Les matériaux élastomères chargés présentent une microstructure hétérogène que l'on cherche à modéliser et à simuler afin de mieux comprendre leur comportement mécanique macroscopique. Leur comportement macroscopique dépend fortement de la microstucture et plus particulièrement de la fraction volumique et de l'agencement des phases. L'idée est, à partir d'observations de la microstructure (MET), de définir un modèle et de mettre en place une méthode d'identification de ses paramètres

CANTOURNET, Sabine

FOREST S.

JEAN, Aurélie

JEULIN D.

MOUNOURY V.

N'GUYEN F.

I-Revues

18 ème Congrès Français de Mécanique Grenoble, 27-31 août 2007
Modélisation de la nanostructure d’un élastomère chargé
A. Jean, S. Cantournet, S. Forest, D. Jeulin, V. Mounoury & F. N’Guyen
Mines de Paris - ParisTech
Centre des Matériaux P.M. Fourt CNRS-UMR 7633, Evry cedex, France
Centre de Morphologie Mathématique, Fontainebleau cedex, France
aurelie.jean@ensmp.fr
Résumé :
Les matériaux élastomères chargés en Noir de Carbone constituant la gomme des matériaux pneumatiques sont
habituellement considérés comme homogènes à l’échelle de la structure. À une échelle plus fine, de l’ordre
du micromètre ils présentent une structure hétérogène. Cette microstructure biphasée (matrice + inclusions)
caractérise le mélange polymère-Noir de Carbone (NC).
Les propriétés mécaniques macroscopiques du matériau élastomère chargé dépendent très fortement de ses
caractéristiques microstructurales. On cherche à établir le lien existant entre les deux échelles d’étude (structure
et microstructure). On identifie la microstructure par la morphologie des charges de Noir de Carbone dans la
matrice polymère et par les propriétés mécaniques de chacun des constituants.
On modélise ici la morphologie du matériau d’étude à l’échelle microscopique pour laquelle les deux phases
sont mises en jeu (matrice polymère + NC). La modélisation choisie s’appuie sur des outils de la morphologie
mathématique et a largement été étudiée dans de nombreux travaux. L’observation et la caractérisation de la
microstructure à modéliser s’effectue à l’aide d’outils tels que la microscopie à transmission ou encore l’analyse
d’images.
Abstract :
Several materials, assumed homogeneous at a specific scale, are heterogenous at lower scale. The properties
of these materials can be described at one scale only or at different ones, the purpose being to link properties
between the different scales.
This study is based on rubber filled with carbon black. Actually, at the nanoscopic scale, the filled rubber is
heterogenous regarding microstructure and mechanical properties.
In this work, we propose to describe the morphology of the material at the nanoscopic scale to model it with
mathematical morphology approach. The observation and the characterization of the microstructure is based on
using of TEM (Transmission Electronic Microscope) and image analysis.
Mots-clefs :
microstructure hétérogène, modélisation, morphologie mathématique
1 Introduction
À partir d’un modŁle mathØmatique dØcrivant la dispersion d’amas de particules (paragraphe
2.3), on simule la microstructure d’agrØgats de Noir de Carbone dans une matrice polymŁre. On
propose ici une mØthode d’identication des paramŁtres de ce modŁle à partir des observations
de microstructure issues de la microscopie à transmission et des grandeurs morphologiques qui
en dØcoulent (paragraphe 2.4).
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18 ème Congrès Français de Mécanique Grenoble, 27-31 août 2007
2 Modélisation de la microstructure
ModØliser la morphologie d’un matØriau an de comprendre son comportement mØcanique,
c’est avant tout l’observer et le caractØriser, avant de proposer un modŁle permettant de simuler
sa microstructure.
2.1 Observations
Des observations au MET (Microscope Électronique à Transmission) ont permis d’acquØrir
un ensemble de clichØs destinØs à la caractØrisation (Figure 1a). Il est nØcessaire de disposer
d’un nombre sufsant de clichØs pour obtenir une caractØrisation reprØsentative du matØriau
d’Øtude. Cette campagne d’acquisition d’images fait suite au travail de recherche de caractØri-
sation microstructurale d’une thŁse prØcØdente [PØcastaings, G. (2005)].
(a) (b)
FIG. 1 – (a) : Cliché MET (e = 40nm et V vNC = 20% - 1 pixel =3.2nm) - (b) : covariance moyenne
