Cette étude concerne la détermination des propriétés microstructurales et physiques d'un matériau fibreux cellulosique à partir de microtomographies aux rayons X. Les propriétés microstructurales telles que la porosité, la surface spécifique et l'anisotropie du matériau sont mesurées à l'aide d'outils d'analyse d'image. Les propriétés physiques, telles que la perméabilité et la conductivité thermique effective, sont estimées numériquement en s'appuyant sur les résultats de l'homogénéisation périodique. Ces estimations numériques sont comparées à des mesures expérimentales. L'influence de la microstructure sur les propriétés physiques étudiées est discutée

BERNARD, Dominique

BLOCH, Jean-Francis

DECAIN, Maxime

GEINDREAU, Christian

ROLLAND DU ROSCOAT, Sabine

I-Revues

18 ème Congrès Français de Mécanique Grenoble, 27-31 août 2007
Détermination des propriétés microstructurales et physiques d’un matériau
fibreux cellulosique à partir de microtomographies aux rayons X.
Maxime Decain1,3, Sabine Rolland du Roscoat2,3, Dominique Bernard4, Christian Geindreau1,
Jean-Francis Bloch3
1Laboratoire 3S-R, UJF-INPG-CNRS, BP53X, 38041 Grenoble Cedex 9
2European Synchrotron Radiation Facility (ESRF), BP220, 38 043 Grenoble
3Laboratoire de Génie des Procédés Papetiers (LGP2), EFPG - INPG, 38000 Grenoble
4Institut de Chimie de la Matière Condensée (ICMCB), CNRS, 87, 33608 Pessac.
Résumé :
Cette étude concerne la détermination des propriétés microstructurales et physiques d’un matériau fibreux cellu-
losique à partir de microtomographies aux rayons X. Les propriétés microstructurales telles que la porosité, la
surface spécifique et l’anisotropie du matériau sont mesurées à l’aide d’outils d’analyse d’image. Les proprié-
tés physiques, telles que la perméabilité et la conductivité thermique effective, sont estimées numériquement en
s’appuyant sur les résultats de l’homogénéisation périodique. Ces estimations numériques sont comparées à des
mesures expérimentales. L’influence de la microstructure sur les propriétés physiques étudiées est discutée.
Abstract :
This study concerns the determination of the microstructural and physical properties of paper material from
synchrotron X-ray microtomography. Microstructural properties such as porosity, specific surface area and the
anisotropy of material are measured using image analysis tools. Physical properties, such as the permeability and
the effective thermal conductivity, are estimated numerically by solving boundary value problem arising from the
homogenisation process. These numerical estimates are compared with experimental measurements. The influence
of the microstructure on the studied physical properties is discussed.
Mots-clefs :
materiau fibreux ; microstructure ; propriétés physiques
1 Introduction
Le papier est un matériau constitué principalement de fibres de cellulose (feuillus, rési-
neux) avec selon les cas adjonction de charges. Ses propriétés d’usage (effectives) dépendent
de sa microstructure telle qu’elle résulte des opérations unitaires de fabrication et des proprié-
tés intrinsèques des matières premières. En raison de la faible épaisseur du papier, les mesures
expérimentales des propriétés effectives sont très délicates et se limitent souvent aux proprié-
tés tranverses (conductivité thermique, perméabilité) ou dans le plan (élasticité). L’objectif de
cette étude est de compléter ces mesures, d’une part en caractérisant la microstructure du papier
et d’autre part en évaluant ses propriétés effectives tranverses et dans le plan. Afin de carac-
tériser la microstructure, des expériences de microtomographie aux rayons X ont été réalisées
à l’ESRF (Roland et al., 2005). Les résultats présentés sont ceux obtenus sur un papier de
laboratoire. La section 2 est consacrée aux mesures, à l’aide d’outils d’analyse d’image, des
propriétés microstructurales telles que la porosité, la surface spécifique et l’anisotropie du ma-
