Etude de la dynamique de photodissociation de molécules ionisées en couche interne par spectroscopie de moment

Abstract

We experimentally studied the relaxation of atomic and molecular systems following core-shell photoionization in tender X-ray regime (2-12 keV). The various de-excitation processes have been studied by the coincidence measurements of the velocity vector of emitted electrons and ions, giving access to the vector correlations between the electrons and ions.New experimental results on argon (Ar) combined with theoretical model developed by our collaborators have shown the effective existence of angular momentum transfer resulting from the Post-collision interaction (PCI) between the photoelectron and the Auger electron. Then, the carbon disulfide (CS2) three-body fragmentation dynamics was interpreted using a new combination of geometric and kinematic observables. We have shown that it is possible to separate the different types of fragmentation in the case of a mixed pathway. We also showed the presence of massive concerted pathways after the dissociation of methyl iodide (CH3I) molecule. Moreover, we have observed the formation of multiply charged ions where the total induced charge has reached up to +15 by single photon absorption. Finally, the comparison of experimental data with Coulomb explosion model allowed us to estimate the average displacement of the molecule during relaxation.Nous avons étudié expérimentalement la relaxation d'un système atomique ou moléculaire après l'ionisation en couche interne par un photon X (2-12 keV). Les différents processus de désexcitation ont été étudiés par la mesure en coïncidence du vecteur vitesse des électrons et des ions émis permettant d'avoir accès aux corrélations vectorielles entre l’émission électronique et les ions formés. Des nouveaux résultats expérimentaux sur l’argon (Ar) combinés avec le modèle théorique développé par nos collaborateurs ont montré l'existence effective du transfert de moment angulaire provenant de l’interaction post-collisionnelle entre le photoélectron et l’électron Auger. Ensuite, la dynamique de fragmentations à trois corps de la molécule de disulfure de carbone (CS2) a été interprétée à l’aide d’une nouvelle combinaison des observables géométriques et cinématiques. Nous avons montré qu’il est possible de séparer les différents types de fragmentation dans le cas où il s’agit d’une voie mixte. Puis, nous avons montré la présence des voies concertées massives après la dissociation de l’iodométhane (CH3I). Nous avons également observé la formation des ions multiplement chargés où la charge totale induite est arrivée jusqu’à +15 par l’absorption d’un photon unique. Enfin, la comparaison des données expérimentales avec des simulations du modèle d’explosion coulombienne nous a permis d’estimer le déplacement moyen de la molécule durant la relaxation