Atmospheric aerosol particles influence everyday life through their adverse health effects. Aerosols also affect the Earth's climate, directly by scattering and absorbing radiation and indirectly by acting as cloud condensation nuclei (CCN) and modifying cloud properties. The net effect of aerosols on climate is cooling. Although only a small fraction of atmospheric aerosol mass is of direct human origin, the anthropogenic aerosol climate forcing can be of same magnitude, but opposite in sign, as the anthropogenic forcing via CO2. As aerosols are short-lived and respond rapidly to changes in emissions, they are an important factor in determining the future climate change.
Aerosols are either emitted as primary particles or they are formed from gas-phase precursors. Atmospheric new particle formation is observed around the world. In this thesis, new particle formation is studied with a global aerosol-climate model. Several thermodynamic and semi-empirical parameterizations of nucleation are investigated. It is shown that in addition to the thermodynamic models, semi-empirical parameterizations are needed to explain the observed aerosol number concentrations.
Volatile organic compounds (VOCs) can contribute to particle number, particle growth, and total aerosol mass. It was shown that biogenic VOCs have an important role in growing the freshly-nucleated particles to sizes capable of acting as CCN.
It was also shown that the current atmospheric concentrations of nitric acid can greatly affect cloud droplet activation and increase the number of cloud droplets, making a large contribution to the indirect aerosols effect.
With current scenarios for anthropogenic SO2 emissions, the formation of new particles will diminish significantly by the year 2100. Together with the predicted reductions in primary particles, the future cloud droplet number concentrations were shown to decrease close to pre-industrial levels. As a result, the anthropogenic aerosol forcing decreased close to zero. Several possible counteracting processes were studied. It was shown that an increase in either oceanic dimethyl sulfide (DMS) or biogenic VOC emission could provide more CCN and cooling in the future. Also, the differences in the predicted future trend of NOx and SO2 emissions indicate an increasingly important role for the indirect effects via nitric acid.Ilmakehän pienhiukkaset vaikuttavat sekä ihmisten terveyteen että ilmastoon. Hiukkaset voivat muun muassa heijastaa Auringon säteilyä takaisin avaruuteen tai lämmittää ilmakehää. Hiukkaset voivat myös toimia pilvipisaroiden tiivistymisytiminä, vaikuttaen siten pilvien heijastavuuteen, elinikään ja sateisuuteen. Pienhiukkasten kokonaisvaikutus on ilmastoa viilentävä. Vaikka ihmisperäisten hiukkaspäästöjen vaikutus ilmakehän hiukkasten kokonaismassaan on pieni, antropogeenisten hiukkasten viilentävä vaikutus saattaa oleellisesti kompensoida ihmisperäisten kasvihuonekaasujen aiheuttamaa lämpenemistä. Hiukkasten ilmastovaikutus on kuitenkin edelleen yksi suurimmista epävarmuustekijöistä ilmastomalleissa.
Hiukkasia pääsee ilmakehään primäärisinä päästöinä, kuten merisuola- ja pölyhiukkasina. Hiukkasia muodostuu ilmakehässä myös kaasu-hiukkas -muuntuman kautta, jossa rikkihappo on oleellisessa asemassa. Muodostuneita hiukkasia kasvattavat erityisesti biogeeniset orgaaniset kaasut. Tässä väitöskirjassa on kehitetty ilmakehän hiukkasmuodostuksen kuvausta globaalissa ilmastomallissa. Sisällyttämällä hiukkasmuodostus ilmastomalliin saatiin pienennettyä eroa mittauksissa havaittujen hiukkaslukumäärien ja mallitulosten välillä. Hiukkasmuodostuksen todettiin lisäävän merkittävästi pilvipisaroiden lukumäärää ja vaikuttavan sitä kautta pilvien ominaisuuksiin, kuten heijastavuuteen.
Tulevaisuuden ennusteet osoittavat huomattavia vähenemisiä antropogeenisissa hiukkaspäästöissä, mikä saattaa johtaa hiukkasten viilentävän vaikutuksen heikentymiseen. Tässä tutkimuksessa kehitettyä mallia käyttämällä on osoitettu, että erityisesti rikkidioksidiemissioiden leikkaamisesta johtuva hiukkasmuodostuksen väheneminen heikentää hiukkasten säteilyvaikutusta vuoteen 2100 mennessä. Typpioksidipäästöjen leikkaukset ovat ennusteiden mukaan hitaampia kuin rikkidioksidin. Väitöskirjassa tutkittiin myös typpioksidien vaikutusta pilvipisaroiden muodostukseen, ja todettiin typpioksidien olevan merkittävässä roolissa pilvien säteilyvaikutuksessa.
Lukuisat maajärjestelmän takaisinkytkennät voivat joko heikentää tai vahvistaa ilmastonmuutosta. Tässä tutkimuksessa todettiin, että ilmaston lämpenemisen seurauksena mahdollisesti kasvavat biogeeniset kaasupäästöt voivat viilentää ilmastoa lisääntyneen hiukkasmuodostuksen ja hiukkasten kasvun seurauksena
