist es notwendig, den Neutronenfluss zu regeln (z.B. durch Moderation), um wirtschaftli-chen und sicherheitstechnischen Aspekten gerecht zu werden [1].  Bedingt durch die fortlaufende Spaltungsreaktion ist zu erwarten, dass der Anteil an U-235 im Brenn-element sinken wird. Dieser Verbrauch von U-235 ist jedoch nicht die einzige erwartbare Kernreakti-263Prokop et al.  on. Durch die freien Neutronen im Reaktor kann es auch zu Neutronenabsorptionsreaktionen kommen [1]:  238 1 239 239 23992 0 92 93 94U + n U Np Pu. − −→ → →  {2} Bei der Aufnahme von Neutronen entsteht häufig ein instabiler Kern, der Neutronenüberschuss wird durch einen Betazerfall abgebaut. Dadurch werden wie in Gl. {2} dargestellt höhere Actinoide (z.B. Pu oder auch Cm) gebildet. Die höheren Actinoide sind häufig instabil und besitzen eine geringere Halbwertszeit als die Ausgangsisotope des Urans. Damit erhöht sich durch den Aufbau höherer Ac-tinoide auch die Aktivität des Brennelements. Der Zerfall von Actinoiden folgt dabei unterschiedli-chen Zerfallsreihen. Durch den Zerfall über diverse Zwischenprodukte wird die Berechnung der Aktivi-tät anspruchsvoller. Die Zerfallsreihen und die zugehörigen Halbwertszeiten spielen bei der Be-rechnung der Aktivität eine zentrale Rolle.  Die Zusammensetzung der Spaltprodukte variiert, Gl. {1} stellt nur eine mögliche Reaktion dar. Die unterschiedlichen Spaltprodukte stellen für die Bestimmung der Gesamtaktivität genutzter Brenn-elemente einen wichtigen Startpunkt dar. Zur Erklä-rung ist es ratsam sich das relative Verhältnis von Protonen und Neutronen in stabilen Kernen anzu-schauen. Während bei leichten Kernen Protonen und Neutronen etwa im gleichen Verhältnis vorlie-gen, besitzen schwere Kerne einen Neutronenüber-schuss, der für die Überwindung der zunehmenden Coulombabstoßung notwendig ist. Dieser Über-schuss steigt mit zunehmender Ordnungszahl an. Spaltet man nun ein sehr schweres Element in klei-nere Elemente niedrigerer Ordnungszahl, besitzen die Produkte zu viele Neutronen. Neben der so vereinfacht erklärten Freisetzung von Neutronen besitzen die Spaltprodukte dann einen Neutronen-überschuss, den diese über Betazerfälle abbauen können [1].  Beispielhaft wird im Folgenden die Untersuchung der Zusammensetzung eines Brennelements aus dem Kernkraftwerk Neckarwestheim (GKN II) beschrieben, da hier detaillierte Angaben zur che-mischen Zusammensetzung nach dem Entfernen des benutzen Brennstabs aus dem Reaktor veröf-fentlich wurde. Die Gesamtaktivität des Brennele-ments pro kg Brennstoff lag vor Einbringen in den Reaktor bei 42,3 MBq, bei einer Anreicherung von 3,8% [3]. 72% der Gesamtaktivität zu diesem Zeit-punkt lassen sich auf das U-235 zurückführen. Die Untersuchung der dann entstehenden Isotope er-folgte ca. 7,5 a nach der Entfernung des Brennsta-bes aus dem Reaktor [3], da diese aufgrund der Nachzerfallswärme anfänglich sehr gut gekühlt werden müssen. Gemessen wurde die Massenkon-zentration des jeweiligen Isotops in Bezug auf die Masse des Urans bzw. Brennstoffes vor der Nut-zung im Reaktor (initial heavy metal mass). Vertre-ten sind dabei Isotope der Actinoide (U, Np, Pu, Am, Cm) und die Isotope der Spaltprodukte (Tc, Cs, Ce, Sm, Eu, Ba, Pr) [3]. Durch diese notwendi-ge Wartezeit sind Isotope mit kurzer Halbwertszeit nicht mehr messbar. 