expérimentale
2.2 Caractérisation
Trois Øchelles sont identiØes sur les clichØs de microscopie ; l’Øchelle de la particule comme
Øtant la plus petite entitØ physique de la microstructure, l’Øchelle de l’agrØgat dite d’inclusion
qui est la plus petite entitØ structurante et l’Øchelle de la matrice polymŁre que l’on nomme aussi
Øchelle d’exclusion car ne contenant aucun agrØgat de noir de carbone. On caractØrise la dis-
persion du Noir de Carbone dans la matrice polymŁre sur l’ensemble des clichØs prØalablement
segmentØs en mesurant la covariance [Matheron, G. (1965), Serra, J. (1982)]. La covariance
est dØnie comme la probabilitØ qu’un bi-point de distance h appartienne à l’ensemble dont
on veut Øtudier la dispersion (Figure 1b). Sur la courbe de covariance on identie la fraction
volumique de l’ensemble ØtudiØ (C(h = 0) = V v). on identie Øgalement la longueur carac-
tØristique de l’ensemble qu’est la longueur h = Lc pour laquelle la covariance atteint sa portØe
(C(h = Lc) = C(h→∞) = V v2) et qui se dØnit comme la plus grande longueur existante au
sein de la microstructure. C’est à partir de cet outil que seront identiØs les paramŁtres du mo-
dŁle dØni ultØrieurement (paragraphe 3). On dØcide d’approcher chacune des ces trois Øchelles
par des modŁles alØatoires de sphŁres.
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2.3 Modélisation
On choisit de modØliser les trois Øchelles par la combinaison de trois schØmas BoolØens de
sphŁres [Jeulin, D. et al. (1996), Jeulin, D. et al. (1997), Savary, L. et al. (1999), Jeulin, D. et
al. (2006), Moreaud, M. (2006)], en ne conservant que les particules dont les centres se situent
dans l’ensemble rØsultant de l’intersection des inclusions et du complØmentaire des exclusions.
Les particules nalement conservØes forment les agrØgats observØs en microscopie.
FIG. 2 – exclusions - inclusions - agrégats
L’expression analytique de la covariance d’une telle simulation Øtant difcilement exploi-
table, on cale les paramŁtres du modŁle sur la covariance expØrimentale par rapport à la cova-
riance analytique d’un modŁle d’intersection de trois schØmas BoolØens basØe sur l’Øquation
d’intersection d’ensemble :
ANC = Ap ∩ Ai ∩ A
c
e (1)
V vNC = V vp × V vi × (1− V ve) (2)
CNC(h) = Cp(h)× Ci(h)×Qe(h) (3)
Avec C(h) et Q(h) respectivement la covariance de l’ensemble et de son complØmentaire,
fonction de V v la fraction volumique et r(h) = f(R) le covariogramme gØomØtrique normalisØ
fonction du rayon des sphŁres. Le modŁle est par dØnition identiable à partir d’images obte-
nues sur lames minces diffØrentes des lames destinØes à l’observation d’une Øpaisseur de 40nm
en moyenne, non nØgligeable par rapport au rayon des particules. On corrige cette Øpaisseur
dans le modŁle par rapport à la covariance et à la fraction volumique des particules. Pour cela,
on associe la covariance des particules à un schØma BoolØen de sphØro-cylindres [Savary, L.
et al. (1999)], correspondant à un schØma BoolØen de sphŁres dilatØes d’une distance Øgale à
l’Øpaisseur des lames d’observations.
2.4 Identification des paramètres
On prØsente dans ce paragraphe une mØthodologie d’obtention du jeu de paramŁtres modØ-
lisant le plus justement possible la microstructure à simuler. L’identication s’articule princi-
palement autour de deux Øtapes (gure 3) ; l’identication d’un premier jeu de paramŁtres en
ajustant la covariance analytique sur la covariance expØrimentale et l’optimisation de ce jeu par
rapport à la covariance sur le modŁle numØrique. Pour chaque schØma BoolØen deux paramŁtres
sont dØnis, le rayon et la fraction volumique des sphŁres. Le rayon des particules est un pa-
ramŁtre supposØ connu, cinq paramŁtres doivent alors Œtre identiØs. Ces paramŁtres sont les
suivants ; V vp (particules), Ri, V vi (inclusions), Re, V ve (exclusions).
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pré-identification des paramètres
sur images
ajustement des paramètres 
sur modèle analytique
optimisation des paramètres
sur modèle numérique
FIG. 3 – Méthode d’identification des paramètres du modèle
On propose de prØ-identier un jeu de paramŁtres sur les images de MET prØalablement
segmentØes. On identie les fractions volumiques et les rayons des sphŁres de chacun des schØ-
