Nanoscience is based on changes in particle properties when their diameter is below 100 nm(ie nanoparticles, NPs). Considering the increasing use of such NPs and their discharge into theenvironment, the assessment of their risks to human health and the environment is a major issue.Underneath the protection of waters and soils, the surface water assessment quality is particularlyimportant, especially in wetlands, where the toxic metals dynamics (e.g. As, Pb, Ni, Cr, Hg) iscomplex and depends on the redox conditions of the environment. As magnetite (nano-Fe3O4), anatural or manufactured NP, is known for its significant adsorption capacity with heavy metals, theirinteractions in riparian wetlands with trace metals (TMs) remain critical concerning their direct ofindirect impact on trace metals (TMs) mobility. The objective of this thesis was to study the role ofmanufactured nano-Fe3O4 (~ 10nm) and natural iron oxides on the TMs dynamics in wetland surfacewaters and soils.Therefore, in a first part considering natural colloidal precipitates from reoxidation productsfrom riparian areas (subject to redox oscillations), an analysis of the spatial distribution of elementswas performed using nanoSIMS isotope mapping (i.e. 75As-, 56Fe16O-, sulfur (32S-) and organic matter(12C14N), while the sulfur speciation was evaluated X-ray adsorption at K edge of the sulfur (S)(XANES). These analyzes allowed to highlight the interactions between natural iron oxides, naturalorganic matter (NOM) and a toxic metalloid, As. Our results suggest, with a statistical colocalizationof nanoSIMS images, the existence of two interaction types: (1) 12C14N-, 32S-, 56Fe16O- and 75As-, and(2) 12C14N-, 32S- and 75As-. The coexistence of the oxidized and reduced forms of S, confirmed by theXANES analyses might be attributed to the slow oxidation kinetic of MON. Thus, this first part showsthat in addition to the known interactions between MON, iron oxides and As, a possible directinteraction between As and NOM through sulfur functional groups (e.g. thiols) is also possible inoxidized environment. In a second part, the effect of nano-Fe3O4 (~ 10 nm) on trace elements (TEs)and colloids mobility in the organomineral horizon of a natural wetland soil was assessed using soilcolumns. Our results show that the nanoparticles coating influences the mobility of NOM and TMs.Indeed, the TMs mobility increases in presence of naked nano-Fe3O4, suggesting associations whereNOM stabilizes the nanoparticles and increases the nanoparticles and associated TMs mobility. Thismechanism seems less possible with coated nano-Fe3O4 where MON blocks the coating adsorptionsites and therefore the adsorption of metals. In the third part, a coupling between a new generation ofsize exclusion chromatography (SEC) column and the induced coupled plasma mass spectrometry(ICPMS) allowed quantitative measurements of the direct interactions between NPs and TMs incomplex natural matrices (i.e. sewage sludge, groundwater, tap water) and different artificial samplescontaining different concentrations of humic acid and toxic metals (eg As, Pb, Th). The application ofthis method allowed to observe that the naked nano-Fe3O4 stability is more affected by the metalcontent (ie As and Pb) and pH as those coated. Adsorption isotherms could also be possible with thismethod. Finally, in a last part, a nano-Fe3O4 bioreduction monitoring by Shewanella oneidensisshowed very different bioreduction speeds for two nanoparticle types, nano-Fe3O4 and hematite (nano-Fe2O3). The different speeds might be explained by the different crystallography, still emphasizing theimportance of the surface configuration in regard to the reactivity and behavior of nanoparticles.Overall, this project has highlighted how is influenced the potential of nano-Fe3O4 to sequestertoxic metals, not only by the soil matrix and NOM, but also by their own surface configuration. Forexample, the very fast nano-Fe3O4 uncoated dissolution (i.e. 8 days) by bacterial activity illustrates theimportance of their surface configuration in the subsequent metal mobility. Indeed, such dissolutionleads to significant release of Fe2+ able to complex and mobilize toxic metals. Nano-Fe3O4 could acoating slow this nanoparticle reduction and therefore differently affect the TMs transfer into theaquatic compartmentLa nanoscience est basée sur les changements de propriétés des particules lorsque leurdiamètre est inférieur à 100 nm (i.e. nanoparticules, NPs). Devant l’utilisation croissante de telles NPs,et leur déversement probable dans l’environnement, l’évaluation des