Modelling the adsorption of molecules of high environmental and health impact in nanoporous materials by coupling quantum and classical approaches

Abstract

L'adsorption de CO dans la faujasite échangée au CuI et au Na+ a été modélisée à l'aide des approches quantiques (DFT) et classiques (Monte Carlo). Grâce à l'approche DFT, la surface d'énergie potentielle de la faujasite a été explorée. Différents types d'interactions de CO avec les cations ont été identifiés, pour chacune les effets induits par l'adsorption de CO aux niveaux structural et énergétique ont été analysés, et le calcul de la fréquence de vibration de CO a été réalisé. Grâce aux valeurs obtenues, une nouvelle attribution des spectres d'adsorption de CO dans CuY et NaY a été établie. D'un autre côté, grâce aux simulations Monte Carlo dans l'ensemble Grand Canonique, les propriétés d'adsorption (isothermes et enthalpies) de la faujasite vis-à-vis de CO ont été modélisées, et le mécanisme microscopique d'adsorption de CO a été établi. La mise en œuvre de ces simulations a nécessité de paramétrer un nouveau champ de force destiné à décrire les interactions CO/faujasite et CO/CO.CO adsorption in CuI and Na+ exchanged faujasite has been modeled by mean of quantum (DFT) and classical (Monte Carlo) approaches. By mean of the DFT calculations, faujasite potential energy surface has been explored. Different types of CO interactions with the cations have been highlighted, for each one of them CO adsorption effects on the structural and energetic parameters have been analyzed, and calculations of the CO stretching frequency have been performed. Thanks to our calculated values, a new attribution of CO adsorption spectra in CuY and NaY has been established. On another side, by mean of Monte Carlo simulations in the Grand Canonical ensemble, faujasite adsorption properties regarding CO (isotherms and enthalpies) have been modeled, and the CO adsorption mechanism has been established at the microscopic level. The implementation of these simulations has required the derivation of a new force field describing the CO/faujasite and CO/CO interactions