In this paper we have analyzed phonon thermal conductivity of thin crystalline films, i.e. of low-dimensional structures with dimensional parameters significantly decreased in only one direction. Finding of coefficient of thermal conductivity is achieved by deriving phonon coefficient of diffusion, phonon specific heat and specific density for explored structure. Coefficient of diffusion is derived by applying method of Green functions, using Kubo formula. Then reduced thermal conductivities for film and bulk structures were compared for wider temperature interval. In the last section an influence of changes of heat conductivity on the boundaries is analyzed.U radu je analizirana fononska toplotna provodnost u kristalnim filmovima, tj. niskodimenzionim strukturama kod kojih su dimenzioni parametri značajno smanjeni samo u jednom pravcu. Određivanje koeficijenta toplotne provodnosti je vršeno određivanjem koeficijenta difuzije fonona, fononske specifične toplote i masene gustine za datu strukturu. Koeficijent difuzije je naen metodom Grinovih funkcija, korišćenjem Kubo formule. Izvršena su poređenja redukovanih toplotnih provodnosti filma i neprekidnih (balk) struktura za širi temperaturski interval. U poslednjem delu je analiziran uticaj promena na granicama na toplotnu provodnost

Jaćimovski, Stevo

Raković, Dejan

Zorić, Vojkan M.

Šetrajčić, Jovan P.

Tehnika

Croatian

Jakov - Repository of the University of Criminalistic and Police Studies

S. JAĆIMOVSKI i... FONONSKA TOPLOTNA PROVODNOST TANKIH KRISTALNIH FILMOVA
TEHNIKA - NOVI MATERIJALI 20 (2011) 4 533
Fononska toplotna provodnost tankih kristalnih filmova
STEVO JAĆIMOVSKI, Kriminalističko-policijska akademija, Beograd Originalni naučni rad
JOVAN ŠETRAJČIĆ, VOJKAN ZORIĆ, UDC: 621.371.8:53.082.4.84
Departman za fiziku, PMF, Novi Sad
DEJAN RAKOVIĆ, Elektrotehnički Fakultet, Beograd
U radu je analizirana fononska toplotna provodnost u kristalnim filmovima, tj. niskodimenzionim
strukturama kod kojih su dimenzioni parametri značajno smanjeni samo u jednom pravcu. Odreivanje
koeficijenta toplotne provodnosti je vršeno određivanjem koeficijenta difuzije fonona, fononske
specifične toplote i masene gustine za datu strukturu. Koeficijent difuzije je naen metodom Grinovih
funkcija, korišćenjem Kubo formule. Izvršena su poređenja redukovanih toplotnih provodnosti filma i
neprekidnih (balk) struktura za širi temperaturski interval. U poslednjem delu je analiziran uticaj
promena na granicama na toplotnu provodnost.
Ključne reči: fononi, koeficijent toplotne provodnosti, specifična toplota
1. UVOD
Mehaničke oscilacije su uvek prisutni podsistem,
bez obzira da li se analiziraju provodnici, polu-
provodnici ili dielektrici. U analizi pojava u tankim
filmovima autori polaze od kinetičkih svojstava si-
stema mehaničkih oscilacija.
Na osnovu opšte formule [1]
MDC=  (1.1)
gde je   koeficijent toplotne provodnosti, D  koefi-
cijent difuzije, C  specifična toplota filma, a M ma-sena gustina filma, biće određen koeficijent toplotne
provodnosti filma. Izučavanje ove veličine ima veliki
praktični interes, jer ovaj koeficijent reguliše toplotnu
izolaciju i niz drugih osobina strukture, zavisno od
toga da li je ta struktura provodnik, poluprovodnik ili
dielektrik.
Koeficijent difuzije D  (tačnije tenzor difuzije
ijD ) biće određen korišćenjem Kubo formule [1, 2].
Radi određivanja temperaturske zavisnosti gustine
filma biće korišćen metod Grinovih funkcija za izra-
čunavanje unutrašnje energije i srednjeg kvadrata
molekulskih pomeraja.
Svi navedeni proračuni biće izvedeni za idealne
uslove na granicama filma i posebne površinske uslo-
ve koji se u principu mogu birati sa ciljem da se
postigne željeni efekat.
Razume se da je krajnji cilj ovog rada da se
odaberu optimalni granični uslovi, zavisno od toga šta
se želi postići deformacijim granica.
Adresa autora:Stevo Jaćimovski, Kriminalističko-
policijska akademija, Beograd, Cara Dušana 196
Rad primljen: 11.08.2011.
2. KOEFICIJENT DIFUZIJE
Pri određivanju koeficijenta difuzije polazimo od
Kubo formule [2-3].
>)t(vˆ)i(vˆ<dedt1=D ji0t00ij lim 


