Broeders, C.

Cheng, X.

Konys, J.

Maschek, W.

Müller, G.

Rineiski, A.

Schikorr, M.

Stieglitz, R.

Struwe, D.

KITopen

Ein ADS besteht im Wesentlichenaus drei Komponenten: einerneutronenphysikalisch unterkriti-schen Anordnung von Brennele-menten, einem Beschleunigerund einem Target, das die externeNeutronenquelle darstellt [5].Über einen Beschleuniger (Line-arbeschleuniger oder Zyklotron)werden hochenergetische Proto-nen durch ein evakuiertes Strahl-rohr auf ein Target, bestehendaus einem schweren Element(z.B. einer Blei-Wismut (Pb-Bi)Legierung) geschossen und überSpallationsreaktionen werdenfreie Neutronen erzeugt. Die da-bei entstehenden so genanntenQuellneutronen dienen der Auslö-sung und Aufrechterhaltung einerKettenreaktion in der unterkriti-schen Anordnung. In der Abb.1ist der prinzipielle Aufbau diesesSystems dargestellt. In diesemSystem wird als Spallationsme-dium und Kühlflüssigkeit dieSchwermetalllegierung Pb-Bi be-nutzt. In der Tat werden verschie-dene Targetvarianten untersucht,vom Festkörper bis zum besag-ten Pb-Bi. Als Kühlmedium für einADS wird neben Pb-Bi, Blei undHelium auch Natrium diskutiert. In ADS Anlagen wird die Vernich-tung der Abfälle im Wesentlichendurch Reaktionen mit Neutronenbewirkt. Eine effektive Vernich-tung von Transuranen erfolgthauptsächlich durch Spaltung,während andere Einfangsprozes-se überwiegend zu einer Ver-NeutronenphysikalischeEigenschaften Das Konzept Beschleuniger-getriebener Systeme103(103)Partitioning und Transmutation: Eine neue Perspektivebei der Behandlung nuklearer Abfälle?W. Maschek, X. Cheng, A. Rineijski, R. Stieglitz, IKET; J. Konys, IMF; G. Müller, IHM;C. Broeders, M. Schikorr, D. Struwe, IRSNACHRICHTEN - Forschungszentrum Karlsruhe  Jahrg. 36  2/2004  S. 103-109 Abb.1: Schematische Darstellung eines Beschleuniger-getriebe-nen Systems.WärmetauscherCorePb/Bi KühlmittelLinearbeschleunigerZirkulation (Gasauftriebspumpe)ProtonenNeutronenDie „Transmutation“ zielt daraufab, die von Reaktoren produzier-ten radiotoxischen Isotope, insbe-sondere Plutonium und die Mino-ren Aktiniden (Neptunium, Ameri-cium und Curium) in kurzlebigeoder stabile Kerne umzuwandeln.Damit eröffnet die Transmutationdie Perspektive die Menge undRadiotoxizität des letztendlichverbleibenden Abfalls deutlich zuverringern. Unter dem Begriff dernuklearen Transmutation kannman sowohl die Umwandlungdurch Neutroneneinfang, (n,xn)-Prozesse, den radioaktivem Zer-fall, als auch die effizienteste Formder Umwandlung, die Spaltungsubsumieren.Als eine Möglichkeit eines fürdie Transmutation geeignetenSystems wurden Anfang der90er Jahre Beschleuniger-ge-triebene unterkritische Systeme(ADS) vorgeschlagen [1, 2, 3]. ImApril 2001 wurde dann von der„European Technical WorkingGroup on ADS“, der auch Mit-glieder des Forschungszen-trums angehörten, die „Euro-pean Roadmap for DevelopingAccelerator Driven Systems(ADS) for Nuclear Waste Inci-neration“ [4] publiziert. Diese„Roadmap“ bildete die Grundla-ge für die weiter unten diskutier-ten Arbeiten an verschiedenenProjekten des 5. Rahmenpro-gramms der EU.Einleitungschiebung innerhalb der Zusam-mensetzung der Transuraneführen. In der Abb. 2 ist der Anteilder Spaltungen bei einem Neu-troneneinfang in ausgewähltenBrennstoffisotopen als Funktionder Neutronenenergie dargestellt.Man sieht, dass die Spaltwahr-scheinlichkeit generell für höhereNeutronenenergien oberhalb vonetwa 100 KeV zunimmt. Bei einerReihe von höheren Transuranen,wie in der Abbildung für Np237,Am242 und Cm244 dargestellt, istdie Spaltwahrscheinlichkeit un-terhalb etwa 1 MeV sehr klein.Weiterhin ist bei diesen Anlagendie Zahl der erzeugten Neutronenbei den Spaltreaktionen wichtig,da die überschüssigen Neutro-nen für zusätzliche Einfänge zurAbfallvernichtung zur Verfügungstehen. In der Abb. 3 sind die