tériau. La section 3 concerne l’estimation des propriétés physiques, telles que la perméabilité et
la conductivité thermique. Ces propriétés sont estimées numériquement en s’appuyant sur les
résultats de l’homogénéisation périodique. Enfin, ces résultats numériques sont comparés à des
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mesures expérimentales.
2 Microstructure
2.1 Matériau et acquisition
Le matériau étudié est un papier de laboratoire constitué uniquement de fibres d’eucalyptus.
La longueur des fibres varie de 0,5 à 1cm alors que leur diamètre est de l’ordre de 20 µm.
La figure 1 montre une image 3D de la microstructure du matériau obtenue par microtomogra-
phie aux rayons X réalisée à l’ESRF. La taille totale de l’échantillon imagé est de 1400 µm x
1400 µm x emaxµm, où emax = 110µm est l’épaisseur totale du papier. La résolution est de
0,7µm/voxel. On peut observer sur la figure 1 que les fibres sont principalement contenues dans
le plan (x, y) et qu’elles sont réparties de manière homogène. Ce constat visuel laisse suggérer
que la microstructure est orthotrope.
FIG. 1 – Visualisation 3D de l’échantillon étudié (700µm x 700µm x 35µm) - profil de porosité suivant
l’épaisseur de l’échantillon
2.2 Profil de porosité - définition du ‘bulk’
Afin d’effectuer des mesures quantitatives des propriétés microstructurales, des outils de
traitement d’image ont été spécifiquement développés (Roland et al., 2005). La figure 1 montre
le profil de porosité du papier mesuré à partir de l’image binarisée en fonction de son épaisseur
normalisée (e/emax). La figure 1 montre que le papier apparait comme un matériau composite
constitué de 3 couches : deux couches très hétérogènes proches des surfaces inférieure et su-
périeure du papier et d’une partie centrale homogène. Cette couche homogène, qui représente
environ 60% de l’épaisseur du papier, est appelée ’bulk’. La porosité moyenne mesurée dans
le ’bulk’ est de l’ordre de 53%, alors que la porosité moyenne totale du papier est de 57%.
Cette dernière est en accord avec celle mesurée expérimentalement, qui est de l’ordre de 60%.
Dans la suite, nous limitons notre étude des propriétés microstructurales et physiques à celles
du ’bulk’. L’influence des couches avec un fort gradient de porosité sur les propriétés physiques
macroscopiques de la feuille de papier sera discutée dans la conclusion.
2.3 Anisotropie de la microstructure
Afin de quantifier l’anisotropie de microstructure observée sur la figure 1, nous avons es-
timé les covariances C(s, s + h) suivant les trois directions principales x, y et z à partir de
sections planes, (x, y) et (x, z). La figure 2 présente les covariogrammes obtenus. Les cova-
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riances présentent un palier asymptotique dont la valeur est égale au carré de la porosité. Le
palier est atteint pour une distance h égale à la longueur de covariance Lc, qui caractérise la
taille des ’hétérogénéités’ du matériau suivant la direction considérée. La figure 2 montre que
les covariances suivant les directions x et y sont identiques et que la longueur de covariance cor-
respondante Lcx = Lcy est de 33µm, i.e. environ 1,5 fois le diamètre des fibres. La longueur
de covariance Lcz est quant à elle de 2,5µm. Ces résultats montrent que la microstructure est
isotrope transverse. Le degré d’anisotropie de la microstructure définie par le rapport Lcx/Lcz
(ou Lcy/Lcz) est de l’ordre de 13,2.
FIG. 2 – Sections planes du matériau et leur covariogramme respectif. Le trait continu représente la
valeur asymptotique égale au carré de la porosité.
2.4 Porosité et surface spécifique du ’bulk’ - détermination du volume élémentaire re-
présentatif
L’objectif de cette section est de déterminer, d’une part, les propriétés microstructurales du
matériau, telles que porosité et surface spécifique, et d’autre part, la taille du volume élémentaire
