Propriétés optiques non linéaires du deuxième et troisième ordre de nanoparticules de ZnO et de cristaux massifs de KDP dopés par des nanoparticules d’oxydes métalliques
This work focuses on the experimental characterization of the linear and nonlin-ear optical properties of harmonic nanoparticles - a new class of biological markers - and of composites based on KDP single crystals with incorporated metal oxide nanoparticles. We have developed several experimental setups, such as light scattering indicatrices technique, laser beam self-action analysis, the third harmonic generation efficiency (THG) measurements, and multiphoton microscopy with femtosecond laser excitation in the 710 - 1300 nm spectral range.The third order susceptibility measurements were performed by analyzing the THG at the interface of a cuvette filled with ZnO colloidal suspensions, showing a susceptibility value close to the reference value of the bulk crystal. In addition, the optical properties of these nanoparticles were studied with multiphoton mi-croscopy. The emission spectra of the nanoparticles show the second harmonic generation (SHG), the THG and photoluminescence signals. The spectral re-sponse has been correlated with the structure of defects in bulk ZnO crystals. In addition, we studied the influence of the incorporation of metal oxide nanopar-ticles into KDP crystals. It has been shown that these nanoparticles can increase the SHG efficiency compared to nominally pure KDP crystal. A set of optical measurements was carried out on these composite crystals, demonstrating the relationship between the third order nonlinear optical effects and the observed SHG efficiency enhancement.Ce travail porte sur la détermination expérimentale des propriétés optiques li-néaires et non linéaires de nanoparticules harmoniques - une nouvelle classe de marqueurs biologiques - et de cristaux massifs de KDP avec incorporation de nanoparticules d'oxydes métalliques. Nous avons mis au point une série de bancs expérimentaux dédiés, comme la mesure des indicatrices de diffusion, la technique I-scan pour la mesure de l’indice de réfraction non linéaire, la mesure de l’efficacité de génération de troisième harmonique (THG), ou le développe-ment d’un microscope multiphotonique sous excitation laser femtoseconde dans le domaine spectral 710 - 1300 nm.Des mesures de susceptibilité non linéaire d’ordre 3 ont été effectuées sur des suspensions colloïdales de nanoparticules de ZnO par la technique de la THG aux interfaces, montrant une valeur de susceptibilité proche de la valeur de réfé-rence des cristaux massifs. Par ailleurs, les propriétés optiques de ces nanoparti-cules ont été étudiées par microscopie multiphotonique. Les spectres d’émission des nanoparticules montrent des signaux de génération de second harmonique (SHG), de THG et de photoluminescence, dont la réponse spectrale a été corrélée avec une étude portant sur la spectroscopie de défauts de cristaux massifs de ZnO. Par ailleurs, nous avons étudié l’influence sur les propriétés optiques de l’incorporation de nanoparticules d’oxyde métalliques dans des cristaux KDP. Il a été démontré que ces nanoparticules peuvent être à l’origine d’une augmenta-tion de l'efficacité de SHG par comparaison avec un cristal de KDP pur. Un en-semble de mesures optiques a été réalisé sur ces cristaux composites, démontrant en particulier la corrélation entre les effets non linéaires d’ordre 3 et l’augmentation observée