La contribution dans cette communication étudie les propriétés mécaniques, thermiques et électriques de composants microstructurés, réalisés par hot embossing, à partir de polymères chargés en nanotube. Des mélanges homogènes ont donc été réalisés et caractérisés. Des essais, rhéologiques et mécaniques ont été réalisés à des températures variante, pour analyser le comportement du matériau. D'autre part, une analyse qualitative et quantitative du procédé de hot embossing a été réalisé. Pour cette caractérisation une méthode innovante de métrologie mécanique a été appliquée

GELIN, Jean-Claude

SAHLI, Mohamed

ZHANG, Jie

I-Revues

20ème Congrès Français de Mécanique                                                                  Besançon, 29 août au 2 septembre 2011 
  1 
Etude expérimentale de la mise en forme de composants 
micro-structurés en matériaux composites CNT/PMMA par 
estampage à chaud 
J. Zhanga, J-C. Gelina, et  M. Sahlia  
a. Institut FEMTO-ST, Départ. Mécanique Appliquée, 24, chemin de l’épitaphe, 25000 Besançon France. 
Résumé :  
L’estampage à chaud des polymères et polymères chargés de microparticules peut être utilisé pour réaliser 
des microcomposants fonctionnels. Le principe consiste à porter à chaud une plaque thermoplastique à une 
température proche voisine de la température de transition vitreuse du polymère pour réaliser des répliques 
micro-structurées. La présente étude vise à analyser les possibilités de réplication, pour des  polymères 
chargés de nanotubes de carbone. Une analyse des propriétés rhéologiques et mécaniques des composites 
(CNT/PMMA) a été réalisée et est discutée. Des composites à base de polymères amorphes ont été élaborés 
pour différents taux de charge. Enfin, une analyse qualitative et quantitative par microscopie mécanique à 
balayage a été réalisée sur les composants micro-structurés afin d’apprécier la quantité de réplication.    
Abstract: 
The hot embossing of polymers and polymers filled with micro-particles can be used to realize functional 
micro-components. The idea is to heat a thermoplastic plate to reach a temperature close to the glass 
transition temperature of the polymer to get micro-structured replicas. This study analyzes the possibilities 
of replication by using hot embossing which is applied to polymers loaded with carbon nanotubes. In this 
contribution, an analysis of rheological and mechanical properties of composites (CNT/PMMA) was 
performed and discussed. Composites based on polymer with amorphous structure were prepared at 
different loading rates. Finally, a qualitative and quantitative analysis by scanning mechanical microscopy 
was performed on micro-structured components and compared to the mold cavity profiles.  
Mots clefs : estampage à chaud, polymères, mélangeage, rugosité, nanotubes en carbone. 
1 Introduction 
Ces dernières années, parmi les nombreux procédés de mise en forme des polymères thermoplastiques, le 
moulage par injection, le coulage du PDMS et l’estampage à chaud se sont imposés comme procédés 
intéressants pour la fabrication de composants de très petites tailles, de formes complexes et de nature très 
variées, et ce à moindres coûts [1-3]. Ces techniques sont souvent employées pour la fabrication des micro-
composants et des systèmes micro-fluidiques [4]. Dans cette analyse, l’estampage à chaud a été choisi 
comme procédé de réplication pour la fabrication de microcomposants polymères, du fait des possibilités 
d’obtenir des empreintes à hautes résolutions. Dans le procédé d’estampage à chaud, une pré-compression 
est dans un premier temps imposée pour mettre le moule micro-structuré et le substrat thermoplastique en 
contact. Ensuite, un chauffage est appliqué afin de porter l’ensemble, moule/polymère à une température de 
mise en forme supérieure à la température de transition vitreuse du polymère. A ce stade, le polymère 
devient déformable. L’application d’une pression suffisante permet au substrat thermoplastique de prendre 
une nouvelle forme en conformité avec la topographie de la surface du moule micro-structuré. Enfin, après 
refroidissement, le moule et le polymère sont ensuite séparés laissant sur la plaque de polymère, la forme 
imposée par estampage à chaud (Figure 1). 
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FIG. 1 – Schéma descriptif des différentes étapes de mise en forme par estampage à chaud [5]. 
Récemment, les nanotubes de carbone (NTC) ont fait l'objet d'une attention particulière en raison de leurs 
propriétés physiques remarquables [6, 7]. La combinaison de leurs propriétés mécaniques, thermiques et 
électriques y compris en densités très faibles dans un mélange à base de polymères thermoplastiques, permet 
de produire des composants mécaniques fonctionnels de haute performance. Ces composites sont constitués 
d’une phase conductrice électrique (polymère + charges) et d’une matrice polymère isolante. Dans ce 
contexte, notre contribution vise à étudier les propriétés mécaniques de composants micro-structurés en 
composites à base de polymères chargés de nanoparticules. Dans cet objectif, des mélanges homogènes de 
polymères PMMA avec des taux de charge compris entre 1 et  20% de nanotubes de carbone ont été élaborés 
et caractérisés. Une analyse quantitative et qualitative associée au procédé d’estampage à chaud a été 
conduite, pour évaluer l'étape de remplissage et la qualité finale de réplications par microscopie mécanique à 
balayage. 
2 Matériaux et procédures expérimentales 
2.1 Matériaux 
Le Polymethylmethacrylate (PMMA) utilisé dans cette étude a été fourni par la société Altuglas®, sa densité 
est égale à 1.19g/cm3. Les nanotubes de carbone (MWNT) – NC7000 ont été fournis par NANOCYLTM, leur 
densité est égale à 0.06g/ cm3 avec une pureté égale à 90%. La morphologie des nanotubes de carbone a été 
observée par microscopie électronique à balayage (Figure 2).  
 