reprsentatif (VER) de notre matériau pour ces propriétés. Pour déterminer la taille du VER, nous
avons mesuré ces deux propriétés sur des volumes de taille croissante centrés sur le même voxel.
Les dimensions des volumes considérés sont l x l x h µm3, où l est la longueur du coté dans
le plan (x, y) et h la hauteur. Etant donnée l’anisotropie de la microstructure, cette étude a été
réalisée en deux temps : on s’intéresse tout d’abord à l’influence de l pour h = 35µm, puis à
l’influence de h lorsque la longueur l est fixée. La figure 3 montre l’évolution de la porosité et
de la surface spécifique mesurées en fonction de la dimension l du volume pour h = 35µm. La
surface spécifique, définie comme le rapport de la surface interstitielle totale sur le volume total,
est estimée par mesure stéréologique à l’aide de la relation de Saltikov (Serra, 1982). La figure
3 montre que la porosité et la surface spécifique se stabilisent pour une longueur l > 400µm.
Par ailleurs, l’étude de l’influence de h pour l fixée a été réalisée. Les résultats, non présentés
ici, montrent que la hauteur h = 35µm est aussi suffisante pour obtenir une stabilisation des
propriétés mesurées, lorsque l = 400µm. Le volume de dimension (400µm x 400µm x 35µm)
peut être considéré comme le VER des deux propriétés étudiées. Notons que ce volume est plus
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FIG. 3 – Évolution de la porosité et de la surface spécifique en fonction de l (h = 35µm). Les traits
pointillés représentent les valeurs de porosité et de surface spécifique mesurées sur le volume total du
’bulk’ imagé.
petit que le volume total du ’bulk’ imagé. Les dimensions de ce VER peuvent être exprimées en
fonction des longueurs de covariances mesurées (Drugan et Willis, 1996; Roland et al., 2007).
Dans notre cas, le VER correspond à un volume (12 Lcx x 12 Lcy x 14 Lcz). Ce resultat suggère
que la taille du VER peut s’exprimer simplement sous la forme : N x (Lcx x Lcy x Lcz), où
N caractérise le ’nombre d’hétérogénéités’. Le choix du nombre N dépend de la précision
souhaitée. Pour estimer l’erreur sur la propriété mesurée, on considère les valeurs de la porosité
et de la surface spécifique mesurées sur le volume total du ’bulk’ imagé, soit (≈ 1000 x 1000 x
35 µm3), comme valeurs de référence. Si N = 10, l’erreur relative sur la porosité et la surface
spécifique sont typiquement de 4,3% et 1,3%. Cette erreur diminue si N augmente.
3 Perméabilité et conductivité thermique effective
L’objectif de cette dernière section est, d’une part, de déterminer le tenseur de perméabilité
et le tenseur de conductivité thermique effectif de notre matériau et, d’autre part, d’identifier
le volume élémentaire représentatif relatif à ces deux propriétés. Pour ce dernier point, la mé-
thodologie présentée dans le 2.4 a été une nouvelle fois mise en oeuvre. La perméabilité a
été déterminée numériquement en résolvant sur les différents volumes le problème aux limites
suivant donné par l’homogénéisation (Bernard et al., 2005; Auriault, 1991) :
µ∇v−∇p˜−∇p = 0, ∇ · v = 0 (1)
où µ est la viscosité, v est la vitesse du fluide vérifiant la condition d’adhérence à l’interface
solide-liquide, p˜ est la fluctuation de la pression, et ∇p le gradient macroscopique de pression
imposé. Les inconnues v et p˜ sont périodiques. Les composantes du tenseur de perméabilité
K sont obtenues en calculant la moyenne du champ de vitesse du fluide 〈v〉 et en utilisant la
relation de Darcy, 〈v〉 = −(1/µ)K∇p. En ce qui concerne le tenseur de conductivité thermique
effectif, ses composantes sont obtenues numériquement en résolvant sur les différents volumes
le problème aux limites suivant (Auriault et Ene, 1994) :
−∇ · λi (∇χi + δ) = 0 dans chaque phase i = air, fibre (2)
−λi (∇χi + δ) .N = −λj (∇χj + δ) .N χi = χj sur l’interface air-fibre (3)
où λi est la conductivité thermique, supposée isotrope, de la phase i(= air, fibre), χi et χj sont