3. Berechnung der Aktivität von „abgebrannten“ Brennelementen Die Betrachtung aufeinanderfolgender Zerfälle soll an dieser Stelle einleitend mit folgender hypotheti-schen Reaktion betrachtet werden:  31 2A B C D. → → →   {3} Das Mutternuklid A zerfällt mit der Zerfallskon-stante λ1in das Tochternuklid B, welches selbst auch zerfällt und so weiter. Am Ende dieser Reihe steht das stabile Nuklid D. Die zeitlichen Verände-rungen der Teilchenzahl N der unterschiedlichen Nuklide lässt sich durch ein Differentialgleichungs-system wie folgt beschreiben:  A1 AB1 A 2 BC2 B 3 CD3( ) ,( ) ( ) ,( ) ( ) ,( ).CdNN tdtdNN t N tdtdNN t N tdtdNN tdt  = − =  − =  − =  {4} Für längere Reihen lassen sich die notwendigen Gleichungen ähnlich formulieren und anschließend mit geeigneten Programmen lösen (z.B. MAT-LAB). Damit ergibt sich mit den Anfangsbedin-gungen die Möglichkeit, die Aktivität zu berechnen. Die Aktivität selbst ergibt sich zu:  N N N ( ),A N t=    {5} Angenommen, dass bei einer Zerfallsreihe die Halbwertszeit 1/2(A)T  des ersten Nuklides sehr groß gegenüber den Halbwertszeiten 1/2(N)T  der anderen darauffolgenden Nuklide ist, so gilt für die Zer-fallskonstante N folgendes:  1 N .    {6} Die Lösung des Differentialgleichungssystems lässt sich durch die sogenannte Bateman-Gleichung beschreiben [2]. Setzt man Gleichung 6 in die Bateman-Gleichung ein, so lässt sich nachvollzie-hen, dass Zwischenprodukte mit geringer Halb-wertszeit in keinem relevanten Verhältnis ange-sammelt werden. Die Aktivitäten der einzelnen Zwischenprodukte lassen sich damit zusammenfas-sen, da man annehmen kann, dass die weiteren Zerfälle sofort stattfinden. Die Aktivität des Toch-ternuklides ist dann gleich der Aktivität des Mut-ternuklides mit der großen Halbwertszeit. Eine weitere Vereinfachung ergibt sich bei Isotopen mit einer sehr großen Halbwertszeit. Besitzen Isotope 264Nukleare Brennstoffe: ein heißes Thema  eine sehr große Halbwertszeit, kann die Aktivität dieser Isotope vernachlässigt werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde diese Vereinfachung ab einer Halbwertszeit von 1510 Jahren getroffen und die zugehörigen Isotope als stabil betrachtet. Innerhalb des betrachteten Zeitraumes von ca. 50 Millionen Jahren zerfällt dann nur etwa ein Milliardstel. 4. Ergebnisse Vor der Nutzung beträgt die Gesamtaktivität 42,7 MBq pro kg. Zu Beginn der in Abb. 1 darge-stellten Kurve beträgt die Gesamtaktivität ca. 12 TBq pro kg und ist damit um den Faktor 610 größer im Vergleich zu der Aktivität des Brennelements vor der Nutzung (vgl. Abb.1). Selbst nach mehreren Millionen Jahren übertrifft die Aktivität des benutz-ten Brennelements die des ungenutzten noch um den Faktor 100. In den ersten 100 Jahren tragen Fissionsprodukte und Actinoide in gleichem Ver-hältnis zu der Gesamtaktivität bei. Später dominiert der Einfluss der Aktivität der Actinoide, da z.B. Cs-137 aufgrund seiner kurzen Halbwertszeit zerfallen ist. Ab ca. 500 Jahren ist wird die Gesamtaktivität nur noch von den Actinoiden dominiert. Die Aktivi-tät wird zu Beginn des Diagramms zunächst von Isotopen definiert deren Halbwertszeit in einem ähnlichen großen Zeitfenster liegt, sobald diese zerfallen sind, dominieren Isotope mit größerer Halbwertszeit. Dies erklärt die Stufenbildung in Abb. 1.  5. Diskussion Es ist erkennbar, dass die Aktivität benutzter Brennelemente aufgrund der angeführten Gründe (Bildung von Spaltprodukten, Bildung höherer Actinoide) größer ist als vor der Nutzung. Die Wer-te stellen auch nur die Situation im GKN II dar und stehen an dieser Stelle nur als Beispiel für typische Druckwasserreaktoren, die mit Urandioxid betrie-ben werden. Es wird jedoch deutlich, welche Zeit-räume bei der Wahl eines Endlagers berücksichtigt werden müssen. Die Sicherheitsanforderungen für solch lange Zeiträume werden daher in geologi-schen Strukturen gesucht, von denen angenommen wird, dass diese über solch einen Zeitraum stabil sind. Zusätzlich werden auch die Anforderungen an den Verschluss eines Endlagers klar (z.B. Verhin-derung von Wassereinbruch) Einschränkend muss hier aber auch erwähnt wer-den, dass Spaltprodukte mit geringer Halbwertszeit (z.B. I-131) unbeachtet bleiben, wobei dieses im Rahmen von Unfällen sicherlich nicht