 
(2.1)
gde su ivˆ  i jvˆ  operatori brzina, u Hajzenbergovoj
reprezentaciji, prostiranja mehaničkih oscilacija duž
kristalografskog pravca )z.y.x(j,i  , β = 1/kBT, a 
je perturbacioni parametar.
Na osnovu činjenice da je
1Tk= B
=
formulu (2.1) svodimo na
>)t(vˆ(0)vˆ<edtlim=D jit0ij 

  (2.2)
Usrednjavanje se vrši po velikom kanoničkom
ansamblu:
(...)eSp>=...<
HN

 
(2.3)
gde je:   termodinamički potencijal,  hemijski po-
tencijal, H Hamiltonijan sistema, a  /1=Tk= B .
Da bi se odredila korelaciona funkcija >vˆvˆ< ji
naći ćemo Grinovu funkciju >>(0)p|)t(p<< ji , gde
su )t(pi  and (0)p j  komponente impulsa.
Fononski Hamiltonijan sistema ima oblik
S. JAĆIMOVSKI i... FONONSKA TOPLOTNA PROVODNOST TANKIH KRISTALNIH FILMOVA
TEHNIKA - NOVI MATERIJALI 20 (2011) 4534
)n,n,n(n);uu2uu(2
CpM2
1=H zyx1nn2 1n2nn
H2
nn
  
(2.4)
gde su M  mase molekula, HC  Hukove konstante
istezanja, a u  molekulski pomeraji. Treba naglasiti
da je navedeni Hamiltonijan idealne strukture, a
granični uslovi će biti uzeti u obzir u sistemu
jednačina za Grinovu funkciju.
Potražićemo Grinovu funkciju tipa impuls-
impuls:
>>(0)p|)t(p=<<)t(G gffg
>>(0)gmp|)t(fnp<<
=gmmm;fnnG
yxmyxn
zyxzyxn (2.5)
U jednačini za Grinovu funkciju pojavljuje se i
Grinova funkcija tipa pomeraj-pomeraj:
>>(0)gmu|)t(fnu<< yxmyxn
Koristeći standardnu proceduru tehnike
dvovremenih Grinovih funkcija [4], i transformaciju
)mn(aik)mn(ae)t(gkk;fkGkNN
1
=)t(gmm;fnG
yyyxxxik
yxyxkyxkyx
yxyxn

(2.6)
za Furije lik ove Grinove funkcije
)t(G)t(gkk;fkG fyxyxk 
(drugi indeks se ispušta jer nije od bitne važnosti)
dte)t(G2
1=>>p|p<<)(G tiffff   

 (2.7)
dobijamo sledeći rezultat:

Mi=)(G)(G)(G f1f1f   (2.8)
gde je
H
2y2x2
C
M)2
aksin2
aksin(42=  
(2.9)
Na ovom nivou moramo uzeti u obzir da se radi o
filmu i da na granicama filma postoje određeni
granični uslovi.
Za 1)N(1,...,f z   jednačina za Grinovu
funkciju je oblika:

