Study of the activation mechanisms of a nanostructured Ag/TiO₂/SiO₂ catalyst into a non-thermal plasma during the decomposition of a model VOC : acetaldehyde

Abstract

Ce travail de thèse s’intéresse aux phénomènes de surface ayant lieu lorsque l’on combine un procédé en phase homogène – contrôlé par la chimie d’un plasma non-thermique – et un procédé en phase hétérogène – contrôlé par la chimie ayant lieu à la surface d’un matériau nanostructuré Ag/TiO₂/SiO₂ – lors de la dégradation de l’acétaldéhyde, CH₃CHO.Il a été montré que le procédé diphasique permet de convertir 100 % de l’acétaldéhyde à traiter avec une SIE de 168 J.L-1 (soit une puissance de 280 mW). Dans ces conditions, CH₃CHO est converti en COx à plus de 60 %. Une telle efficacité n’est pas atteinte avec les procédés en phase homogène et en phase hétérogène seuls. Les processus se déroulant au sein du procédé diphasique mènent donc à une dégradation de CH₃CHO autrement meilleure que l’ensemble des cinétiques mises en oeuvre lors de l’utilisation des deux procédés seuls.Afin de comprendre quels processus physico-chimiques permettent d’obtenir un tel effet de synergie, l’étude de l’interaction acétaldéhyde/surface a été initiée, par spectroscopie infrarouge à réflexion diffuse (DRIFTS), et constitue le coeur de ce travail de thèse. Une attention particulière a été portée à l’étude des modes d’adsorption de l’acétaldéhyde sur Ag/TiO₂/SiO₂ en absence de plasma. Puis, l’effet de l’apport d’une source thermique et d’une espèce à fort pouvoir oxydant (l’ozone) sur l’acétaldéhyde présent en phase adsorbé a été évalué.This thesis investigates the surface phenomena which occur when combining a homogeneous phase process – governed by the chemistry of a non-thermal plasma – and a heterogeneous phase process – controlled by the chemistry taking place on the surface of a nanostructured Ag/TiO₂/SiO₂ material – during acetaldehyde (CH₃CHO) removal.It has been shown that acetaldehyde can be removed up to 100 % with a 168 J.L-1 SIE consumption, by using the diphasic process. In these conditions, CH₃CHO is converted into 60 % of COx. Such efficiency is not achieved when using the homogeneous and heterogeneous phase processes alone. Thus, the physico-chemical phenomena occurring in the diphasic process allow a higher CH₃CHO removal compared to the whole kinetics involved in the homogeneous and heterogeneous phase processes alone. So as to understand which physico-chemical processes are involved in this synergistic effect, the study of the acetaldehyde/surface interaction has been started, by Diffuse-Reflectance Infrared Fourier Transform Spectroscopy (DRIFTS), in this thesis. The acetaldehyde adsorption modes on the Ag/TiO₂/SiO₂ surface, without plasma, have been pointed out. Moreover, the effect of bringing a thermal energy source or an oxidizing species (like ozone) on adsorbed acetaldehyde has been evaluated