科学研究費助成事業 研究成果報告書：基盤研究(B)2015-2017課題番号 : 15H0285

Yingnan YANG

楊 英男

Tsukuba Repository

海洋微細藻類からのエネルギー回収を目指した太陽
光利用型光触媒システムに関する研究
著者 楊 英男
発行年 2018
URL http://hdl.handle.net/2241/00158717
筑波大学・生命環境系・教授
科学研究費助成事業　　研究成果報告書
様　式　Ｃ－１９、Ｆ－１９－１、Ｚ－１９ （共通）
機関番号：
研究種目：
課題番号：
研究課題名（和文）
研究代表者
研究課題名（英文）
交付決定額（研究期間全体）：（直接経費）
１２１０２
基盤研究(B)（一般）
2017～2015
海洋微細藻類からのエネルギー回収を目指した太陽光利用型光触媒システムに関する研究
Study on the photocatalytic system for energy recovery from marine microalgae by
 using sunlight
５０５６１００７研究者番号：
楊　英男（YANG, Yingnan）
研究期間：
１５Ｈ０２８５９
平成 年 月 日現在３０   ６ ２２
円    13,800,000
研究成果の概要（和文）：藻類バイオ燃料の事業化は、将来的に効率的なエネルギー確保の手段として大きな期
待が持たれている。
微細藻類のバイオエネルギー生産の効率化に欠かせない藻類の回収、オイル抽出、残渣処理などバイオ燃料生産
の全プロセスの実現に太陽光を直接利用できる光触媒技術の提案は世界初であり、新規光触媒の開発及びこのプ
ロセスを用いることで、微細藻類からの油分抽出の効率化及び残渣のバイオガス変換に着目した太陽光と光触媒
を組み合わせた省エネルギー型微細藻類のオイル回収及び残渣からのバイオガス生産システムの構築に向け研究
を進め、低コスト高効率の藻類エネルギー回収システムの確立が可能になった。
研究成果の概要（英文）：The commercialization of microalgae biofuels is highly expected as a 
strategy of efficient energy security in the future. 
The whole process of biofuel production from microalgae by using photocatalytic technology that can 
directly utilize sunlight has been proposed world first. The research focused on developing novel 
photocatalytic materials and investigating the technology of recovery of microalgae, oil extraction,
 residue treatment and biogas conversion from microalgae residues. The results showed that the 
photocatalytic technology process can facilitate low-cost, highly efficient microalgae energy 
recovery. It could be possible to establish a sustainable bioenergy recovery system.
研究分野：生物工学
キーワード： 光触媒　太陽光利用　微細藻類　物質循環システム　バイオエネルギー変換　バイオガス化
  １版
様 式
１．研究開始当初の背景
藻類バイオ燃料の事業化は、将来的に効率
的な燃料確保の方法として大きな期待が持
たれている。特に最近、我々は海洋の有効利
用と海洋における日本独自のエネルギー生
産システム構築に着目してきた。海洋微細藻
類を用いる最大の利点は海水を活用でき、す
でに藻類の生育に必要な多くのミネラルを
含む栄養塩を含有
活用できる広大な面積を得やすい点である。
しかし、実用化への本格的な検討はこれから
の段階である。特に、
類の重量に比べておよそ
う必要があり
ある。また，残渣処理や付加価値製品の生産
などを併せて検討しなければならない。
究は、これまでの研究成果を発展させるため、
微細藻類のバイオエネルギー生産の効率化
に欠かせない藻類の回収、オイル抽出、残渣
処理などバイオ燃料生産の全プロセスの実
現に向け、
術を用いることで、
の効率化及び残渣のバイオガス
した太陽光と光触媒を組み合わせた効率的
な海洋微細藻類のオイル回収及び残渣のバ
イオガス生産システムの構築が可能である
との仮説から本研究を着想するに至った
 
２．研究の目的
本研究は
技術を用い、海洋
効率化及び残渣のバイオガス
最終的には太陽光と光触媒を組み合わせた
効率的な微細藻類のオイル回収及び残渣の
バイオガス生産法を実現させることが目的
である。
 