MiR;R=)(G)(G)(G f1f1f   .
(2.10)
Za sloj 0=f  imamo jednačinu
R=)(G)()(G 001   , (2.11)
gde je 0  popravka veličini   na granici 0=f .
Za sloj zN=f  imamo jednačinu
R=)(G)()(1G zNzNzN   (2.12)
Sistem jednačina ,(2.10) )(2.11  i (2.12)
rešavamo smenom
zf kk;ka1)f(sinBfkasinA=)(G  (2.13)
gde je a  konstanta rešetke, k  talasni vektor, a A  i
B  konstante koje ćemo odrediti iz graničnih uslova.
Ako se (2.13)  uvrsti u sisteme ,(2.10) (2.11)  i
(2.12) , dobija se:
22
H
f
1Ci=)(G  
 , (2.14)
gde je
2
aksin2
aksin2
aksinM
C2= 2y2x2H  . (2.15)
U izrazu (2.15) je:
aN
2=k;aN
2=k
y
y
x
x

,
dok se zkk   dobija iz transcedentne jednačine:
)](1akcos)2(akcos[4aksin
akcos3)(akcos)2(akcos4=ak1)N(cot
N0N0
2
N0N0
2
N0
3
z 



(2.16)
U ,,cut-off “ slučaju imamo da je:
2N
N=kk z 

. (2.17)
Vidi se da su nivoi xk  i yk  ekvidistantni, dok ni-
voi k , zbog deformacija strukture, gube ekvidistan-
tnost.
Korelaciona funkcija Grinove funkcije (2.14)
računa se po opštoj formuli [4]:
1e
)i(G)i(Ged=>(0)p)t(p< ffti
0
ff








 
(2.18)
S. JAĆIMOVSKI i... FONONSKA TOPLOTNA PROVODNOST TANKIH KRISTALNIH FILMOVA
TEHNIKA - NOVI MATERIJALI 20 (2011) 4 535
Grinova funkcija (2.14)  razbija se na sumu
elementarnih razlomaka i posle zamene u (2.18)
dobijamo korelacionu funkciju:
)
1e
e
1e
e(C>=(0)p)t(p<
titi
H
ff










 
 , (2.19)
odakle sledi:
)
1e
e
1e
e(M
C>=(0)v)t(v<
titi
2
H
ff










 
 . (2.20)
Prema opštoj formuli (2.2)  koeficijent
difuzije ijD D dat je sa [5]:
22
H
ti
t
ti
t
02
H
M
C|=dt)
1e
ee
1e
ee(M
C=|D  





 






 .
(2.21)
Kao što se vidi, fononski koeficijent difuzije ne
zavisi od temperature.
3. SPECIFIČNA TOPLOTA I MASENA GUSTINA
Da bi se izračunala specifična toplota potrebno je
naći unutrašnju energiju. Pošto je ova veličina srednja
vrednost fononskog Hamiltonijana, treba naći
Grinovu funkciju
>>(0)gmu|)t(fnu=<<)t(gmm;fnD yxmyxnyxyxn ,
(3.1)
jer je Grinova funkcija
>>gmp|fnp=<<)t(gmm;fnG yxmyxnyxyxn (3.2)
već nađena.
Koristeći spektralnu intezivnost pomenutih Gri-
novih funkcija nalazimo srednju vrednost fononskog
Hamiltonijana, a specifičnu toplotu dobijamo difere-
ncirajući ovu veličinu po temperaturi.
Pošto je u izrazu za gustinu krucijalna veličina
srednja vrednost kvadrata molekulskog pomeraja,
poznavanje funkcije (3.1)  omogućava da se ova veli-
čina izračuna. Pošto je procedura nalaženja Grinove
funkcije fononskog sistema detaljno izložena u
prethodnom paragrafu ovde ćemo samo navesti izraze
za funkciju fD , za unutrašnju energiju fU  [6], spe-
cifičnu toplotu fC  [6] i srednji kvadrat molekulskog
pomeraja >u< 2  [7]. Ovi izrazi su:
)11(M4
i=)(D f  
 (3.3)




 

 




 
)(Z)(Z)2()(Z)(Z
)(Z)(Z)E(2
N3=U
33
2
22
1
2
1
2
0
f
f













,
(3.4)
gde je :
2
D
zyxf
max0D
)/E(1=
;1)N(NN=N
;akE=E
 

jXr
1=jr
0
min
z
2
y
2
x
2
ej=)X(Z
;Eak=
;kk=k



(3.5)
( rZ  su Dajsonove funkcije) i
 



 


 

 



