天然气-二氧化碳-水蒸气-氧转化制合成气的研究－稀土助剂的作用

Abstract

研究了稀土氧化物（CeO2和La2O3)改性的镍基催化剂中助剂的作用，并考察了催化剂对天然气－二氧化碳－水蒸气－氧转化制合成气反应的活性,结果表明，La2O3改性的镍基催化剂具有较高的CH4转化率和H2选择性；经CeO2改性的镍基催化剂具有较高的 CO选择性，量子化学计算和XRD研究结果表明，La2O3助剂的加入，可使还原化催化剂表面Ni(111)晶面衍射峰的强度减小，较好地符合吸附活化CH4分子的“尺寸效应”和能量要求，添加CeO2助剂的催化剂，其Ni(111）晶面衍射峰强度较大，而Ni（110）晶面含量最小，不利地CH4的离解，同时，助剂RE2O3（尤其是CeO2）和MgO提高了Ni的d电子密度，因而一定程度上加强度了Nid电子向CO2空反键π轨道的迁移，促进CO2分子的活化，其消碳活性