Un ensemble de viscosimètres sur puce a été réalisé grâce aux techniques de micro- et nanofabrication. Deux microcanaux en dérivation sont équipés de capteurs de pression intégrés mesurant localement la perte de charge en régime établi du débit imposé de l'écoulement. Des jeux d'électrodes interdigitées permettent d appliquer un champ électrique dans la zone de mesure. Chaque microsystème est destiné à caractériser le comportement électro-actif de nanofluides. Ces dispositifs permettent de déduire la contrainte tangentielle et le taux de cisaillement de ces fluides dans un environnement confiné

AYELA, Frédéric

CHEVALIER, Julien

I-Revues

18ème Congrès Français de Mécanique Grenoble, 27-31 août 2007
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Rhéomètre capillaire sur puce pour l’étude de nanofluides soumis à un
confinement mécanique et électrique
Frédéric AYELA, Julien CHEVALIER
C.N.R.S.
Institut Néel, Département Nanosciences
25 avenue des martyrs, BP 166, 38042 Grenoble Cedex 9
frederic.ayela@grenoble.cnrs.fr
Résumé :
Un ensemble de viscosimètres sur puce a été réalisé grâce aux techniques de micro- et nanofabrication.
Deux microcanaux en dérivation sont équipés de capteurs de pression intégrés mesurant localement la
perte de charge en régime établi du débit imposé de l’écoulement. Des jeux d’électrodes interdigitées
permettent d’appliquer un champ électrique dans la zone de mesure. Chaque microsystème est destiné à
caractériser le comportement électro-actif de nanofluides. Ces dispositifs permettent de déduire la
contrainte tangentielle et le taux de cisaillement de ces fluides dans un environnement confiné.
Abstract :
Capillary rheometers on chip have been micromachined to perform wall shear stress and shear rate
measurements on nanofluids submitted to a highly confined environment. Two parallel microchannels,
each of them equipped of simple local pressure probes, can be submitted to an electrical field in order to
highlight electrorheological behaviour if any. The measurement is based on the volume flow rate and on
pressure differences obtained from electronic detection. These parameters make possible a direct
determination of the shear strain and of the shear stress of nanofluids.
Mots-clefs :
nanofluides; microsystèmes; viscosité
1 Introduction
Les nanofluides sont des suspensions de nanoparticules dispersées dans un liquide porteur.
Leur synthèse, à la fin des années 90, répondait au besoin d’améliorer la diffusivité thermique
des liquides de refroidissement. La présence d’une phase solide, dispersée dans un milieu
mauvais conducteur de la chaleur, améliore la conductivité thermique du mélange
proportionnellement à la concentration volumique Φ de la phase solide. Par rapport à des fluides
chargés en microparticules, les nanofluides préviennent le phénomène de sédimentation puisque
l’agitation thermique compense l’action de la force de pesanteur. Néanmoins, pour des
diamètres inférieurs au micron, la résistance thermique d’interface entre la surface solide et le
milieu liquide est susceptible de contrebalancer le gain apporté par la présence d’une phase
conductrice solide, et on devrait observer une diminution des performances thermiques du
mélange. Aussi, la publication récurrente, depuis six ans, de mesures présentant une
augmentation inexpliquée de la conductivité thermique des nanofluides en fait un sujet
d’actualité. Parmi les publications les plus significatives, on citera Eastman et al. (2001),
Keblinski et al. (2005). Il est par ailleurs surprenant que les propriétés rhéologiques des
nanofluides sont beaucoup moins étudiées. Pourtant, la viscosité dynamique η du milieu est un
paramètre qui intervient dans les nombres adimensionnels couramment utilisés dans les
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formules de corrélation afférantes aux propriétés de transport et de convection. Pour les
suspensions constituées de microparticules sphériques,  on dispose de formules semi empiriques
variées décrivant l’évolution de la viscosité relative ηr en fonction de Φ. La viscosité relative est
le rapport de la viscosité du nanofluide divisée par celle du fluide proteur. Pour de faibles
concentrations (Φ < 10%) la formule d’Einstein ηr = 1+5Φ/2 est largement usitée. Les formules
de Brinkman, de Vand ou de Krieger (Azzi, 2001) couvrent une large plage de concentrations
volumiques, et prévoient une augmention de la viscosité relative de quelques unités à Φ ≈ 30%.