deux vecteurs inconnus périodiques. Le tenseur de conductivité thermique effectif est défini
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par : λeff = 〈λi(∇χi + δ)〉. Le problème aux limites (2-3) a été résolu par la méthode des
volumes finis. Les conductivités thermiques de l’air et des fibres sont supposées isotropes et
respectivement égales à 0.026 et 0.33 W.K−1.m−1. Actuellement, il est difficile d’identifier
séparément les fibres de cellulose contenues dans le volume imagé et par conséquent de prendre
en compte l’anisotropie des propriétés locales des fibres dans les simulations.
FIG. 4 – Évolution des composantes diagonales du tenseur de perméabilité - Évolution des composantes
diagonales du tenseur de conductivité thermique en fonction de l à épaisseur constante = 35µm. Les
valeurs globales sont représentées par les traits pointillés
La figure 4 montre l’évolution des composantes diagonales de K et de λeff en fonction de
la longueur l, lorsque la hauteur h = 35µm. Pour chacune de ces propriétés, les valeurs des
composantes hors diagonales sont négligeables devant celles des composantes diagonales et ne
sont pas présentées ici. La figure 4 montre que :
– toutes les composantes se stabilisent dès lors que la taille du volume est supérieure à
(400µm x 400µm x 35µm), comme pour la porosité et la surface spécifique. L’étude de
l’influence de h pour l fixée a une nouvelle fois montré que la dimension h = 35µm est
suffisante pour obtenir les propriétés considérées, lorsque l = 400µm. Le volume, i.e.
(12 Lcx x 12 Lcy x 14 Lcz), peut donc être considéré comme le VER de notre matériau
pour l’ensemble des propriétés microstructurales et physiques étudiées. Si on considère
les valeurs de K et de λeff calculées sur le volume total du ’bulk’ comme valeurs de
référence, il est possible d’estimer l’erreur relative sur les propriétés calculées sur des
volumes plus petits. Ces erreurs sont typiquement de l’ordre de ≈ 20% et ≈ 2% pour K
et λeff pour un volume 10 x (Lcx x Lcy x Lcz).
– les composantes dans le plan (x, y) de K et de λeff sont sensiblement identiques. Les
composantes (Kzz, λzz), sont plus faibles. Ces résultats montrent que les tenseurs K et
λeff sont isotropes transverses. Le degré d’anisotropie pour chacune des ces propriétés
est donné par les rapports Kxx/Kzz (ou Kyy/Kzz) et λxx/λzz (ou λyy/λzz). Ces rapports
sont respectivement égaux à 4 et 1,6 . Ces degrés d’anisotropie sont plus faibles que
celui de la microstructure. Le degré d’anisotropie pour λeff est très faible. Ceci est lié au
faible contraste entre les conductivités thermiques des phases air et fibre et au fait que la
conductivité thermique des fibres soit supposée isotrope.
4 Conclusions
Afin de caractériser la microstructure du papier, des expériences de microtomographie aux
rayons X ont été réalisées à l’ESRF. Les propriétés microstructurales telles que la porosité et
la surface spécifique ont tout d’abord été mesurées par analyse d’image. Ces mesures ont per-
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mis de mettre en évidence les forts gradients de porosité dans l’épaisseur du papier. Le papier
peut-être considéré comme un matériau composite constitué de trois couches : hétérogène -
homogène (bulk) - hétérogène. Dans le bulk, l’anisotropie de la microstructure a ensuite été
étudiée à l’aide de covariogrammes. Les résultats obtenus montrent que la microstructure du
papier étudié est isotrope transverse. Enfin, la perméabilité et la conductivité thermique (tran-
verse et dans le plan) de la zone bulk ont ensuite été estimées numériquement en s’appuyant
sur les résultats de l’homogénéisation. Les résultats obtenus montrent que le comportement
(perméabilité, conductivité thermique) du matériau est isotrope transverse. Pour l’ensemble des
propriétés microstructurales et physiques étudiées, une étude systématique a été mise en oeuvre