er-zeugten Spaltneutronen pro Neu-troneneinfang in Abhängigkeitvon der Neutronenenergie darge-stellt. Auch bei diesem Vergleichzeigt sich, dass die Ausbeuteoberhalb etwa 1 MeV günstig istund dass diese mit zunehmenderMassenzahl steigt.Für die neutronenphysikalischeBerechnung von beschleuniger-getriebenen unterkritischen Re-aktorsystemen hat sich für dieBestimmung von statischen Re-ferenzlösungen das Monte CarloProgramm MCNPX (Los Alamos)als Standard-Programm etabliert.MCNPX ermöglicht für sehr kom-plexe geometrische Brennele-mentanordnungen eine zuverläs-sige Bestimmung aller notwen-digen Systemparameter, ausge-hend von den Spezifikationendes Protonenstrahls. Da Monte-Carlo-Methoden sehr rechenzeit-aufwendig sind, werden für eineReihe von Aufgaben auch deter-ministische Multi-Gruppen Re-chenverfahren eingesetzt, z.B. für Abbrandrechnungen und fürSicherheitsuntersuchungen. Dasim Forschungszentrum Karlsruheüber einen langen Zeitraum entwickelte ProgrammsystemKAPROS [6] bietet inzwischen ei-ne Reihe von Spezialprozeduren,um Entwicklungsarbeiten für Be-schleuniger-getriebene Systemezu unterstützen.Für eine Verbesserung der Daten-basis ist die Durchführung vongeeigneten Experimenten zwin-104(104)Abb. 2: Vergleich des Spaltanteils zum Gesamteinfang für ausgewählte Isotope.Spaltung/Absorption 0.00.10.20.30.40.50.60.70.80.91.010-2 10-1 100U235Np237Pu239Pu241Am241Am242Cm244101 102Energie [eV]103 104 105 106 107Abb. 3: Vergleich der Zahl der Spaltneutronen pro Einfang für ausgewählteIsotope.6.05.04.03.0Spaltneutronen pro Absorption2.01.00.010-2 10-1 100U235Np237Pu239Pu241Am241Am242Cm244101 102Energie [eV]103 104 105 106 107gend erforderlich. Diese werdenmit internationalen Partnern inProjekten der EU durchgeführtund erlauben es so die Kompe-tenz zu erhalten und einenschnellen Zugriff auf neue Ergeb-nisse zu erlangen. Beispiele hier-für sind die Beteiligung am MUSEProjekt oder auch die Mitarbeitals „Collaborator“ in ISTC Projek-ten. Das „International ScientificTechnology Center“ ISTC in Mos-kau vermittelt finanzielle Unter-stützung durch westliche Länder,wie USA und Japan, und Institu-tionen, wie die EU, für wissen-schaftliche Projekte in Ost-Euro-pa. Es handelt sich dabei sowohlum integrale Messungen an un-terkritischen Anlagen mit star-ken Neutronenquellen als auchum differentielle Wirkungsquer-schnittsmessungen.In einem Beschleuniger-getriebe-nen unterkritischen Systemgehört der Targetbereich, wo derhochenergetische Protonenstrahlauftrifft, zu den höchstbelastetenKomponenten. Neben den hohenEnergiedichten und Energiedich-tegradienten, die hier auftreten,werden auch Spallationsproduk-te aus den Protonenreaktionenmit dem Targetmaterial erzeugt.Diese Spallationsprodukte kön-nen die chemischen und mecha-nischen Eigenschaften der Tar-getkomponenten stark beein-trächtigen. Da die Raten, mit de-nen die Spallationsprodukte er-zeugt werden, noch nicht hinrei-chend genau experimentell abge-sichert sind, wird zurzeit eine Rei-he von Experimenten durchge-führt, um die Datenbasis für dieAbsicherung der Rechenpro-gramme zu verbessern.Um möglichst hohe Transmutati-ons- und Verbrennungsraten zuerzielen, müssen für einen ADSspezielle Brennstoffe entwickeltwerden [7]. Diese Brennstoffesollen kein U238 enthalten, daüber U238 wieder neues Pluto-nium erbrütet werden würde. DieBrennstoffe müssen daher mög-lichst als reine Plutonium/MA-Brennstoffe (Americium und Cu-rium), eingebettet in eine inerteMatrix, hergestellt werden. DerAnteil der Minoren Aktiniden solldabei möglichst hoch sein. Ge-genwärtig werden drei verschie-dene Typen von Brennstoffen un-tersucht, die aus einer Voraus-wahl als die geeignetsten hervor-gingen:● Mischkristall-Brennstoffe derArt: (Pu, Am, Cm, Zr)O2-x● CERCER Brennstoffe der Art:(Pu, Am, Cm)O2-x+MgO● CERMET Brennstoffe der