３．研究の方法
太陽光に対する高い光触媒活性を有する
材料の作製と特性解析、高活性光触媒材料膜
作製条件の最適化及び太陽光を利用した光
触媒固定型処理槽の作製関連の研究開発
 Ｃ－１９、Ｆ－１９
，濃縮過程の高効率化が必須で
太陽光を直接利用
 
太陽光を直接利用できる光触媒
 
 
 
し、陸上に比べると培養に
微細藻の培養は乾燥藻
10,000
できる光触媒
微細藻類からの油分抽出
微細藻類からの油分抽出の
－１、Ｚ－１９
倍の水を
本研
変換に着目
。
変換に着目し、
、ＣＫ－１９
       
扱
技
 
を
行い、
膜の処理効果の最適化を検討する。
溶化した藻類残渣の水素・メタン発酵の効率
化及びバイオエンジニアリング研究を行う。
さらに、微細藻類からオイルの生産、高効率
バイオガス生産の全体システムに対しての
総合評価を行った。
 
４．研究成果
（１）
持つ、吸収可能な波長範囲は
の新規光触媒材料
の開発に成功した（
理化学特性及び表面特徴の分析を
光活性を持つ原因を解明した
また、
媒材料であることを証明し
光触媒膜の活性と耐久性を保つ固定化条件
を検討し、
400℃
になった。
図１
UV-
図２
（共通）
   
光触媒固定型処理槽を用いた対象藻類
 
太陽光に対する高い光活性と安定性を
長期使用
ガラス表面に固定化する場合は
、2時間 3
 
200
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
A
bs
or
ba
nc
e(
%
)
 TiO2 と
vis吸収スペクトル
360
P
L
 I
nt
en
si
ty
 (a
.u
.)
 TiO2と P/Ag/Ag
吸収スペクトル
 
 
（P/Ag2O/Ag/Ag
図1）。作製
に対する耐久性に優れた光触
た。実用化に向け、
層は最適であることが明らか
300 400 500 600
 
Wavelength(nm)
 P/Ag/Ag
2
O/Ag
 TiO
2
P/Ag/Ag2O/Ag
 
400 440 480
 
Wavelength (nm)
 TiO
2
 P/Ag/Ag
2
2O/Ag
 
また、可
300nm～800nm
3PO4/TiO
した材料の物
行い、高い
（図２、図３
700 800
 
3
PO
4
/TiO
2
  
3PO4/TiO
520
 
O/Ag
3
PO
4
/TiO
2
 
3PO4/TiO2 の
 
2）
）。 
2 の
PL
 
図３ 
（２）また、
レラを使用し、人工太陽光照射循環システム
における
光触媒の
認した
境20
胞壁が破壊され
の処理は藻類に含まれるオイル分も分解
てしまったため
時間であることが明らかになった
光触媒固定型処理槽を用いて、オイルを抽出
した藻類残渣
理でない条件に比べ、５倍のバイオガス転換
効率が得られた。
図４ 
ける各成分（炭水化物、タンパク質、脂質）
濃度の経時
 
 
 
 
 
 
 
図５ 
胞壁変化の
右上
 
（３）
酵の効率化及びバイオエンジニアリング研
究を行い、水素発酵の効率化をアップするた
0.5
1.5
2.5
C
on
ce
nt
ra
tio
n 
of
 m
ac
ro
m
ol
ec
ul
es
 
(m
g/
m
L
)
P/Ag/Ag2O/Ag
微細藻類のモデルとして、クロ
藻類の濃度、通過速度、時間による
細胞壁への破壊程度
（図４）。その結果、通常藻類培養環
倍濃縮した藻類でも
、さらに
、最適な光触媒処理時間は
でメタン発
光触媒藻類前処理した
変化 
藻類の光触媒システム処理による細
SEM
48h、右下 72h
可溶化した藻類残渣の水素・メタン発
0
1
2
3
0
 
 
3PO4/TiO2
24時間の処理で細
48時間、
酵を行い、光触媒処
 
写真（左上
） 
24
Time (Hrs)
Carbohydrate
 
 
 のXPS解析図
との関係を確
72時間
（図５
藻類溶液にお
0h、左下 24h
48
Protein Li
 
後
し
24
）。
、
め、バイオ
ることによって、通常より
成が得られた
らにメタン発酵を行い、光触媒の前処理しな
い微細
も高かった。また、
による藻類の細胞壁の破壊処理方法を用い
て、
ト・高効率・省エネルギー技術
今まで開発した要素技術を統合させ、最適化
を図ることによって、従来法の
イル抽出率と８倍のバイオガス生産効率の
向上技術を確立した。
研究期間中において、研究成果は国際誌
報掲載
表し
 
