镧改性的CuHY分子筛中铜离子的分布及其对吸附脱硫性能的影响

Abstract

在氮气气氛下采用等体积浸渍法制备了载Cu的HY和LaHY分子筛.用X射线衍射（XRD）、N2吸附、氨程序升温脱附和X射线光电子能谱对分子筛进行了表征.通过多晶XRD确定了Cu^2＋离子在Y型分子筛笼内的结构与分布,并测定了分子筛在含二苯并噻吩（DBT）的模拟柴油中的吸附脱硫性能.结果表明,前驱体CuCl2中的大部分Cu物种与HY和LaHY分子筛进行了离子交换.对于La^3＋改性的CuHY分子筛（CuLaHY）,进入分子筛超笼中的Cu^2＋离子与骨架氧和水分子配位,牢固地定位于Y型分子筛超笼的SⅡ及SⅢ位;对于CuHY分子筛,超笼中的Cu^2＋离子只接近于SⅡ及SⅢ位.极少部分CuCl分子高度分散在分子筛笼内,没有定位.处于超笼中SII及SIII位的Cu^2＋离子对模拟柴油中的DBT分子具有吸附作用,是吸附脱硫的活性中心.CuLaHY分子筛的吸附脱硫性能优于CuHY分子筛.当模拟柴油中含有萘时,萘与DBT分子会产生竞争吸附