risques induits sur la santéhumaine et l’environnement est un enjeu majeur. Dans le cadre de la protection des eaux et des sols,l’évaluation de la qualité des eaux de surface est particulièrement importante, notamment dans leszones humides (ZHs), où la dynamique des métaux toxique (i.e. As, Pb, Ni, Cr, Hg) est complexe etdépend des conditions redox du milieu. Comme les NPs de magnétite (nano-Fe3O4), naturelles oumanufacturées, sont reconnues pour leur capacité d’adsorption importante face aux métaux lourds,leurs interactions dans les ZHs ripariennes (ZHRs) avec les ETMs restent critiques quant à leursimpacts directs ou indirects. Ainsi, l’objectif de cette thèse était d’étudier le rôle des nano-Fe3O4manufacturées (~10nm) et des oxydes de fer naturels sur la dynamique des ETMs dans les eaux desurfaces et les sols de ZHRs.Ainsi, dans un premier volet portant sur des précipités colloïdaux naturels provenant deproduits de reoxydation en milieu riparian (soumis à des oscillations redox), l’analyse de ladistribution spatiale des éléments a été effectuée par cartographie isotopique nanoSIMS (i.e. 75As-,56Fe16O-, le soufre (32S-) et la matière organique (12C14N-), alors que la spéciation du soufre a étéévaluée par adsorption des rayons X au seuil K du soufre (S) (XANES). Ces analyses ont permis demettre en évidences les interactions entre les oxydes de fer naturels, la matière organique naturelle(MON) et un métalloïde toxique, l’arsenic. Nos résultats suggèrent, par colocalisation statistique desimages nanoSIMS, l’existence de deux types d’interaction : (1) 12C14N-, 32S-, 56Fe16O- et 75As-, et (2)12C14N-, 32S- et 75As-. La coexistence des formes de S oxydées et réduites, confirmées par les analysesXANES, pourrait être attribuée à la lente cinétique d’oxydation de la MON. Ainsi, ce premier voletmontre qu’en plus des interactions MON, oxydes de fer et As, de possibles interactions directes entreAs et NOM à travers des groupements fonctionnels soufrés (e.g. thiols) sont aussi possibles en milieuoxydé. Dans un second volet, l’effet des nano-Fe3O4 (~ 10 nm) sur la mobilité des éléments traces(ETs) et des colloïdes, dans l'horizon organominéral d’un sol naturel de ZHR, a été évalué à l’aide decolonnes de sol. Nos résultats montrent que l’enrobage des nanoparticules semble influencer lamobilité de la MON et des ETs du sol. En effet, la mobilité des ETs semble augmenter en présence denano-Fe3O4 nus, suggérant des associations où la MON stabiliserait les nanoparticules et augmenteraitleur mobilité ainsi que celle des ETs associés. Ce mécanisme semble par contre moins possible avec lenano-Fe3O4 enrobées où la MON bloquerait les sites d’adsorption de l’enrobage et par conséquentl’adsorption de métaux. Dans le troisième volet, un couplage entre une nouvelle génération de colonnechromatographique d'exclusion de taille (SEC) et la spectrométrie de masse à troche plasma (ICP-MS)a permis de mesurer quantitativement les interactions directes entre les NPs et les TMs dans desmatrices naturelles complexes (i.e. boues d'épuration, les eaux souterraines, l'eau du robinet) etdifférents échantillons artificiels contenant différentes concentrations d’acide humique et de métauxtoxiques (i.e. As, Pb, Th). L’application de cette méthode a permis d’observer que la stabilité desnano-Fe3O4 nues est plus fortement affectée par la concentration en métaux (i.e. As et Pb) et le pH quecelles enrobées. Des isothermes d’adsorption ont pu également être possibles grâce à cette méthode.Finalement, dans un dernier volet, un suivi de la bioréduction des nano-Fe3O4 par une bactérie modèleShewanella oneidensis a montré des vitesses de bioréduction du fer très différentes pour deux types denanoparticules, nano-Fe3O4 et d’hématite (nano-Fe2O3). Les différentes vitesses de bioréduction,potentiellement expliquées par les différentes cristallographies des deux nanoparticules, soulignentencore l’importance de la configuration de surface sur la réactivité et le comportement desnanoparticules.Globalement, ce projet a mis en évidence comment est influencé le potentiel des nano-Fe3O4 àséquestrer les métaux toxiques, non seulement par la matrice du sol et la MON, mais aussi par leurpropre configuration de surface. Par exemple, la dissolution très rapide (i.e. 8j) de nano-Fe3O4 nonenrobées par l’activité bactérienne illustre l’importance de leur configuration de surface dans lasubséquente mobilité des métaux. Est-ce que l’enrobage pourrait ralentir cette réduction desnanoparticules et par conséquent influencer différemment le transfert des métaux toxiques vers lecompartiment aquatique