５．主な発表論文
〔雑誌論文〕（計
1. 
2. 
3. 
4. 
72
pid
リアクターに
。水素を取り出された残渣で
藻類の発酵
115g/Lのバイオオイルを抽出し、
、国際学会
、特許 2件の実績を得られた。
Stanislaus, M. S., Zhang, N., Yuan Y., 
Zheng, H., Zhao, C. Y., Hu X., Zhu, Q., 
Yang, Y. N.
Production by Optimization of Pretreatment 
Method and Substrate to Inoculum Ratio 
from Microalgal Biomass and Digested 
Sludge, Renewable 
(2018) 
 DOI: 10.1016/j.renene.2018.05.022
Zhu, Q., Liu, N., Zhang, N., Song, Y. Y., 
Stanislaus, M.S., Zhao, C. Y., 
Efficient Photocatalytic Removal of RhB, 
MO and MB Dyes by Optimized 
Ni/NiO/TiO
Solar Light Irradiation, 
Environmental Chemical Eng
2724-2732 (2018).
DOI: 10.1016/j.jece.2018.04.017
Nghia, N. M. Hue, N. T. 
Enhanced Adsorption and Photocatalytic 
Activities of Co
on Silica for Paraquat, 
47, 692
DOI: 10.1007/s11664
Hu, X., Zhu, Q., Gu, Z.
Stanislaus, M.S., Li, D. W., 
Wastewater treatment by 
sonophotocatalysis using PEG modified 
TiO2 film in 
Photocatalytic
Ultrasonics sonochemistry
(2017)  
DOI: 10.1016/j.ultsonch.2016.12.008
CPE
に比べ、メタン生成は５倍
最適条件における光触媒
 
12回、国内学
等 
8件）全て査読有
: Improvement of Biohydrogen 
Energy
2 Composite Thin Films under 
 
-Doped TiO2 Immobilized 
J. Electron. Mater.,
-700 (2018).
-017
, 
-Ultrasonic system,
固定床を設置す
3倍も高い水素生
低コ
が実現できた。
3－5倍のオ
会 12回
 
 
. 127, 670
 
Yang, Y. N
Journal of 
ineering. 
 
Negishi, N.
-5838-5 
Zhang, N., Liu, N., 
Yang, Y. N
a circular 
. 36, 301
 
さ
ス
8
で発
-677 
  
.: 
6 (2), 
: 
 
 
.: 
 
-308 
5. Zhu, Q., Hu, X., Stanislaus, M.S., Zhang, N., 
Xiao, R., Liu, N., Yang, Y. N.: A novel 
P/Ag/Ag2O/Ag3PO4/TiO2 composite film 
for water purification and antibacterial 
application under solar light irradiation, 
Science of the Total Environment. 577, 
236-244 (2017) 
DOI: 10.1016/j.scitotenv.2016.10.170 
6. Stanislaus, M.S., Zhang, N., Zhao, C. Y., 
Zhu, Q., Li, D. W., Yang, Y. N.: Ipomoea 
aquatica as a new substrate for enhanced 
biohydrogen production by using digested 
sludge as inoculum. Energy. 118, 264-271 
(2017) 
DOI: 10.1016/j.energy.2016.12.042 
7. Zhang, N., Stanislaus, M.S., Zhu, Q., Zhao, 
C. Y., Hu, X., Li, D. W., Yang, Y. N.: 
Strategy of mitigating ammonium-rich 
waste inhibition on anaerobic digestion by 
using illuminated bio-zeolite fixed-bed 
process. Bioresource Technology. 222, 
59-65 (2016) 
DOI: 10.1016/j.biortech.2016.09.053 
8. Hu, X. H., Zhu, Q., Wang, X., Kawazoe, N., 
Yang, Y. N.: 
Nonmetal-Metal-Semiconductor-Promoted 
P/Ag/Ag2O/Ag3PO4/TiO2 Photocatalyst 
with Superior Photocatalytic Activity and 
Stability. Journal of Materials Chemistry A. 
3, 17858-17865 (2015) 
DOI: 10.1039/C5TA05153C 
 
