Polydiacetylenes exhibit large two-photon absorption at 1064nm wavelength. Its different effects on phase-conjugation nonlinearity are described in the framework of picosecond experiments.In solutions, gels, and films (optically thin media), third-order susceptibility appears as an increasing intensity dependent function. Phase measurements by nonlinear interferometry with the substrate or with the solvent are compared with predictions of a resonantly driven three level system. Phase-conjugation response exhibits a multi-exponential decay. Polarization symmetry analysis shows a one-dimensional effect. Study under strong static electric field action reveals that we face charged species bound to photoconductive polymer chains.In PTS single crystals (optically thick media), response saturates and cancels out at high light intensity. This is well accounted for by propagation equations solved in large two-photon absorption conditions. The effect is exploited in a phase conjugation experiment under external optical pump excitation. We thus demonstrate that enhanced nonlinearity is a two-photon absorption relayed and amplified by mid-gap absorbing species which have been created by this two-photon absorption. We formally face a four-photon absorption described by a positive imaginary seventh-order nonlinearity.Les polydiacétylènes possèdent une forte absorption à deux photons à 1064 nm. Ses différents effets sur la non-linéarité de conjugaison de phase sont décrits dans le cadre d'expériences réalisées en régime d'impulsions picosecondes. Dans les solutions, les gels et les couches évaporées (milieux optiquement minces), la susceptibilité du troisième ordre apparaît comme une fonction croissante de l'intensité d'excitation. L'analyse de sa phase par interférométrie avec le substrat ou avec le solvant permet de comparer l'effet d'amplification avec les prédictions d'un modèle de niveaux atomiques peuplés par absorption à deux photons et déplacés par effet Stark. La réponse conjuguée en phase présente une mémoire à décroissance multi-exponentielle. L'analyse de ses symétries de polarisation permet de l'attribuer à un effet uni-dimensionnel. L'étude de l'action d'un champ électrique statique intense révèle qu'il s'agit d'espèces chargées liées aux chaînes photo-conductrices. Dans les mono-cristaux de PTS (milieux optiquement épais), la réponse sature à haute intensité lumineuse. Ceci est bien pris en compte par les équations de propagation traitées en conditions de forte absorption à deux photons. L'effet est mis à profit dans une expérience de conjugaison de phase sous excitation par une pompe optique externe. On démontre ainsi que la non-linéarité amplifiée est une absorption à deux photons relayée par des espèces absorbant en milieu de bande, elles-même excitées par cette absorption à deux photons. Il s'agit formellement d'une absorption à quatre photons décrite par une non-linéarité du septième ordre imaginaire positiv
