Etude des mécanismes d’activation d’un catalyseur nanostructuré Ag/TiO₂/SiO₂ dans un environnement plasma lors de la décomposition d’un COV modèle : l'acétaldéhyde

Abstract

This thesis investigates the surface phenomena which occur when combining a homogeneous phase process – governed by the chemistry of a non-thermal plasma – and a heterogeneous phase process – controlled by the chemistry taking place on the surface of a nanostructured Ag/TiO₂/SiO₂ material – during acetaldehyde (CH₃CHO) removal.It has been shown that acetaldehyde can be removed up to 100 % with a 168 J.L-1 SIE consumption, by using the diphasic process. In these conditions, CH₃CHO is converted into 60 % of COx. Such efficiency is not achieved when using the homogeneous and heterogeneous phase processes alone. Thus, the physico-chemical phenomena occurring in the diphasic process allow a higher CH₃CHO removal compared to the whole kinetics involved in the homogeneous and heterogeneous phase processes alone. So as to understand which physico-chemical processes are involved in this synergistic effect, the study of the acetaldehyde/surface interaction has been started, by Diffuse-Reflectance Infrared Fourier Transform Spectroscopy (DRIFTS), in this thesis. The acetaldehyde adsorption modes on the Ag/TiO₂/SiO₂ surface, without plasma, have been pointed out. Moreover, the effect of bringing a thermal energy source or an oxidizing species (like ozone) on adsorbed acetaldehyde has been evaluated.Ce travail de thèse s’intéresse aux phénomènes de surface ayant lieu lorsque l’on combine un procédé en phase homogène – contrôlé par la chimie d’un plasma non-thermique – et un procédé en phase hétérogène – contrôlé par la chimie ayant lieu à la surface d’un matériau nanostructuré Ag/TiO₂/SiO₂ – lors de la dégradation de l’acétaldéhyde, CH₃CHO.Il a été montré que le procédé diphasique permet de convertir 100 % de l’acétaldéhyde à traiter avec une SIE de 168 J.L-1 (soit une puissance de 280 mW). Dans ces conditions, CH₃CHO est converti en COx à plus de 60 %. Une telle efficacité n’est pas atteinte avec les procédés en phase homogène et en phase hétérogène seuls. Les processus se déroulant au sein du procédé diphasique mènent donc à une dégradation de CH₃CHO autrement meilleure que l’ensemble des cinétiques mises en oeuvre lors de l’utilisation des deux procédés seuls.Afin de comprendre quels processus physico-chimiques permettent d’obtenir un tel effet de synergie, l’étude de l’interaction acétaldéhyde/surface a été initiée, par spectroscopie infrarouge à réflexion diffuse (DRIFTS), et constitue le coeur de ce travail de thèse. Une attention particulière a été portée à l’étude des modes d’adsorption de l’acétaldéhyde sur Ag/TiO₂/SiO₂ en absence de plasma. Puis, l’effet de l’apport d’une source thermique et d’une espèce à fort pouvoir oxydant (l’ozone) sur l’acétaldéhyde présent en phase adsorbé a été évalué