Carbon nanotubes hold remarkable optoelectronic properties. Beside their high conductivity
and field-effect mobility, which predetermines their use in future electronic applications,
they feature a direct bandgap that enables luminescence in the near-infrared. Yet, carbon
nanotubes still suffer from heterogeneous source material that commonly consists of various
nanotube species with different metallicity, diameter and emission wavelength. This dissertation
investigates the selective sorting of carbon nanotubes by polyfluorene-polymers as
well as the application of these polymer/nanotube dispersions in light-emitting field-effect
transistors.
Some polyfluorene-polymers show a striking selectivity for the dispersion of certain nanotube
species that is not yet completely understood. In this work, the influence of the solvent
type and the polymer molecular weight on the selective dispersion behavior is analyzed, to
produce nanotube/polymer dispersions with tailored composition and yield. It was found
that meta- or non-stable nanotube species are stabilized by a low diffusion constant. Therefore
a low dispersion viscosity leads to high selectiveness, however at at the expense of
overall yield.
Carbon nanotube dispersions can be used with high excess of polymer as semiconducting
polymer layers with improved injection behavior. The application of these films in lightemitting
field-effect transistors reveals an improved charge injection from the metal source
and drain contacts. As shown in electrostatic simulations, the one-dimensionally confined
structure of carbon nanotubes leads to an enhancement of the applied electric field at the
tube-tips. The nanotube doping reduces threshold voltages for both electron and holes and
increases ambipolar currents and light emission. Hence, it represents an easy-to-achieve
performance improvement for polymer transistors where charge injection might be an issue.
A further purification of the dispersion and removal of the excess polymer leads to solution
processable nanotube inks with near-monochiral distribution. Their performance
in nanotube-network field-effect transistors with polymer dielectrics and electrolyte-gated
transistors has been evaluated. While monochiral and narrowband excitonic light emission
was obtained from transistors with polymer dielectric, the high charge carrier densities in
ion-gel gated devices revealed electrically stimulated trion emission and low voltage operation
with the nanotube network films. The dependence of exciton and trion emission
on charge carrier density has been shown, effectively creating a photoluminescence emitter
with voltage-controllable emission wavelength.. Defined emission in the near-infrared
and good electrical performance promotes the use of polymer-selected carbon nanotubes as
a bridge between electric and optical signal transmission, especially for upcoming generations
of printable and flexible electronics.Kohlenstoffnanoröhren besitzen bemerkenswerte optoelektronische Eigenschaften.
Neben hoher Leitfähigkeit und Feldeffekt-Mobilität ermöglicht eine direkte Bandlücke Lumineszenz
im nahen infraroten Spektrum. Das heterogene Ausgangsmaterial der Kohlenstoffnanoröhrenherstellung
erweist sich allerdings als Nachteil für optoelektronische Anwendungen,
da es in der Regel verschiedene Spezies mit leitenden oder halbleitenden Eigenschaften
sowie unterschiedlichen Durchmessern und Emissionwellenlängen enthält. Diese
Dissertation behandelt das selektive Dispergieren von Nanoröhren mit Polyfluoren-Polymeren
und die Anwendung dieser Dispersionen in lichtemittierenden Feldeffekttransistoren.
Bestimmte Polyfluorene zeigen eine noch nicht eindeutig verstandene Selektivität für spezifische
Nanoröhren-Arten. Diese Arbeit analysiert hierbei den Einfluss des Lösungsmittels
und des Polymer-Molekulargewichts auf das selektive Dispergierverhalten, mit dem Ziel,
maßgeschneiderte Nanoröhren-Zusammensetzungen herzustellen. Die Ergebnisse zeigen
eine Stabilisierung von halb- und instabilen Röhren durch niedrige Diffusionskonstanten.
Niedrigviskose Dispersionen zeigen deshalb eine höhere Selektivität, allerdings verbunden
mit einer niedrigeren Gesamtausbeute.
Erzeugte Nanoröhren-Dispersionen können mit hohem Polymerüberschuss als halbleitende
Polymerfilme benutzt werden. Die Anwendung dieser Schichten zeigt ein verbessertes
Injektionsverhalten der Ladungsträger. Elektrostatische Simulationen deuten auf eine
Erhöhung der angelegten elektrischen Felder um die Röhrenspitzen, verursacht durch die
eindimensionale Struktur der Kohlenstoffnanoröhren, hin. Dies erleichtert das Tunneln von
Ladungsträgern durch die Schottkybarrieren an Source- und Drain-Kontakten, was zu einer
Verringerung der Schwellspannung und erhöhten ambipolaren Strömen führt.
Mit einem weiteren Zentrifugierschritt kann die selektive Dispersion von überschüssigem
Polymer gereinigt werden. Dies erzeugt lösungsprozessierbare Nanoröhren-Formulierungen
mit fast monochiralen Zusammensetzungen. Diese wurden in Nanoröhrennetzwerken
als Halbleiter für Feldeffekttransistoren getestet. Während mit Polymerdielektrikas
eine exzitonische und schmalbandige Emission erreicht werden kann, zeigen Elektrolytkontaktierte
Transitoren weitere Emmisionsbänder bei niedrigerer Energie, die der Emission
von Trionen zugeordent werden kann. Es wird die Abhängigkeit bei Exzitonen- und
Trionenbildung von der Ladungsträgerdichte aufgezeigt, was effektiv zu einem spannungsgesteuerten
Photolumineszenzemitter mit wechselbarer Wellenlänge führt. Die schmalbandige
Infrarotlumineszenz und die guten elektrischen Eigenschaften ermöglichen den
Einsatz der Polymer-selektierten Nanoröhren als Brücke zwischen elektrischer und optischer
Signalübermittlung, insbesondere in neuen Anwendungsfeldern wie druckbarer und
flexibler Elektronik