mas BoolØens du modŁle par des opØrations morphologiques issues de l’analyse d’image (gra-
nulomØtrie par ouverture, mesure d’objets). Cette mØthode permet lors de l’ajustement de la
covariance analytique sur la covariance expØrimentale, en Øvitant la prØsence de minima locaux
dans le domaine explorØ, de converger vers des valeurs physiques appropriØes à la microstruc-
ture ØtudiØe.
Pour ajuster le modŁle analytique on utilise l’optimiseur du code ZØBuLoN (ENSMP -
ONERA - NWNumerics).
Le jeu de paramŁtres nalement ajustØ est ensuite optimisØ par rapport à la covariance sur
le modŁle numØrique. La covariance numØrique est mesurØe et moyennØe sur une vingtaine de
simulations de lames Øpaisses (gure 4b), ces derniŁres Øtant projetØes dans le plan an de rØ-
cupØrer des clichØs de microscopie dits clichØs de microscopie numØrique (gures 4c et 5b). La
covariance numØrique obtenue est comparØe à la covariance expØrimentale.
(a) (b) (c)
FIG. 4 – (a) : simulation 1600nm de côté - (b) : lame épaisse (40nm) - (c) : cliché MET numérique
L’algorithme choisi, implantØ dans ZØBuLoN est l’algorithme Levenberg-Marquardt [Mar-
quardt, D.W. (1963)]
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(a) (b)
FIG. 5 – Comparaison (a) : MET - (b) : MET-Numérique
(a) (b)
FIG. 6 – (a) : Simulation (1600nm de côté) - (b) : Optimisation de la covariance
3 Conclusions
À partir d’une combinaison de trois schØmas BoolØens, la microstructure d’un ØlastomŁre
chargØ en Noir de Carbone a ØtØ modØlisØe, simulØe et confrontØe à des images MET. Cette com-
binaison est nØcessaire pour mettre en Øvidence le caractŁre multi-Øchelles de la microstructure.
Une mØthodologie d’identication des paramŁtres du modŁle a ØtØ proposØe.
4 Perspectives
L’objectif à prØsent, à partir de microstructures tridimensionnelles simulØes, de rechercher
un VER (Volume ÉlØmentaire ReprØsentatif) pour les caractØristiques retenues. Une Øtude de
VER pour la fraction volumique et donc pour la morphologie est en cours. Par la suite, on
envisage de procØder à une recherche de VER pour le module d’Young. Des simulations nu-
mØriques seront effectuØes sur ce VER an de pouvoir retrouver les propriØtØs mØcaniques
macroscopiques du matØriau. Ces propriØtØs mØcaniques macroscopiques sont validØes expØri-
mentalement par des essais mØcaniques comme des essais de propriØtØs dynamiques caractØri-
sant la non linØaritØ du matØriau.
5
18 ème Congrès Français de Mécanique Grenoble, 27-31 août 2007
Remerciements :
Cette Øtude est rØalisØe grâce au concours et au soutien de la sociØtØ Michelin, notre parte-
naire industriel.
Références
Delarue, A 2001 PrØvision du comportement ØlectromagnØtique de matØriaux composites à
partir de leur mode d’Ølaboration et de leur morphologie - Doctorat des Mines de Paris
Moreaud, M. 2006 PropriØtØs morphologiques multi-Øchelles et prØvision du comportement
diØlectrique de nanocomposites - Doctorat des Mines de Paris
PØcastaings, G. 2005 Contribution à l’Øtude et à la modØlisation de la mØsostructure de
composites-noir de carbone - Doctorat de l’UniversitØ de Bordeaux I.
Jeulin, D., Le Coºnt, A. 1996 Morphological modeling of random composites Proceedings
of the CMDS8 Conference (Varna, Bulgaria, 11-16 June 1995), K.Z. Markov (ed), World
Scientific Publishing Company, pp.199-206
Jeulin, D., Savary, L. 1997 Effective Complex Permittivity of Random Composites Journal de
Physique I France, section Condensed Matter, 1123-1142
Matheron, G. 1965 Les variables rØgionalisØes et leur estimation Paris, Masson, 1965
Serra, J. 1982 Image Analysis and mathematical morphology London Academic Press, 1982
Marquardt, D.W 1963 An algorithm for least-squares estimation of nonlinear parameters Jour-
nal of the Society for Industrial and Applied Mathematics, vol. 11, N.2, 431-441
Savary, L., Jeulin, D. & Thorel, A. 1999 Morphological Analysis of carbon-polymer composite
materials from thick sections Acta Stereological, vol. 18, No.3, 297-303
Jeulin, D. & Moreaud, M. 2006 From Nano to Macro : a multiscale morphological approach of
the dielectric permittivity of carbon-black nanocomposites, invited lecture Proc. International
Symposium of the 10th Japanese-European International Conference on Composite Materials
(26-28 september 2006), Ueda (Japan).
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