Ces formulent n’intègrent pas les effets du mouvement brownien ni ceux de la taille des
particules. Concernant les nanofluides, on conçoit que la prédominance des effets de surface sur
les effets de volume, conjuguée aux effets de l’agitation thermique, rendent caduques les
modèles précédents et débouchent sur des viscosités plus importantes.
Des nanofluides particuliers, découverts en 2003, présentent un effet électrorhéologique
géant à des concentrations d’environ 30% (Wen et al. 2003). Sous l’effet d’un champ électrique
de quelques kV/mm, ils se structurent en une phase solide qui perdure jusqu’à une contrainte
seuil de 250 kPa, valeur vingt fois supérieure à celle mesurée sur les meilleurs fluides
électrorhéologiques connus constitués de microparticules.
Ainsi on peut distinguer deux familles de nanofluides. Ceux destinés à des applications
thermiques et pour lesquels Φ  reste inférieur à 10 %. ; ceux destinés à présenter un
comportement magnéto ou électro-actif et pour lesquels Φ avoisine 15 à 30%.
Les quelques publications concernant la rhéologie des nanofluides affichent toutes une
augmentation anormale de la viscosité relative. Vekas et al. (2004) ont étudié des fluides
magnétorhéologiques et ont expliqué l’augmentation relative de leur viscosité par la présence
sur les particules d’un surfactant de quelques nanomètres d’épaisseur qui augmente la
concentration volumique effective. Espin et al. (2005) se sont intéressés à la viscosité de
suspensions électrorhéologiques d’hématites (d = 105 ±25 nm) dans de l’huile silicone. Ils ont
parcouru une large plage de valeurs de Φ. La viscosité relative de la suspension atteint 32 à Φ =
30%. Kwak et Kim (2005) ont observé que ηr évolue en Φ3 pour des suspensions extrèmement
diluées (10-3 < Φ  < 10-1) de nanoparticules CuO ayant perdu leur aspect sphérique suite à leur
agrégation. Un comportement rhéofluidifiant est rapidement observé pour des taux de
cisaillement de l’ordre de 10-1 s-1. Prasher et al. (2006) s’intéressent à la viscosité des
nanofluides concomitament à leurs propriétés thermiques. Avec des solutions de particules
Al2O3 (27, 40 et 50 nm de diamètre) et des concentrations volumiques de 0,5%, 2% et 3%, ils
affirment ne pas observer d’effets de taille (bien que l’observation attentive de leur courbe
indique le contraire). La viscosité relative évolue linéairement avec Φ mais avec un coefficient
directeur quatre fois supérieur à celui d’Einstein. Ils expliquent cette évolution par la formation
d’agrégats de rayon 3 fois supérieur à celui des particules et en appliquant la formule de Krieger
(pourtant définie aux fortes concentrations). On remarquera qu’une approche classique avec deff
= 1,6d conduit aux mêmes conclusions.
La rhéologie de ces fluides complexes est un sujet d’actualité et la réduction de la taille des
particules permet l’utilisation de microsystèmes fluidiques comme nouveaux outils
d’investigation. Une telle approche permet d’explorer localement le couplage entre la structure
du fluide, son écoulement et la géométrie du canal (Masselon 2006). La configuration d’un
microcanal permet également de manipuler une quantité limitée de fluide et de le soumettre à un
taux de cisaillement intense. Pour les nanofluides électroactifs, la réduction de la distance
interélectrode permet de considérer un nombre discret de nanoparticules structurées.