 
〔学会発表〕（計 24件） 
1. Sharma A., Zheng H., Zhu Q., Liu N., Zhao 
C., Zhang N., Stanislaus, M. S., Yang, Y. N.: 
Effect of salinity on degradation of organic 
pollutants using PEG- 
P/Ag/Ag2O/Ag3PO4/TiO2 photocatalyst. 83rd 
SCEJ Annual meeting, (2018). 
2. Zhao Chenyu, Zhang Nan, Zheng Hanying, 
Zhu Qi, Yang, Y. N.: Improvement of 
bio-hydrogen production by using 
zeolite-CPE fixed-bed reactor. 83rd SCEJ 
Annual meeting, (2018). 
3. Zhao, C. Y., Stanislaus, M.S., Zhang, N., 
Yang, Y. N.: Development of Fixed-Bed 
Bioreactor Process to Improve 
Bio-Hydrogen Production. The 10th 
China-Japan-Korea Graduate Student Forum, 
(2017) 
4. Sharma, A., Stanislaus, M. S., Zhu, Q., Zhao, 
C. Y., Zhang, N., Yang, Y. N.: Enhanced 
biogas production from Chlorella vulgaris 
using photocatalytic pretreatment. 69th SBJ 
Annual meeting, (2017). 
5. 永井 大地, 祝祺, 劉ナ, 楊 英男: 異な
る 焼 成 温 度 で 作 製 し た
P/Ag/Ag2O/Ag3PO4/TiO2 光触媒の太陽光
下における水分解活性の比較. 69th SBJ 
Annual meeting, (2017). 
6. Negishi, N., Suzuki, T., Wang, Z., Yang, Y. 
N., S. Kato,  Influence of HCO3- with 
various counter ion in aqueous phase against 
photocatalysis, Europacat2017, (2017)  
7. 根岸信彰、太陽光で水を浄化（途上国の
飲料水環境を改善するための光触媒技
術）、JST新技術説明会、(2017)  
8. 楊 英男：太陽光を励起光源とする水中
細菌の光触媒処理メカニズムの解明と殺
菌システムの開発、平成２８年度つくば
産学連携強化プロジェクト成果発表会、
(2017)  
9. Yang, Y. N.: Development of Highly 
Efficient Visibal-light-driven 
P/Ag/Ag2O/Ag3PO4/TiO2 Photocatalyst. 
Shanghai University International 
Cooperation Symposium, (2017). 
10. Ma, Q. S., Hu, X. H., Yang, Y. N.: 
Preparation of Ag-Based Bi2WO6 Thin Film 
with Enhanced Photocatalytic Activity for 
Degradation of Wastewater. つくば医工連
携フォーラム 2017, (2017). 
11. Nagai, D., Zhu, Q., Yang, Y. N.: Comparing 
the Water Splitting Efficiency of 
Photocatalytic Composite Prepared Under 
Different Calcination Temperature by 
Hydrothermal Method. つくば医工連携フ
ォーラム 2017, (2017). 
12. Zhu, Q., Hu, X. H., Stanislaus, M.S., Yang, Y. 
N.: Physico-chemical Properties of Visible 
Light-responsive TiO2–Based 
Nanophotocatalyst with Silver Dopant and 
Improved Photocatalytic Ability by 
Hydrothermal Method. つくば医工連携フ
ォーラム 2017, (2017). 
13. 楊 英男：可視光利用型新規光触媒材料
の研究開発、第 14回環境研究シンポジウ
ム、(2016) 
14. Yang, Y. N., Hu, X. H., Zhang, N., Stanislaus, 
M.S.: Development of Highly Efficient 
Visibal-light-driven TiO2 Photocatalyst. The 
12th IUPAC International Conference on 
Novel Materials and their Synthesis 
(NMS-XII), (2016). 
15. Zhu, Q., Hu, X. H., Mishma, S. S., Yang, Y. 
N.: Improvement of silver modified TiO2 
solar-light-driven photocatalyst by 
hydrothermal method. 68th SBJ Annual 
Meeting, (2016) 
16. Ma, Q. S., Dong, Z. T., Zhu, Q., Hu, X. H., 
Yang, Y. N.: Development of 
P/Ag/Ag2O/Ag3PO4/TiO2 thin film modified 
by polyethylene glycol for water treatment. 
68th SBJ Annual Meeting, (2016) 
17. Zhu, Q., Hu, X. H., Stanislaus, M.S., Yang, Y. 
N.: Effect of Hydrothermal Treatment on 
Physico-chemical Properties of Visible 
Light-responsive P/Ag/Ag2O/Ag3PO4/TiO2 
Photocatalyst. The 9th Korea-China-Japan 
Graduate Student Forum, (2016).  
18. Zhu, Q., Hu, X. H., Mishma, S. S., Yang, Y. 
N.: Enhancement of 
P/Ag/Ag2O/Ag3PO4/TiO2 Solar-light-driven 
Photocatalyst by Hydrothermal Method. 
Ag-ESD Symposium 2016, (2016) 
19. Dong, Z. T., Zhu, Q., Hu, X. H., Yang, Y. N.: 
Synthesization of PEG Modified 
P/Ag/Ag2O/Ag3PO4/TiO2 Photocatalyst. 
Ag-ESD Symposium 2016, (2016) 
20. Hu, X. H., Shen, H. X., Zhu, Q., Yang, Y. N.: 
Optimization of H2 and O2 Generation in 
Water-splitting Process by 
P/Ag/Ag2O/Ag3PO4/TiO2 photocatalyst 
under Solar Light. Ag-ESD Symposium 
2016, (2016) 
21. Ma, Q. S., Hu, X. H., Zhu, Q., Yang, Y. N.: 
Preparation of Ag-based Bi2WO6 Thin Film 
on Glass Substrate with Enhanced 
Photocatalytic Activity for Decomposition of 
Organic Dye. Ag-ESD Symposium 2016, 
(2016) 
22. Nagai, D., Zhu, Q., Shen, H. X., Yang, Y. N.: 
Comparing the Water Splitting Efficiency by 
Using Different Temperature of 
Hydrothermal Synthesis of Photocatalytic 
Composite under Solar Light. Ag-ESD 
Symposium 2016, (2016) 
23. Dong, Z. T., Zhu, Q., Hu, X. H., Yang, Y. N.: 
Effect of PEG Modified 
P/Ag/Ag2O/Ag3PO4/TiO2 on Degradation of 
RhB. Ag-ESD Symposium 2015, (2015) 
24. Zhu, Q., Hu, X. H., Li, D. W., Yang, Y. N.: 
Efficient photocatalytic ability of novel 
P/Ag/Ag2O/Ag3PO4/TiO2 thin film on glass 
substrate for decomposition of recalcitrant 
organic waste under simulated solar light. 
The 8th Japan-China-Korea Graduate 
Student Forum, (2015). 
 