Art:(Pu, Am, Cm)O2-x+Mo92Im Einzelnen wurden die folgen-den Aspekte für die Auswahl ei-nes für einen ADS geeignetenBrennstoffs näher untersucht [8]:● Fabrikations-/Einsatzpoten-tial:● Abstand zum Brennstoff-schmelzen bei nomineller Lei-stung● Reaktivitätswert bei Kühlmit-telverdrängung● Abbrand und Reaktivitätsver-lust während eines Beladezy-klus● SpaltungswahrscheinlichkeitDer Aufbau höherer Minorer Akti-niden, insbesondere des Curi-ums, soll in einem harten Neutro-nenspektrum minimiert werden.Für die untersuchten Transmuterliegt im ersten Reaktorzyklus dieAmericiumverbrennungsrate beietwa 120 kg/TWhe, die Plutoni-umreduktion bei 20 kg/TWhe beigleichzeitigem Cm-Aufbau von12 kg/TWhe.Zur Zeit wird auf Grund der obi-gen Kriterien eine MgO-Matrix fürdie CERCER-Brennstoffe favori-siert. Für CERMET ist die Wahlauf Mo-92 gefallen Insgesamtzeigt sich, dass die Brennstoff-entwicklung einer der wesent-lichen „Eckpfeiler“ für die ADSEntwicklung ist.Schwere Flüssigmetalle werdenweltweit als Kühlmedium für dieBrennelementanordnung unddas Spallationstarget favorisiert.Ihre Fähigkeit, als Kühlmediumund als Spallationsmaterial ein-gesetzt zu werden, erlaubt denEinsatz einfacher Target- oderFenstergeometrien. Durch die Spallationsreaktionenim Fluid werden große Wärme-mengen, in der Größenordnungvon 1000 W/cm3, freigesetzt. DieFähigkeit der zu allen Betriebs-zeitpunkten sicheren Wärmeab-fuhr aus der Spallationsregiondes Targets stellt eine der größtentechnischen Herausforderungenbei der Auslegung eines Targetsdar. Darüber hinaus erfordert dieAuslegung eines vollständigenADS mit allen ihm zugehörigenKomponenten eine detaillierteKenntnis des thermohydrau-Thermohydraulik-probleme eines ADSBrennstoffe für einenADS105(105)lischen Verhaltens schwerer Flüs-sigmetalle bei allen nominellenund gestörten Betriebszustän-den. Es ist daher für die thermo-hydraulische Auslegung der An-lagenkomponenten von funda-mentaler Bedeutung, numerischeWerkzeuge und experimentellePlattformen zur Verfügung zustellen, mit denen die Geschwin-digkeits- und Temperaturvertei-lung der schweren Flüssigmetall-strömung innerhalb der Kompo-nenten verlässlich bestimmt wer-den kann.Der Hauptgegenstand der ther-mohydraulischen Aktivitäten desForschungszentrums besteht da-her darin, eine experimentelle Da-tenbasis sowie verlässliche Ana-lysewerkzeuge bereit zu stellen,mit Hilfe derer ADS-Komponen-ten ausgelegt werden können.Die basisphysikalischen Experi-mente wie auch die Komponen-tenexperimente werden imSchwerflüssigmetalllabor KALLAdes Forschungszentrums Karls-ruhe durchgeführt. Das KALLA-Labor ist modular aufgebaut undbesteht aus drei Flüssigmetall-kreisläufen unterschiedlicherGröße und Aufgaben: THESYS,THEADES und CORRIDA (sieheauch http://www.kalla.fzk.de). Eine semitechnische Skizze desTHESYS Kreislaufs ist in der Abb.4 dargestellt. Dieser dokumen-tiert seit 20.000 Betriebsstundendie zuverlässige und störungs-freie Realisierbarkeit eines Kreis-laufs, der mit schwerem Flüssig-metall betrieben wird.Im großen FlüssigmetallkreislaufTHEADES (THErmal-hydraulicsand ADS DESign) werden ther-mohydraulische Untersuchungenan vollständigen Einzelkompo-nenten eines ADS im geometri-schen Maßstab 1:1 durchgeführt.Die dabei innerhalb einer be-stimmten Geometrie gewonne-nen Ergebnisse dienen einerseitsder Verifizierung von numeri-schen Simulationen und anderer-seits der Unterstützung einzelnerSubsegmente der Systemausle-gung.Die Forschungsaktivitäten derTechnologieexperimente imTHEADES-Kreislauf orientierensich an folgenden Schwerpunk-ten: 1. Kühlbarkeit eines Targetfen-sters in unterschiedlichengeometrischen Konfiguratio-nen.2. ADS relevante Brennelement-entwicklung.106(106)Abb. 4: Semitechnische Ansicht und Fotografien des THESYS-Flüssigmetall-kreislaufs des KALLA-Labors am