Caractérisation des émissions de méthane (CH4) en milieu urbain (Paris)

Abstract

This Ph.D. aimed to measure methane (CH4) mixing ratio, its carbon isotope (δ13CH4) and ethane to methane ratio (C2H6:CH4) of diverse Île-de-France sources using CRDS G2201-i during near-source mobile measurements.Laboratory tests showed good performances of CRDS2201-i, notably a good agreement between δ13CH4 determined using CRDS G2201-i and IRMS. Indeed, precision of CRDS is less good than for IRMS, but it improves with larger CH4 mixing ratio (chapter 2). Possibilities and limitation of using CRDS G2201-i instrument to determine C2H6:CH4 ratio were also verified in laboratory and field conditions. Using CRDS G2201-i to measure C2H6:CH4 ratio is possible when enhancement is higher than 1 ppm above background and dried air is measured, which allows to use only one instrument to measure two proxies of CH4 sources (δ13CH4 and C2H6:CH4 ) (chapter 3).Then, the mobile set-up was adapted for mobile surveys in Paris city. There, three main CH4 sources where found: natural gas leaks, sewage network leaks and venting grid leaks ascribed to leaking furnaces installations. The latest category was discovered during walking measurements and was not described in previous studies. Compared to other cities, mostly surveyed in the U.S., Paris CH4 emissions are relatively small and comparable to cities with modern pipeline system. Comparison with inventories showed that for the energy sector, CH4 emissions are about fifteen times smaller than downscaled AIRPARIF inventories (chapter 4). Finally, at the industrial site scale, δ13CH4 and δDCH4 were determined and contributed to extend the database of isotopic signatures of European CH4 emissions. C2H6:CH4 observed from gas compressor stations are comparable with those in previous studies in other countries. For part of the sites, emission rates were also estimated using a Gaussian model or the tracer dispersion method (chapter 5).Results of this Ph.D. can be used as a base for future mobile, near-source campaigns in IDF region.Le but de cette thèse est de mesurer les concentrations de méthane (CH4), sa signature isotopique en carbone (δ13CH4) et le ratio éthane/méthane (C2H6:CH4) de diverses sources en Île-de-France avec des mesures mobiles proche des sources en utilisant l’instrument CRDS G2201-i.Les tests en laboratoire ont montré que le CRDS G2201-i présentaient de bonnes performances, notamment un bon accord avec les mesures de δ13CH4 par IRMS. En effet, la précision du CRDS est moins élevée que celle de l’IRMS, mais elle s’améliore avec des concentrations plus élevées en méthane (chapitre 2). Les performances et les limites de l’instrument ont été également testées pour la mesure du ratio C2H6:CH4 au laboratoire et sur le terrain. Il est possible d’utiliser le G2201-i quand l’élévation de CH4 au-dessus des valeurs ambiantes est supérieure à 1pmm et que l’air mesuré est séché. Cela permet d’utiliser un seul instrument pour mesurer deux proxies des sources de méthane (δ13CH4 et C2H6:CH4 ) (chapitre 3).Ensuite, la plateforme de mesures mobiles a été adaptées pour des campagnes de mesure dans Paris et sa petite couronne. Là, trois sources de CH4 ont été trouvées: des fuites du réseau de gaz naturel, des fuites du réseau d’assainissement et des fuites au niveau de grilles d’aération associées à des chaudières. Cette dernière catégorie a été découverte lors de mesures à pied et n’était pas décrite précédemment dans la littérature. Par rapport à d’autres villes, en majorité américaine, les émissions parisiennes de CH4 sont relativement faibles et comparables à celles des villes ayant un réseau moderne de distribution de gaz. La comparaison avec les inventaires a montré que pour le secteur de l’énergie, les émissions estimées étaient quinze fois plus faibles que celles de d’AIRPARIF ajustées pour Paris (chapitre 4). Enfin, à l’échelle du site industriel, δ13CH4 et δDCH4 ont été déterminés et contribuent à enrichir la base de données de signatures isotopiques européenne pour CH4. Le ratio C2H6:CH4 mesuré sur les stations de compression de gaz sont comparables à celles observées dans d’autres études dans d’autres pays. Pour certains sites, les émissions sont été également estimées, soit avec un modèle Gaussien soit avec le méthode traceur (chapitre 5).Les résultats de cette thèse peuvent être utilisés comme support pour de futures campagnes de mesures en Île-de-France