Il est admis que les viscosimètres capillaires sont intrinsèquement les plus précis. Dans un
microcanal où l’écoulement reste laminaire, la difficulté majeure consiste à extraire la valeur
exacte des pertes de charge linéiques pour en déduire la contrainte tangentielle (le taux de
cisaillement se déduit de la mesure du débit). Jusqu’à présent, cette difficulté a été contournée
par des méthodes de détection optique et de circulation de fluides parallèles immiscibles (Degré
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et al. 2006, Galambos et Forster 1998). Les microsystèmes que nous présentons ici, quant à eux,
permettent une mesure locale et directe des pertes de charges linéiques et constituent
d’authentiques viscosimètres capillaires sur puce capables de caractériser les propriétés
d’écoulement d’un fluide complexe soumis à un champ électrique intense. Les paragraphes
suivants décrivent le principe de fonctionnement d’un rhéomètre capillaire sur puce, les étapes
de microfabrication et la caractérisation des prototypes.
2 Principe de fonctionnement
Nous partons de l’hypothèse qu’un fluide incompressible s’écoule horizontalement en
régime laminaire établi, dans un microcanal de hauteur totale H nettement inférieure à la largeur
W. L’abscisse y décrit la dimension verticale et prend son origine à mi hauteur (-H/2 ≤ y ≤ H/2).
On note u la vitesse du fluide s’écoulant perpendiculairement à l’axe y. Le taux de cisaillement
γ et la contrainte tangentielle τ obéissent à :
γ = − ∂u
∂y
et dτ
dy
=
∆P
L
(1)
où ∆P est la perte de charge sur une distance L.
Nous considérons la relation générale entre contrainte et taux de cisaillement :
τ = mγ n (2)
qui se réduit, pour un fluide newtonien où n = 1, à m = η .
La combinaison de (1) et (2) fournit :
∂ 2u
∂y
= −
1
n
(∆P
mL
)
1
n y
1
n
−1
Après intégration et prise en compte des conditions aux limites (u(y = ±H/2) = 0) :
u(y)= umax 1− (2yH )
n+1
n
⎡ 
⎣ 
⎢ ⎢ 
⎤ 
⎦ 
⎥ ⎥ (3)
avec :
umax = u(y = 0)= n
n +1
H
2
(H∆P
2mL
)
1
n
A partir de (3) et (2) on trouve :
γ = − ∂u
∂y
= (∆Py
mL
)
1
n
τ =
∆P
L
y
(4)
Le débit volumique Q s’obtient après intégration :
Q = 2W u(y)dy = n +1
2n +1
WHumax
0
H / 2∫ (5)
Il est alors possible , avec (3), (4) et (5), de relier Q et ∆P/L aux valeurs à la paroi du taux
de cisaillement et de la contrainte tangentielle :
γ p =
2(2n +1)
n
Q
WH 2
τ p =
∆P
L
H
2
(6)
La combinaison de (6) et (4) aboutit à :
Q = nWH
2
2(1+ 2n) (
H∆P
2mL
)
1
n (7)
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Le tracé expérimental de Q en fonction de ∆P/L en échelle logarithmique permet de
déterminer n, puis γp. La valeur de la contrainte provient de la mesure des pertes de charge,
indépendament de la rhéologie du fluide.
3 Microfabrication des viscosimètres sur puce
Le principe de fabrication de viscosimètres sur puce s’inspire de précédents travaux
destinés à mesurer localement les pertes de charge dans un microcanal (Bavière et Ayela, 2004).
Dorénavant, sur un substrat de silicium 2 pouces, au lieu d’avoir un seul canal instrumenté de
deux capteurs de pression, l’écoulement microfluide se sépare en deux branches
géométriquement identiques, de largeur W = 5 mm, chacune équipée de deux prises de pression
distantes de 10 mm et débouchant sur une cavité dont le support aminci se déforme sous l’action
de la pression (figure 1-a). Chronologiquement, on commence par graver dans une solution
KOH les cavités jusqu’à l’obtention de membranes d’environ 100 µm d’épaisseur, puis à
lithographier et à graver le chemin d’écoulement microfluide. La photographie de la figure 1-a
illustre l’état d’avancement d’un échantillon à ce niveau d’élaboration. On travaillera à débit Q
imposé et la variation de la rhéologie du fluide sous test dans un des deux canaux déséquilibrera
la répartition des débits Q1 et Q2 = Q – Q1. Ainsi, cette géométrie permet la transition vers un
état solide dans un canal, l’intégralité du débit imposé passant dans ce cas par le canal de
dérivation.