〔産業財産権〕 
〇出願状況（計２件） 
名称：可視光で利用できる光触媒 
発明者：楊英男、呼小紅 
権利者：同上 
種類：特許 
番号：特願 2016-218918号 
出願年月日：平成２８年１１月９日 
国内外の別：国内 
 
名称：光触媒粒子及びその製造方法、当該粒
子を含む材料、並びに当該材料を含む製品 
発明者：楊英男、祝祺（ZHU QI） 
権利者：同上 
種類：特許 
番号：特願 2018-026386号 
出願年月日：平成３０年２月１６日 
国内外の別：国内 
 
６．研究組織 
（１） 研究代表者 
楊 英男（YANG, Yingnan） 
筑波大学・生命環境系・教授 
研究者番号：50561007 
 
（２）研究分担者 
根岸 信彰（NEGISHI, Nobuaki） 
国立研究開発法人 産業技術総合研
究所・環境管理研究部門・上級主任
研究員 
研究者番号：90270694 
  


海洋微細藻類からのエネルギー回収を目指した太陽光利用型光触媒システムに関する研究

https://tsukuba.repo.nii.ac.jp/?action=repository_action_common_download&item_id=53299&item_no=1&attribute_id=17&file_no=1

海洋微細藻類からのエネルギー回収を目指した太陽光利用型光触媒システムに関する研究

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