Etude d'oxydes monocristallins et de céramiques transparentes dopés Pr3+ ou Nd3+ pour la réalisation de lasers visibles

Abstract

This thesis is aimed to find efficient oxide based solid-state materials for the development of lasers, particularly in visible spectral regions. We focused on Pr3+ and Nd3+ luminescent ions, doped in oxide-based hosts. Pr3+ ions are suitable for direct visible emissions in various regions, whereas the emission of Nd3+ ions in near infrared around 0.9 μm can be converted into blue laser by Second Harmonic Generation. A large-covered visible region could be expected in the range of 450 nm – 750 nm. First, we selected appropriate oxide hosts by using optical spectroscopy tools. All selected materials with congruent melting behavior were grown as single crystal. On the other hand, cubic materials with very high melting point, Nd:Y2O3 and Nd:Y3Al5O12, were prepared as standard and micro-core composite transparent ceramics, respectively. Next, all samples were thoroughly investigated in terms of physical, optical and spectroscopic properties. In the meantime, Judd-Ofelt analysis were computationally performed by using ground state absorption data to calculate radiative properties of studied solid-state materials, including radiative lifetime and branching ratio. Finally, laser operations were carried out within a plane-concave or V-type resonant cavity under blue and near infrared pumping for Pr3+ and Nd3+ solid-state materials, respectively. We achieved visible lasers in the relevant range with satisfying efficiencies with Pr:Sr1-xLaxAl12-xO19 single crystal and Nd:Y3Al5O12 micro-core transparent ceramic. Both present a real potential for the development of laser emissions in visible spectral regions.L’objectif de cette thèse est l’étude de matériaux oxydes pour le développement de lasers solides, émettant en particulier dans le domaine visible. Nous nous sommes intéressés à des matériaux monocristallins et à des céramiques transparentes. Des ions Pr3+ ont été envisagés comme dopants en raison de leurs niveaux d’énergie adaptés pour des émissions directes (bleu, vert, orange, rouge et rouge foncé). En outre, des ions Nd3+ émettant dans le proche infrarouge, autour de 0.9 μm, ont été utilisés comme dopants afin de générer un laser bleu par un processus de conversion de fréquence. Nous avons ainsi préparé des matrices oxydes sous forme polycristalline pour des mesures de spectroscopie optique permettant de sélectionner les meilleurs matériaux. Des matrices d’oxyde à fusion congruente étudiées correspondent aux différentes familles comme suit : hexa-aluminate, mélilite, germanate, tungstate et sesquioxide. Les cristaux ont été élaborés par la méthode de Czochralski. En plus, certains matériaux cubiques a haut point de fusion comme Nd:Y2O3 et Nd:Y3Al5O12 ont été étudiés sous forme de céramiques transparentes de type classique ou composite. Nous avons ensuite caractérisé les propriétés physiques, optiques et spectroscopiques. Finalement, des émissions lasers dans le visible ont été démontrées en régime continu dans une cavité résonante de type plan-concave ou déplié (V). Pour les matériaux dopés Nd3+ et dopés Pr3+, nous avons obtenu l’effet lasers dans le visible avec les efficacités satisfaisantes. Les matériaux monocristallins: Pr:Sr1-xLaxAl12-xO19 et céramique composite Nd:Y3Al5O12 présentent un potentiel important pour le développement de lasers dans le domaine visible