Vibrationnal modes and mechanical behaviour of silicia glasses : a numerical study and RAMAN spectroscopy

Abstract

Cette thèse porte sur l'étude et le comportement mécanique et vibrationnel du verre de silice. Des méthodes de dynamique moléculaire classique sont appliquées pour modéliser le verre à l'aide d'un potentiel BKS tronqué. La validité du modèle est testée au travers de comparaisonsstructurales et dynamiques avec des expériences de diffusion de rayons X et de neutrons. L'échantillon numérique est sollicité mécaniquement, et sa réponse à la déformation (compression hydrostatique, cisaillement à volume ou à pression cnostante dans les régimes élastiques et au-delà de la limite d'élasticité) est étudiée dans le cadre de la théorie classique de l'élasticité. L'utilisation de la dynamique moléculaire nous a permis de nous orienter vers une approche microscopique via l'étude du déplacement non-affine, qui semble expliquer des comportements macroscopiques encore peu décrits dans la littérature. En particulier, l'origine de l'anomalie du module de compressibilité dans la silice a pu être reliée à un comortement micro-plastique, et la courbe de charge (limite du domaine élastique) a été obtenue. En complément aux chargements mécaniques, des études expérimentales de spectroscopie Raman sous cellule enclume diament ont été réalisées et comparées aux spectres Raman modélisés à partir de configuration de silice chargées mécaniquement. Enfin, nous avons ou discuter de la validité de la description théorique ainsi que ses limites.This thesis discusses the mechanical and vibrationnal behaviour of silica glasses. Here, classical molecular dynamics methods are used to model a glass using asmoothed and truncated BKS potential. The model is validated through structural and dynamical comparisons with X-rays and neutrons scattering experiments. The numerical sample in mechanically loaded, and the response to a strain (hydrostatic compression, shear at constant volume or pressure in the elastic domain and beyond) is studied in the frame of the classical theroy of elasticity. The use of classical molecular dynamics gave us a microscopic approach via the non-affine displacement study, to explain some macroscopic behaviour, which is not yet developed much in literature. In particular, we illustrated the origins of the bulk modulus anomaly of silica glasses because of its micro-plastic behaviour. we also obtained the yield surface (boundary between elastic and plastic behaviour) of silica glasses. Moreover, Raman spectroscopy is performed under diamond anvil cell, and the results were compared with the Raman spectra of numerically loaded glasses. At last; we discussed the validity of theoritical description and the limitation