Le champ électrique est appliqué à partir d’électrodes interdigitées en or lithographiées sur
un substrat de Pyrex. Ce substrat joue le rôle de capot mécanique après avoir été scellé
anodiquement sur la partie gravée et dénitrurée du silicium. L’alignement est fait de telle sorte
que sur chaque canal et entre les prises de pression, on ait deux jeux distincts d’électrodes. La
largeur des doigts métalliques constituant le peigne électronique et la distance entre chaque
doigt permet de controler l’allure du champ électrique appliqué dans le microcanal. Avant
scellement, le capot en Pyrex a été percé au niveau des extrémités de chaque canal pour
permettre l’alimentation fluidique.
a) b)
Figure 1 – a) Vue de la partie gravée du microsystème et représentation de l’écoulement
ainsi que des prises locales de pression. b) Photographie de l’extrémité d’un viscosimètre sur
puce avec le jeu d’électrodes interdigitées et les prises de contact électrique extérieures.
Q
Q-Q1
∆P1
Q1
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Une fois le microsystème hybride silicium – pyrex réalisé et les extrémités des canaux
colmatées, on lithographie sur la face extérieure nitrurée de la partie silicium, un jeu de mini-
ponts de Wheastone en CuNi placé sur chacune des quatre membranes déformables initialement
gravées. Après étalonnage, ce seront les signaux électroniques délivrés par ces jauges de
contrainte qui permettront d’accéder aux valeurs locales de la pression.
4 Résultats
La concrétisation récente des premiers viscosimètres sur puce ne permet pas à ce jour de
présenter un bilan complet d’une campagne d’essai ; néanmoins, la validité du principe de
mesure a été confirmée sur des fluides de référence et l’effet du champ électrique sur une
géométrie d’écoulement confiné a été observé.
La sensibilité électromécanique des jauges de contrainte est comprise entre 20 µV/V/bar et
80 µV/V/bar ce qui correspond, pour une tension d’alimentation de 1V, à une sensibilité
comprise entre 0,1 mbar/cm et 0,5 mbar/cm. La résistance mécanique des membranes
déformables dépasse 10 bars. L’alimentation fluidique est assurée par un pousse seringue de
débit minimum 5 10-7 l/mn dont l’intensité reste appréciable par la balance de précision chargée
de mesurer le débit dans la branche parallèle à celle subissant l’application du champ électrique.
Travaillant à des profondeurs H comprises entre 1 µm et 50 µm, les données précédentes
permettent d’estimer la plage de valeurs de contraintes et de cisaillement accessibles
expérimentalement (soit 5 s-1 < γ < 500.000 s-1 et τmax = 2500 Pa).
0,1
1
10
1 10
huile théo.
huile exp.
nanofluide E = 0
nanofluide E ≠ 0
∆P
 (b
ars
)
Débit (ml/h)
H = 12 µm
SiO
2
 120 nm
Φ = 5%
Figure 2 – Evolution de la viscosité d’une huile silicone vierge, puis chargée en
nanoparticule et effet gélifiant d’un champ électrique supérieur à 1 kV/mm. Les mesures ont été
effectuées dans un microcanal de hauteur 12 µm.