zu vernach-lässigen ist. Weiterhin stellt die Gesamtaktivität keinen absoluten Wert einer Gefährdung dar und muss durch weitere radiologische Betrachtungen ergänzt werden. Einige Isotope wie z.B. Cs-137 werden vom Körper mit anderen Ionen wie Kalium verwechselt und in das Gewebe eingebaut. Neben der Aktivität spielt auch die Art des radioaktiven Zerfalls eine wichtige Rolle für die Einschätzung der radiologischen Situation. Weitere Risiken (z.B. Proliferation oder Anforderungen an Wiederaufbe-reitungsanlagen) müssen gesondert betrachtet wer-den. 6. Ausblick Im Rahmen dieser Arbeit wurde der zeitliche Ver-lauf der Aktivität dargestellt. Die Beschreibung des Abb. 1: Gesamtaktivität und deren Zusammensetzung aus Actinoiden bzw. deren Zerfallsprodukten und der Fissionspro-dukte. Die Aktivität bezieht sich auf ein kg Uran des Brennelements (initial heavy metal mass), welches in Form von Uran-dioxid vorliegt. 265Prokop et al.  zeitlichen Verlaufes lässt sich damit auch für Stu-dierende der Physik nachvollziehen. Für Lehrerin-nen und Lehrer bietet er hilfreiches Hintergrund-wissen, welches z.B. anhand des dargestellten Dia-grammes in den Unterricht einfließen kann. Dies trägt dazu bei, den Physikunterricht in Hinblick auf die Endlagerfrage fachlich fundiert zu gestalten. Die Ergebnisse können eine wichtige Datengrund-lage für die Anforderungen eines Endlagers darstel-len und können somit auch den Physikunterricht bzw. die Ausbildung von Physiklehrkräften berei-chern. Im Rahmen einer offenen Frage („Was ist radioaktiver? Der Brennstab vorher oder nachher?“) bieten sich Möglichkeiten, den Physikunterricht bzw. Vorlesungen über Kernphysik zu bereichern. Die Berechnung anhand der Differentialgleichun-gen bietet zudem einen interessanten Zugangspunkt in die Nutzung computergestützter Berechnungen im Rahmen der Ausbildung von Physikstudieren-den. Die Betrachtung der Aktivität von Brennele-menten ist auch für die Hypothesenbildung und deren Überprüfung für Studierende interessant; es ist zudem auch möglich eventuelle Vorstellungen zu dem Thema kritisch zu reflektieren. In vielen Bildungs- bzw. Lehrplänen der einzelnen Bundesländer sind die Zerfallsreihen nicht mehr verpflichtender Teil des Unterrichtsinhaltes im Themengebiet Radioaktivität. Diese wären aber durchaus nötig, wenn man sich mit dem hier von uns beschriebenen Thema intensiver beschäftigen würde bzw. müsste. Um zu einem reflektierten Umgang mit der Thematik zu gelangen, wie sie in den Bildungsplänen häufig gefordert wird, wäre es also durchaus angebracht, die Zerfallsreihen als festen Inhalt in den Unterricht einzuplanen. Gleichwohl sei angemerkt, dass die Schulen über die schuleigenen Fachcurricula immer die Mög-lichkeit haben, die Zerfallsreihen als festen Be-standteil des Unterrichts zu installieren. 7. Literatur [1] Ziegler, A. & Allelein, H.-J. (2013): Reaktor-technik: Physikalisch-technische Grundlagen (2., bearb. Aufl. 2013). Wiesbaden: Springer Vieweg. S. 39-56, 188-191. [2] Harr, L. (2007): Precise Calculation of Com-plex Radioactive Decay Chains. Master thesis, Air Force Institute of Technology, S.8. Url: https://scholar.afit.edu/cgi/viewcontent.cgi?article=3925&context=etd. (Stand 5/2020) [3] Radulescu, G., Gauld, I. & Ilas, G. (2010): SCALE 5.1 Predictions of PWR Spent Nuclear Fuel Isotopic Compositions. ORNL-TM [re-ports]. U.S. Atomic Energy Commission, ORNL/TM-2010/44, S.74-78. Url: https://doi.org/10.2172/983556. (Stand 5/2020) Danksagung Die vorliegende Arbeit wurde im Rahmen der ge-meinsamen Qualitätsoffensive Lehrerbildung von Bund und Ländern aus Mitteln des Bundesministe-riums für Bildung und Forschung im Projekt „Lehr-erbildung PLUS“ (Förderkennzeichen 01JA1907A) unterstützt.  266

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