 
)(Z)(Z)6(
)(Z)(Z6)(Z)(Z3
1)e(1)e(E2
k3=C
33
2
221
2
1
1/31/
2
0
B
f

















(3.6)
U Debajevoj aproksimaciji izraz za kvadrat
molekulskog pomeraja je
)](Z)(Z[)](Z
)(Z[2E2
k3=>2u<>u<
221
1
0
B
D0
2










 
(3.7)
Na osnovu izraza za masenu gustinu
2
0
23
0
3
>a<
>u<31
1
>a<
M=>a<
M=

 (3.8)
za uaa 0= , i izraza (3.7), dobija se približno izraz
)>a<
>u<3(1 2
0
2
0   (3.9)





 )](Z)(Z[)](Z)(Z[2E2
k3
>a<
31 2211
0
B
D
2
0
0 








(3.10)
S. JAĆIMOVSKI i... FONONSKA TOPLOTNA PROVODNOST TANKIH KRISTALNIH FILMOVA
TEHNIKA - NOVI MATERIJALI 20 (2011) 4536
gde je uzet izraz za kvadrat molekulskih pomeraja
kod filma [7].
Zamenjujući ,(2.21) (3.6)  i (3.10)  u (1.1)  do-
bijamo da je fononski koeficijent toplotne provo-
dnosti:





 




 

)]()([
)]()([22
3
><
31
)]()([)6()]()([6
)]()(3[]1)(1)[()(2
3=
22
11
0
2
0
0
33
2
22
1
2
1
1/31/2
0
22









ZZ
ZZ
E
k
a
ZZZZ
ZZeeE
k
M
C
B
D
BH


(3.11)
Veoma je važno naglasiti da transcedentna jed-
načina nema rešenje 0=k , što znači da fononski
spektar ima gep odnosno da je za pobuđenje fonona
potrebna aktivaciona energija [5]. Ova formula je
analizirana numerički kao funkcija od redukovane
(skalirane) temperature x = θ/Δ. Uvodimo oznaku za
redukovani koeficijent toplotne provodnosti:
  3
0
3
2/32
0
0
f/b
f/b Ea69
8=;)x()x( 


  
  (3.12)
Zavisnost redukovane toplotne provodnosti od
redukovane temperature je data na slici 1. Sa slike se
vidi da je na ekstremno niskim temperaturama 4T 
K i na temperaturama 180T   K, toplotna provod-
nost filma niža od toplotnih provodnosti masivnih
kristala, dok je izmeu ovih temperatura toplotna pro-
vodnost masivnih struktura niža nego kod film
struktura.
Slika 1 - Redukovani koeficijent toplotne provodnosti filma i balk struktura na ekstremno niskim tempera-
turama T< 5 K (levo) i temeperaturama T > 5 K
Na osnovu dobijenih rezultata može se zaključiti
da je koeficijent toplotne provodnosti tankih filmova
na niskim temperaturama znatno niži od koeficijenta
toplotne provodnosti masivnih struktura, jer opada
eksponencijalno dok u masivnoj strukturi opada sa
3T . Ovaj rezultat bi trebalo da nađe neposrednu
primenu. Sendvič od nekoliko filmova trebalo bi da
obezbeđuje znatno bolju izolaciju nego masivna
struktura iste debljine.
4. UTICAJ PROMENA NA GRANICAMA
U ovom delu biće prodiskutovan uticaj uslova na
minimum energije toplotnih kvanata pri kojoj su oni
sposobni da proizvedu mehaničke oscilacije.
Pretpostavićemo da su uslovi na obe granice
0=nz  i zz Nn =  isti. Takođe ćemo pretpostaviti dase konstante rešetke u graničnim slučajevima ne
menjaju, a to znači da se trigonometrijski deo
parametra   ne menja i da se ne menjaju Hukove
konstante HC . Jedina promena će biti ugrađivanjemolekula manje mase u granične slojeve [8]. Ako je
masa u idealnom slučaju bila M  u navedenom sluča-
ju uvođenje novih molekula u granične površine
menja masu za veličinu M  . tako imamo situaciju
gde su na površini molekuli sa masama MM  , a u
unutrašnjosti molekuli sa masom M . Ako se
navedene korekcije mase uključe u izraz za parametar
 , onda on na granicama dobija popravku
M
M=== 2
2
N0


