Schröder, Benjamin

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Die Erforschung von Licht-Materie-Wechselwirkung hat viele grundlegende Theorien und
Anwendung in der Forschung und Technologie inspiriert. Aktuelle Forschungsprojekte, wie
z.B. ultraschnelle zeit- und superaufgelöste Bildgebungsverfahren, sind auf tiefgreifendes
Wissen über die Wechselwirkung von Photonen und Elektronen angewiesen. In diesen
Forschungsfeldern ist der gezielte Transport, die Konzentration und die Umwandlung von
elektromagnetischer Energie eine zentrale Voraussetzung für technologischen Fortschritt.
Diese Arbeit befasst sich mit den außergewöhnlichen Eigenschaften von Nanospitzen,
die Wellenleitung, Feldverstärkung und Energielokalisierung von elektromagnetischen Oberflächenwellen
erlauben. Diese Wellen entstehen durch kollektive Elektronenschwingungen in
der Oberfläche und werden Oberflächenplasmonen (OP) genannt. Nanospitzen sind Schlüsselkomponenten
in Experimenten, die auf gepulsten Elektronenstrahlen und Rastersonden
basieren. Trotz dieser breiten Anwendung ist bisher noch kein vollständiges physikalisches
Verständnis des komplexen Verhaltens von Oberflächenplasmonen etabliert.
Diese Arbeit bietet detaillierte Beiträge zum Verständnis von Oberflächenplasmonen in
metallischen Nanospitzen anhand von drei Experimenten. Im Genauen analysieren wir die
Ausbreitung von OP entlang des Spitzenschafts und das Verhalten bei Annäherung ans
Spitzenende mithilfe von Elektronenenergieverlust-Spektroskopie (EELS). EELS erlaubt die
spektral und räumlich aufgelöste Messung von OP. Wir messen charakteristische, stehende
Wellenmuster und nutzen ein semi-analytisches Modell zur Beschreibung der Ausbreitung
von OP. Dadurch können wir zeigen, dass die Plasmonen am Spitzenende mit nahezu 100%
Effizienz reflektiert werden.
In einem anschließenden Experiment verwenden wir die Nahfeldverstärkung von OP um
nichtlineare Elektronenemission von Goldspitzen zu untersuchen. Plasmonen werden entweder
durch direkte Beleuchtung des Spitzenendes oder mittels Gitterkopplern angeregt, die
einige zehn Mikrometer vom Spitzenende in die Oberfläche graviert sind. Wir demonstrieren
eine effiziente Elektronenquelle basierend auf Plasmonen, die am Gitter angeregt werden.
Dazu werden die Spitzen in einen Feldemitter eingebaut, der die Kontrolle über die aktiven
Emissionsorte entlang der Spitzenstruktur erlaubt.
Das letzte Experiment untersucht die Anregung von Photoelektronen in der (Sub)-Nanometer
breiten Lücke zwischen einer Goldspitze und einer flachen Metalloberfläche. Zu diesem
Zweck wird die experimentell herausfordernde Kombination eines gepulsten Femtosekundenlasers
mit einem Rastertunnelmikroskop realisiert. Basierend auf einem eindimensionalen
Transportmodell, wird gezeigt, dass die Elektronen in der Spitze Energie vom verstärkten
Nahfeld in der Lücke zwischen Spitze und Probe absorbieren. Dies führt zu einem Nichtgleichgewicht
der Elektronenpopulation: Elektronen besetzen hochenergetische Zustände
und transferieren in die Probe. Wir nutzen die Lokalisierung des Photoelektronenstroms für
einen Bildgebungsmodus mit Nanometer-Genauigkeit.The exploration of light-matter interaction has inspired some of the most essential theories
and applications in fundamental science and technology. Cutting-edge research, such as
ultrafast time-resolved and super-resolution experiments, relies on the in-depth knowledge
of the interaction of photons and electrons. In these research fields, the controlled guiding,
concentration, and conversion of electromagnetic energy are the central requirements of any
technological advance. This thesis explores the remarkable properties of nanotips featuring waveguiding, field
enhancement, and energy localization of electromagnetic surface waves which arise from collective
electron oscillations – called surface plasmons (SPs). Nanotips are key components in
ultrafast time-resolved electron-beam and scanning probe techniques. However, a complete
physical picture of the complex SP evolution is not yet established.
Here, we provide detailed contributions to the understanding of surface plasmons in metal
nanotips studied in three experiments. In particular, we analyze the SP mode propagation
along the tip shaft and its behavior when approaching the tip end by means of electron
energy loss spectroscopy (EELS). EELS allows for spatially and spectrally resolved SP measurements.
We find characteristic standing wave patterns in the SP maps and implement
a semianalytical model that identifies SP back-reflection from the apex as the main reason
for the observed standing waves. Our analysis reveals a reflection efficiency of nearly 100%
for sufficiently small opening angles.
In a subsequent experiment, we exploit the near-field enhancement of SPs to investigate
nonlinear photoelectron emission from gold tips. The SP modes are excited via direct apex
illumination or via grating couplers milled into the shaft several tens of micrometers away
from the tip end. We demonstrate efficient remote multiphoton photoemission driven by
grating-coupled plasmons by inserting the tips into a field emitter assembly enabling the
control of the active emission sites along the tip structure.
The final experiment explores the excitation of photoelectrons in a sub-nanometer gap between
a gold tip and a flat metal substrate. For this purpose, the challenging combination of
scanning tunneling microscopy with pulsed femtosecond-laser excitation is realized. Based
on a one-dimensional transport model, electrons in the tip are found to absorb energy from
the enhanced SP near-field in the gap. This results in a non-equilibrium charge distribution
with electrons populating high-energy states and transferring to the sample. We use the
locality of the photocurrent for a sophisticated imaging mode with nanometer precision

Georg-August-University Göttingen

Probing Light-Matter Interactions in Plasmonic Nanotips

https://ediss.uni-goettingen.de/bitstream/handle/21.11130/00-1735-0000-0005-1473-3/Dissertation_Schr%c3%b6der_Benjamin_final_without_CV.pdf?sequence=1

Probing Light-Matter Interactions in Plasmonic Nanotips

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