afin de déterminer la taille du volume élementaire représentatif. Nous avons montré que les
dimensions de ce volume peuvent simplement s’exprimer en fonction des longueurs de cova-
riance, i.e. N x (Lcx x Lcy x Lcz), où N caractérise le ’nombre d’hétérogénéités’. Le choix
du nombre N dépend de la précision souhaitée. Si N = 10, l’erreur relative sur la propriété
mesurée est de l’ordre de 4,3%, 1,3%, 20% et 2% pour, respectivement, la porosité, la surface
spécifique, la perméabilité et la conductivité thermique.
L’une des perspectives concerne la comparaison des propriétés physiques estimées numéri-
quement aux mesures expérimentales. La conductivité thermique transverse a été mesurée ex-
périmentalement en utilisant une méthode flash. La valeur mesurée est de 0.075 W.K−1.m−1,
alors que celle estimée numériquement dans la zone ’bulk’ vaut 0.081 W.K−1.m−1. Ces résu-
lats semblent indiquer que les couches hétérogènes de surfaces qui ne sont pas prises en compte
dans nos simulations influent peu sur la conductivité thermique effective de la feuille de pa-
pier. Des mesures expérimentales de la perméabilité transversale (à l’air) ont aussi été réalisées,
suivant des standards papetiers (permeabilité Bendtsen, ISO 5636-3). La perméabilité mesu-
rée expérimentalement est égale à 2×10−14 m2 alors que la valeur estimée numériquement est
6×10−14 m2. Ces différences sont sans doute dues aux couches hétérogènes de surfaces (qui
en pratique dépendent du calandrage du papier) qui ne sont pas prises en compte actuellement
dans nos simulations.
Références
Auriault, J.-L., Ene, H. 1994 Macroscopic Modelling of Heat Transfer in Composites with In-
terfacial Thermal Barrier. Int. J. Heat Mass Transfer 37 2885-2892
Auriault, J.-L. 1991 Heterogeneous Medium. Is an Equivalent Description Possible ? Int. J.
Engng. Sci. 29 785-795
Bernard, D., Nielsen, O., Salvo, L., Cloetens, P. 2005 Permeability Assessment by 3D Interden-
dritic Flow Simulations on Microtomography Mappings of AL-Cu Alloys. Materials Science
and Engineering A 392 112-120
Drugan, W. J., Willis, J. R. 1996 A Micromechanics-Based Nonlocal Constitutive Equation
and Estimates of Representative Volume Element Size for Elastic Composites. Journal of the
Mechanics and Physics of Solids 44 497-508
Rolland du Roscoat, S., Bloch, J.-F., Thibault, X. 2005 Synchrotron Radiation Microtomogra-
phy Applied to Ivestigation of Paper. Journal of Physics D, 38 A78-A84
Rolland du Roscoat, S., Decain, M., Thibault, X., Geindreau, C., Bloch, J.-F. 2007 Estimation
of microstructural properties from synchrotron X-Ray microtomography and determination
of the REV size in paper materials. Acta Materialia, 55 2841-2850.
Serra, J. 1982 Image analysis and Mathematical Morphology. Academic Press, London.
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Détermination des propriétés microstructurales et physiques d'un matériau fibreux cellulosique à partir de microtomographies aux rayons X

Colloque avec actes et comité de lecture. Internationale.International audienceCette étude concerne la détermination des propriétés microstructurales et physiques d'un matériau fibreux cellulosique à partir de microtomographies aux rayons X. Les propriétés microstructurales telles que la porosité, la surface spécifique et l'anisotropie du matériau sont mesurées à l'aide d'outils d'analyse d'image. Les propriétés physiques, telles que la perméabilité et la conductivité thermique effective, sont estimées numériquement en s'appuyant sur les résultats de l'homogénéisation périodique. Ces estimations numériques sont comparées à des mesures expérimentales. L'influence de la microstructure sur les propriétés physiques étudiées est discutée

Decain, Maxime

Rolland Du Roscoat, Sabine

Bernard, Dominique

Geindreau, Christian

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http://documents.irevues.inist.fr/bitstream/2042/16553/1/CFM2007-0887.pdf

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