FIG. 2 – Photo MEB des nanotubes de carbone – NC7000. 
2.2 Procédures expérimentales 
2.2.1 Elaboration des mélanges 
La mise au point des mélange est effectuée à l’aide d’un mélangeur Brabender® constitué d’un système bi-vis 
contrarotative (Figure 3). Les mélanges sont élaborés pour différents taux de charge dans une fourchette 
comprise entre 1 à 20%, en utilisant les paramètres relatés dans le tableau 1. Le couple PMMA/MWNT a été 
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introduit progressivement dans un mélangeur à une température égale à 260°C durant 30 minutes. Un 
séchage du mélange à 80°C pendant 3h est ensuite appliqué en utilisant une étuve pour éliminer l’humidité et 
faciliter leur dispersion.      
 
FIG. 3 – Photographie du mélangeur Brabender®. 
TAB. 1. Paramètres expérimentaux retenus pour élaborer les composites. 
Paramètres Temps de mélangeage Vitesse de mélangeage Température de mélangeage 
Valeurs 30 min 30 tr/min 260°C 
2.2.2 Caractérisations rhéologiques et mécaniques 
Pour mesurer les propriétés rhéologiques des mélanges polymères-nanotubes, nous avons utilisé un 
rhéomètre capillaire - Bohlin® bi – canal. Le mélange est extrudé à une température égale à 240°C à travers 
une filière cylindrique à fond plat, de diamètre égal à 1mm et de longueur égale à 16 mm. Les propriétés 
mécaniques des matériaux composites ont été déterminées à partir d’éprouvettes en forme haltère obtenues 
par moulage par injection à une température et pression d’injection correspondant respectivement à 240°C et 
80 MPa (Figure 4). Des essais de traction uni-axiale ont été réalisés à température ambiante à l’aide d’une 
machine de traction DMA instrumentée. Une vitesse de déformation égale à 1.5x10-3 s-1 a été imposée.  
 
FIG. 4 – (a) Eprouvettes de traction obtenues par moulage par injection, (b) dimensions de l’éprouvette,  (c) 
empreinte de moule. 
2.2.3 Estampage à chaud                                            
Une presse d’estampage à chaud a été utilisée pour réaliser des composants en matériaux composites. Cette 
presse est équipée de deux plateaux rigides indéformables de 100x100 mm pouvant être commandés 
séparément en température, la compression peut être réalisée entre la température ambiante et 250°C. Une 
série d’essais de compression sur des plaque de dimension égale à 50x50x1 mm3 a été réalisée en utilisant un 
moule micro-structuré (Figure 5), par application d’une force variant entre 8 à 12 kN pour une température 
de mise en forme et un temps de maintien fixé respectivement à 160°C et 2 minutes.    
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FIG. 5 – (a) Moule en Al micro-structuré obtenu par usinage sur une machine à commande numérique 
(CNC), (b) topographie 3D d’une d’empreinte du moule. 
3 Résultats et discussions   
3.1 Elaboration des mélanges 
Des mélanges ont été élaborés à partir des granules de PMMA de diamètre moyen égal à 3mm avec un taux 
de charge de nanotubes de carbone comprise entre 1 à 20%. La figure 6 illustre l’évolution du couple de 
mélangeage en fonction du temps. Les pics de couple observés sont dus à l’introduction de petites quantités 
de nanotubes de carbone dans mélangeur. On peut remarquer que le mélange avec un taux de charge de 1% 
correspond au couple d’homogénéisation le plus faible, il atteint une valeur constante égale à 3,5 N.m.  
 