 . (4.1)
Numeričko rešavanje transcedentne jednačine
(2.16) pokazalo je da je za 1=   minimalna vrednost
talasnog vektora u pravcu z  ose 22,1=ak zmin . Ovo jenajviša minimalna vrednost zk  koja se može postićipromenom graničnih uslova. Za veoma tanke filmove
ova vrednost zk  praktično ne zavisi od debljine fil-ma. To znači, s obzirom na (4.1) da je minimalna
frekvencija pobuđivanja fonona u ovako defor-
misanom filmu:
2
22,1sin2=min  , (4.2)
odakle sledi
146,1=min
 . (4.3)
S. JAĆIMOVSKI i... FONONSKA TOPLOTNA PROVODNOST TANKIH KRISTALNIH FILMOVA
TEHNIKA - NOVI MATERIJALI 20 (2011) 4 537
Kombinujući (4.2) i (4.3) nalazimo M’/M = 0,76
što znači da masa molekula na granicama MM 
treba da bude oko četiri puta manja od mase molekula
u unutrašnjosti da bi se pobudili fononi sa frek-
vencijama iz (4.2). Preciznije
24,0=MM  (4.4)
Ako se uzme da je Debajeva frekvencija

B
D
k150=32= 
na osnovu (4.2) sledi da je minimalna temperatura za
pobuđenje fonona u datom slučaju K50T  .
Na osnovu ovoga može se zaključiti da izbor gra-
ničnih uslova predstavlja jedan od bitnih optimalnih
zahteva da se dobiju bolji superprovodni materijali.
Na kraju ovog paragrafa daćemo opštu formulu
za popravku parametra   na granicama, pri čemu
ova opšta formula uključuje i promene konstante re-
šetke koje se mogu izazvati promenom pritiska na
granicama.
Ako su promene konstante rešetke na granicama
aaa   ; aa =  onda i 'CCC HHH  ;
'HH CC  . Takođe ćemo uzeti i promene masa
MMM   . U navedenom slučaju nije teško
izračunati da je promena parametra   na granicama
yxx
H
H
2
2
sinaka2sinakka2)C
'C
M
M(=  
 (4.5)
Ovo je opštija formula i povećava mogućnost ma-
nipulisanja na granicama u cilju postizanja opti-
malnog rezultata.
5. ZAKLJUČAK
Na osnovu dobijenih rezultata može se zaključiti
da je koeficijent toplotne provodnosti tankih filmova
na niskim temperaturama znatno niži od koeficijenta
toplotne provodnosti masivnih struktura, jer on opada
eksponencijalno dok u masivnoj strukturi opada sa
3T . Ovaj rezultat bi trebalo da nae neposrednu pri-
menu. Sendvič od nekoliko filmova trebalo bi da obe-
zbeuje znatno bolju izolaciju nego masivna struktura
iste debljine. Rezultati dobijeni u trećem delu su
uporeeni sa eksperimentalnim podacima iz referenci
[9-13] i konstatovano je dobro kvalitativno slaganje.
Analize izvršene u četvrtom odeljku pokazale su
da podesnim izborom graničnih uslova (ugraivanjem
lakših molekula u granične slojeve) mogu postići
aktivacione temperature od 50  K. Procene koje su
vršene u četvrtom paragrafu odnose se na šire zone
zk  i na aktivacione temperature reda 20  K, pri čemu
je ova procena pravljena za ,,cut-off” slučaj. Ako se
,,preradom” granica postignu više aktivacione tem-
perature i uže zone onda je i toplotna provodljivost
znatno manja od vrednosti procenjene u paragrafu 4.
Što se tiče električne provodnosti ona bi po Videman-
Francovom zakonu trebalo da bude proporcionalna
toplotnoj provodnosti. Na osnovu ovoga može se za-
ključiti da su tanki filmovi slabiji električni pro-
vodnici nego masivne strukture od istog materijala.
Ovo može da bude značajno za efekat superpro-
vodnosti jer je poznato da su slabiji provodnici bolji
superprovodnici.
