Nouveau modèle thermodynamique permettant de prédire la formation, la taille et la mobilité des bulles électroniques et des ions positifs dans toutes les phases de l'helium

Abstract

Electrons and positive ions are microscopic probes frequently used to explore transport, diffusion and quantum prope rties of liquid helium. Electrons introduced into liquid helium localise and build large cavities with radii up to 20 Å (at 4.2 K and 1 bar), depending on the pressure. The formation of such voids results from the repulsive interaction between ground state helium atoms and electrons because of the Pauli principle and the very long range van der Waals-like attraction. Positive ions in liquid helium behave the opposite way. In this case, electrostrictive forces between the positive charge and the surrounding polarised helium atoms dominate and attract the helium atoms towards the positive centre. As a consequence a dense, solid-like shell of helium is built, which is why the term ’Atkins-snowball’ is often used. Information of the size that electrons and ions occupy in helium is difficult to obtain in a direct fashion. On the contrary, thanks to the charged nature of electrons and ions, the measurement of their mobility is relatively straightforward to measure using electric fields. The mobility is related to a hydrodynamic radius r via the well known Stokes law for spherical objects and the deduction of the radius requires no other knowledge than the viscosity, of the fluid. A number of restrictions nevertheless apply. In particular at low densities where Knudsen number are greater than one the more general Millikan-Cunningham equation must be used instead of Stokes law. Finding a coherent description of ion and electron mobility in different density regions, especially the crossover from gas kinetic to Stokes flow is a challenge. An implicit challenge is that ions and electrons in helium are expected to change their structure depending on the density. We develop thermostatic state equations for electrons and He ions in helium and employ the free volume model to derive the hydrodynamic radius. In general terms, the free volume model relates the size of foreign objects, i.e. solute molecules within a fluid to the size occupied by a free volume unit cell, (V-b)/N, using as the first approximation a simple power law between the two. The state equations of P, V and T include parameters which are calibrated using experimentally determined mobilities reported in the literature. The mobilities, are related to the size via the hydrodynamic radius, in the Stokes-Einstein equation and by introducing the Millikan-Cunningham factor specifically developed for electrons and ions in helium to account for a large density coverage of our thermodynamic approach, including the gas, supercritical, liquid and superfluid phases.Les électrons et les ions positifs sont des sondes microscopiques fréquemment utilisés pour explorer transports, de diffusion et quantique prope les parties prenantes de l'hélium liquide. Les électrons introduits dans l'hélium liquide et localize construire de grandes cavités avec des rayons allant jusqu'à 20 Å (4,2 K et à 1 bar), en fonction de la pression. La formation de ces vides résulte de l'interaction de répulsion entre les atomes d'hélium de l'état du sol et des électrons en raison du principe Pauli et de la très longue portée van der Waals attraction semblable. Les ions positifs dans l'hélium liquide se comportent de la manière opposée. Dans ce cas, les forces électrostrictifs entre la charge positive et les atomes d'hélium polarisés autour dominent et attirent les atomes d'hélium vers le centre positif. Par conséquent, une enveloppe dense, solide comme de l'hélium est construit, ce est pourquoi le terme «Atkins-boule de neige» est souvent utilisé. Information de la taille des électrons et des ions occupent dans l'hélium est difficile d'obtenir de manière directe. Au contraire, grâce à la nature chargée des électrons et des ions, la mesure de leur mobilité est relativement simple pour mesurer l'aide de champs électriques. La mobilité est lié à un rayon hydrodynamique r via la loi de Stokes bien connue pour objets sphériques et la déduction du rayon ne nécessite aucune connaissance autre que la viscosité, du liquide. Un certain nombre de restrictions se appliquent néanmoins. En particulier à de faibles densités où nombre de Knudsen sont plus d'un l'équation Millikan-Cunningham plus générale doit être utilisé à la place de la loi de Stokes. Trouver une description cohérente de l'ion et la mobilité des électrons dans les différentes régions de densité, notamment le croisement de cinétique de gaz à l'écoulement de Stokes est un défi. Un défi implicite est que les ions et les électrons dans l'hélium se attend à changer de structure en fonction de la densité. Nous développons des équations d'état thermostatiques pour les électrons et les ions dans l'hélium Il et employons le modèle de volume libre pour calculer le rayon hydrodynamique. D'une manière générale, le modèle de volume libre concerne la taille des corps étrangers, à savoir des molécules de soluté dans un fluide à la taille occupée par un volume cellulaire libre de l'unité, (Vb) / N, en utilisant en tant que première approximation une loi de puissance simple entre les deux . Les équations d'état de P, V et T comprennent des paramètres qui sont calibrés en utilisant expérimentalement mobilités déterminés rapportés dans la littérature. Les mobilités, sont liées à la taille via le rayon hydrodynamique, dans l'équation de Stokes-Einstein et en introduisant le facteur Millikan-Cunningham spécifiquement développé pour des électrons et des ions dans l'hélium à représenter une couverture de grande densité de notre approche thermodynamique, y compris le gaz , supercritique, phases liquide et superfluides

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