FIG. 6 – Evolution du couple de mélangeage en fonction du temps, pour des  mélanges élaborés à différents 
taux de charge à la température de 260°C. 
3.2 Caractérisations rhéologiques et mécaniques 
Des mesures de viscosité de cisaillement ont été réalisées sur des composites à différents taux de charge 
grâce à un rhéomètre capillaire. On remarque que la viscosité de cisaillement diminue lorsque le taux de 
charge diminue (Figure 7a). Cette tendance est la même que celle observée lors de la mesure du couple de 
mélangeage.  
Les résultats des essais de traction sont présentés sur la figure 7b, ils décrivent l’évolution de contraintes 
normales en fonction des déformations normales pour deux taux de charges différents. On peut observer que 
la variation du taux de charge en nanotubes de carbone conduit à une augmentation rapide du niveau 
maximal de la contrainte sensible. L’ajout des nanotubes de carbone permet d’accroître sensiblement les 
propriétés mécaniques des composants finaux obtenu par estampage à chaud.    
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Figure 7 : (a) Evolution de viscosité de cisaillement en fonction du taux de cisaillement pour trois taux de 
charge en nanotubes de carbone, (b) évolution de la contrainte en fonction de la déformation pour un 
composite chargé en nanotubes de carbone. 
3.3 Estampage à chaud  
Les résultats des essais d’estampage à chaud sont relatés sur la figure 8 a et b. Ces données ont été obtenues 
à une température égale à 160°C. Après plusieurs essais, on a constaté que le remplissage est très sensible à 
la température de mise en forme et au taux de charge en nanotubes de carbone dans le mélange. Cette 
observation est corrélée à la viscosité du mélange. La figure 9 illustre bien l’évolution du remplissage des 
cavités de moule en fonction du taux de charge en nanotubes de carbone. Les conditions de réplication sont 
correctement validées pour une température et un effet de compression correspondant respectivement à 
160°C et 12kN. 
 
Figure 8. Contours topographiques 3D des répliques en composites chargés en nanotubes de carbone (a) 1% 
et (b) 20% obtenues par estampage à chaud. 
 
Figure 9. Profil 2D des répliques obtenues par estampage à chaud pour différents taux de charge. 
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  6 
4 Conclusion 
On montre dans cet article que des matériaux composants PMMA/Nanotubes de carbone, réalisés avec taux 
de charge en nanotubes de carbone (1%, 10%, 20%) peut être obtenus par mélangeage en utilisant une 
procédure adéquate, puis ensuite mis en forme par moulage par injection, ou bien encore par compression à 
chaud. Les caractéristiques rhéologiques ont été déterminées, ainsi que les caractéristiques mécaniques 
résultantes. On montre également qu’il existe une plage en pression – température qui permet d’obtenir des 
répliques micro-structurées présentant de bonnes qualités géométriques. Le procédé de micro réplication par 
estampage à chaud ouvre la voie à la réalisation au service de composants fonctionnels. 
Références  
[1] Sahli M., Millot C., Roques-Carmes C., Khan Malek C., Barriere T. and Gelin J.C., Quality assessment 
of polymer replication by hot embossing and micro-injection moulding processes using scanning mechanical 
microscopy, Journal of Materials Processing Technology, 209, 5851-5861, 2009. 
[2] Yu Chuan S., Jatan S., Liwei L., Implementation and analysis of polymeric microstructure replication by 
micro injection molding, J. Micromech. Microeng, 14, 415–422, 2004. 
[3] McDonald J.C., Duffy D.C., Anderson J.R., Chiu D.T., Wu H., Schueller O.J. A., Whitesides G.M., 
Fabrication of microfluidic systems in poly(dimethylsiloxane), Electrophoresis, 21, 27-40, 2000. 
[4] Becker H., Gärtner C., Polymer microfabrication methods for microfluidic analytical applications, 
Electrophoresis, 21, 12-26, 2000. 
[5] Liu C., Li J.M., Liu J.S., Wang L.D., Deformation behavior of solid polymer during hot embossing 
process, Microelectronic Engineering, 87, 200–207, 2010.  
[6] Thiébaud F., Gelin J.C., Characterization of rheological behaviors of polypropylene/carbon nanotubes 
composites and modeling their flow in a twin-screw mixer, Composites Science and Technology, 70, 647–
656, 2010.  
[7] Ma P.C., Siddiqui N.A., Marom G., Kim J.K., Dispersion and functionalization of carbon nanotubes for 
polymer-based nanocomposites: A review, Composites: Part A, 41, 1345–1367, 2010. 


Etude expérimentale de la mise en forme de composants micro-structurés en matériaux composites  CNT/PMMA par estampage à chaud

http://documents.irevues.inist.fr/bitstream/2042/46669/1/cfm2011_276.pdf

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