Modelisation moleculaire des phases organiques apres extraction de plutonium

Abstract

International audienceDans le cadre des etudes menees sur les systemes de 4eme generation, des procedes hydrometallurgiques de separation sont en cours de developpement au CEA. La comprehension et l'amelioration des processus d'extraction selective peuvent etre realisees grace a l'etude plus fondamentale de la chimie de coordination des actinides, en phase aqueuse et organique. Plusieurs etudes experimentales ont ete realisees ces dernieres annees sur les ions An4+ dans le milieu aqueux et organique [1], cependant, elles restent toujours difficiles a interpreter. Les simulations a l'echelle moleculaire peuvent aider a mieux comprendre la coordination, la dynamique et la mobilite de ces elements en phase organique (ou/et aqueuse). Compte tenu de la taille du systeme, les simulations de dynamique moleculaire classique semblent etre l'outil le plus pertinent pour traiter le systeme complet sur des temps de simulation relativement longs. La dynamique moleculaire permet de simuler le comportement d'un systeme au cours du temps pour des conditions de pression et de temperature donnees et de prendre en compte explicitement les effets de solvatation.Cependant, ces simulations s'appuient sur l'utilisation d'un champ de force pour decrire les interactions entre tous les constituants des phases de solvant (cf.fig.1). Alors que le developpement de champs de force pour le Pu(IV) en phase aqueuse a deja ete initie [2] , en particulier pour simuler l'interaction entre l'ion et l'eau, il reste un important travail de developpement pour caracteriser les modifications de proprietes de la phase organique en presence du complexe metallique