La figure 2 illustre une mesure effectuée dans un canal de hauteur H = 12 µm. De l’huile
silicone vierge de viscosité annoncée η = 4,8 mPa.s a d’abord été mesurée. Des nanoparticules
de SiO2 de 120 nm de diamètre y ont été dispersées à une concentration volumique de 5%. On
conserve un comportement newtonien et mesure une viscosité de 6,7 mPa.s soit une
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augmentation relative de 24%, deux fois supérieure à celle prédite par la stricte application de la
formule clasique d’Einstein. L’application d’un champ électrique (> 100 V entre peignes
équidistants de 100 µm) crée, pour ce type de particules, un phénomène de diélectrophorèse et
l’accumulation de nanoparticules sous une électrode augmente la viscosité effective de la
suspensionn (η  ≈ 19 mPa.s) qui conserve un comportement newtonien. Des effets
thermomécaniques sont également observés. La résistivité de l’huile en champ faible vaut ρ ≈
1012 Ω.m, inférieure à la résistivité volumique du substrat en Pyrex, et décroit rapidement quand
le champ augmente. Sans circulation de fluide, l’effet Joule localisé entre les électrodes dilate le
liquide (1/V.∂V/∂T ≈ 10-3 °C-1 pour l’huile silicone) et l’augmentation de pression résultante et
directement mesurée. Dès qu’il y a circulation d’huile, la densité de puissance reste trop faible
pour donner lieu à une augmentation de température et à une variation de viscosité détectables.
5 Conclusions
La faisabilité d’une série de microviscosimètres sur puce a été démontrée. La possibilité
d’accéder directement aux pertes de charge linéiques de l’écoulement est un moyen puissant
pour établir les rhéogrammes de différentes familles de fluides soumis à un confinement
géométrique. Les effets d’un champ électrique sur la rhéologie de l’écoulement sont directement
observables. Ces dispositifs seront consacrés à l’étude de la viscosité des nanofluides puis, à
moyen terme, ils intègreront des fluxmètres microstructurés destinés à mesurer l’influence du
confinement et du champ électrique sur la conductivité thermique des nanofluides.
Références
Azzi L. 2001 Caractérisation rhéologique des gelées semi-solides des alliages Al-Si renforcés
Thèse Université Montréal, Canada
Bavière R. and Ayela F. 2004 Micromachined strain gauges for the determination of liquid flow
friction coefficients in microchannels Meas. Sci. Technol. 15, 377-383
Degré G., Joseph P., Tabeling P., Lerouge S., Cloitre M. Adjari A. 2006 Rheology of complex
fluids by particle image velocimetry in microchannels Applied Physics Letters 89, 024104
Eastman J.A., Choi S.U.S., Li S., Yu W., Thompson L.J. 2001 Anomalously increased effective
thermal conductivities of ethylene glycol-based nanofluids containing copper nanoparticles
Applied Physics Letters 78, 718-720
Espin M.J., Delgado A.V., Rejpn L. 2005 Electrorheological properties of hematite/silicone oil
suspensions under DC fields J. Non-Newtonian Fluid Mech. 125, 1-10
Galambos P. and Forster F. 1998 An optical micro-fluidic viscosimeter DSC-Vol 66, MEMS –
ASME, 187-191
Keblinski P., Eastman J. A. and Cahill D.G. 2005 Nanofluids for thermal transport
Materialstoday 6, 36-44
Kwak K. and Kim C. 2005 Viscosity and thermal conductivity of copper oxide nanofluid
dispersed in ethylene glycol Korea-Australia Rheology Journal 17, n°2, 35-40
Masselon C. 2006 A rheological study of complex fluid flows in microchannels S H F
Microfluidics2006
Prasher R., Song D. and Wang J. 2006 Measurements of nanofluid viscosity and its implications
for thermal applications Applied Physics Letters 89, 133108
Vekas L., Susan-Rsiga D. Stoian F., Bica D. 2004 Magnetic and flow properties of high
magnetization nanofluids Rom. J. of Physics 49, 707-714
Wen W., Huang X., Yang S., Lu K. & Sheng P. 2003 The giant electrorheological effect in
suspensions of nanoparticles Nature Materials 2, 727-730


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