用Pump-dump-probe瞬态吸收光谱监测分子高振动激发态动力学

Abstract

给出了监测外场激发下分子动力学过程的瞬态吸收信号的确切理论表述。在数值计算中，采用Ｉ２的一个二势能面系统，得到了监测基电子态高振动激发波包的吸收光谱。Ｉ２的Ｂ电子激发态用作双光子ｐｕｍｐ－ｄｕｍｐ过程的中间态。提出了一个二阶差谱探测方案，即从弱响应区域的５阶（ｐｕｍｐ－ｄｕｍｐ－ｐｒｏｂｅ）非线性光谱中提取分子动力学信息