U računima koji su navedeni nisu uzeti u obzir
efekti prebačaja (Umklapp procesi) fizičkih karak-
teristika pri dodavanju vektora recipročne rešetke da-
tom talasnom vektoru. Ovakve analize biće predmet
naših daljih istraživanja.
Zahvalnost
Ovaj rad je urađen u okviru projekta Ministarstva
za obrazovanje i nauku Republike Srbije OI br.
171039.
LITERATURA
[1] P. Hylgaard, G. Mahan, Thermal Conductivity, Vol.
23, Tehnomic, Lancaster, 1996.
[2] R. J. Kubo, Phys. Soc. Japan,12, p. 570, 1957.
[3] A.Shalchi, Phys. Rev. B,Vol 83, 046402, 2011.
[4] D.Zubarev, Soviet Physics Uspekhi 3(3), pp. 320—
345, 1960.
[5] D. Popov, S. K. Jaćimovski, B. S. Tošić, J. P.
Šetrajčić, Physica A, Vol. 317, No. 1, 129--139,
ISSN~0378-4371, 2003.
[6] J. P. Šetrajčić, V. M. Zorić, N. V. Delić, D. Lj.
Mirjanić, S. K. Jaćimovski, Phonon Participation in
Thermodynamics and Superconductive Properties
of Thin Ceramic Films, Source: Thermodynamics,
book edited by: M. Tadashi, ISBN: 978-953-307-
544-0, Publisher: InTech, 2011.
[7] M.Molina, D.Mattis, Phys. Rev. B, V.46, No.17,
p.8173,1992.
[8] A. A. Maradudin, Physics of Phonons -- 33th
Winter School of Theoretical Physics, Karpacz
(Poland). - Proceedings of the XXXIII Winter
School of Theoretical Physics (Lecture Notes in
Physics), held in Karpacz, February 1987, ISBN-
13~978-3540182443,1987.
[9] A. J. Bullen, K. E. O'Hara, D. G. Cahill, Thermal
conductivity of amorphous carbon thin films
http://xxx.lanl.gov/find/cond.mat., No:0008084,
2001.
[10]D. H. Santamore, M. C. Cross, The effect of surface
roughness on universal thermal conductance,
http://xxx.lanl.gov/find/cond.mat.,
No:0011473,324-333, 2001.
S. JAĆIMOVSKI i... FONONSKA TOPLOTNA PROVODNOST TANKIH KRISTALNIH FILMOVA
TEHNIKA - NOVI MATERIJALI 20 (2011) 4538
[11]W. E. Bies, R. Radke, H. Ehrenreich, Phonon
dispersion effect and the thermal conductivity
reduction in GaAs/AlAs superlatices,
http://xxx.lanl.gov/find/cond.mat., No:0005028,
2000.
[12]S. Tamura, Y. Tanaka, H. J. Maris, Phys. Rev B, 60
p. 2627,1999.
[13]B.Feng, Z.Li, X.Zhang, Thin Solid Films, 517,
p.2803, 2009.
SUMMARY
PHONON THERMAL CONDUCTIVITY OF THIN CHRYSTALLINE FILMS
In this paper we have analyzed phonon thermal conductivity of thin chrystalline films, i.e. of
lowdimensional structures with dimensional parameters significantly decreased in only one direction.
Finding of coefficient of thermal coductivity is achieved by deriving phonon coefficient of diffusion,
phonon specific heat and specific density for explored structure. Coefficient of diffusion is derived by
applying method of Green functions, using Kubo formula. Then reduced thermal conductivities for film
and bulk structures were compared for wider temperature interval. In the last section an influence of
changes of heat conductivity on the boundaries is analyzed.
Key words: phonons, coefficient of thermal coductivity, specific heat


Fononska toplotna provodnost tankih kristalnih filmova

http://jakov.kpu.edu.rs/bitstream/handle/123456789/373/371.pdf?sequence=1&isAllowed=y

Fononska toplotna provodnost tankih kristalnih filmova

Abstract

Similar works

Full text

Available Versions

Jakov - Repository of the University of Criminalistic and Police Studies