Forschungszentrum.StrömungsgleichrichterACElektromagnetischeDruchflussmesser (Testport 1)PumpeWärmetauscher(luftgekühlt)Sauerstoffkontrollsystem(OCS)SauerstoffkontrolleSumpftankIsolation Filter35002400 5002800AC und DCElektromagnetischeDurchflussmesser950Testmodul 1Testmodul 2Experiment: Beheiztes RohrTestmodul 3Experiment: Beheizter Stab3. Bereitstellung einer thermohy-draulischen Datenbank 4. Entwicklung physikalischerModelle und Verifikation nu-merischer Rechenverfahren. Der THEADES-Kreislauf, dessenLeistungscharakteristik und Sche-maskizze in Abb. 5 dargestellt ist,wurde erstmals im November2002 in Betrieb genommen undhat sich seither bei der Durch-führung von zwei Großexperi-menten zum MEGAPIE-Targetbewährt.Zum Design, Bau und zur geplan-ten Demonstrationsphase vonADS-Anlagen ist es notwendig,die Eignung von Strukturmateria-len im strömenden eutektischenPb-Bi bei hohen Anlagentempe-raturen von etwa 550°C einge-hend zu untersuchen. FrühereStudien haben gezeigt, dass Pb-Bi sehr korrosiv gegenüber aus-tenitischen und auch ferritisch-martensitischen Stählen seinkann [9]. Insbesondere muss we-gen der hohen Löslichkeit von Ei-sen, Chrom und vor allem Nickelim Pb-Bi ein Lösungsangriff aufdiese Stähle unbedingt vermie-den werden. Dieser korrosive An-griff kann bis zum vollständigenVerlust der strukturellen Integritätund damit zum Komponenten-versagen führen.Oxidische Schutzschichten kön-nen den Lösungsangriff auf Stahlso weit verhindern, dass die Kor-rosion auf ein Maß zurückgeht,dass eine ausreichend lange Le-bensdauer der Strukturen ge-Verhalten von Struktur-materialien in Blei-Wismut Kreisläufen107(107)Abb. 5: Leistungscharakteristik des THEADES-Kreislaufs im KALLA-Labor(links) und schematische Darstellung des dazugehörigen Leitungsnetzes mitden parallel betriebenen  Testports 1 - 4 (rechts).Ausgleichsbehältermechan. PumpeTestport 4freie OberflächenexperimenteSumpftank0024610 20 30 40Q [m3/h]∆p [bar]50SchutzgassystemTestport 1Testport 2Testport 3währleistet [10,11]. Vorausset-zung für die lang dauerndeSchutzwirkung der Oxidschich-ten ist sowohl eine ausreichendeDichte und Hemmung gegen dieDiffusion von Metallionen alsauch ihre Stabilität und Haftfes-tigkeit auf dem Strukturwerkstoff.Diese Eigenschaften werden we-sentlich von der Legierungszu-sammensetzung der aktivenOberflächenschicht bestimmt.Eine Langzeitstabilität der Oxid-schichten kann nur gewährleistetwerden, wenn im flüssigen Pb-Bidas Sauerstoffpotential in einemBereich liegt, in dem sich die Oxi-de auf der Stahloberfläche nichtzersetzen. Es darf jedoch nicht sohoch sein, dass Bleioxid ausfälltund sich im Kreislauf ablagert.Das erfordert die kontinuierlicheKontrolle der Sauerstoffkonzen-tration im Pb-Bi [11,12].Eine verstärkte Schutzschichtbil-dung wird erreicht, wenn in dieOberfläche stabile Oxidbildnerwie Al einlegiert werden. Diesesorgen dafür, dass dichte lang-sam wachsende Oxidschichtenaus Al2O3 entstehen, die auch beiTemperaturen über 550 °C stabilbleiben und deshalb einenSchutz für hoch belastete Kom-ponenten darstellen. Das Einle-gieren von Al in die Materialober-fläche wird vorzugsweise mitdem GESA-Verfahren durchge-führt [13]. Dabei wird das Al, wel-ches vorher auf der Oberflächeabgeschieden wurde, durch Um-schmelzen der Oberfläche mitgepulsten Elektronenstrahlen bisin eine Tiefe von 10 – 15 µm einle-giert.Der Kreislauf CORRIDA zur Un-tersuchung des Strukturmaterial-verhaltens enthält etwa 100 l flüs-siges Pb-Bi, das mittels einerelektromagnetischen Pumpe mit3 m3/h umgepumpt wird (sieheAbb. 6). Im über zwei Etagen rei-chenden Kreislauf wird das flüssi-ge Pb-Bi auf einer gesamtenRohrlänge von etwa 36 m konti-nuierlich bei Temperaturen zwi-schen 400 und 550°C mit3,5 m3/h umgepumpt, wobeimehrere durch die einzelnenKreislaufkomponenten vorgege-ben Temperaturgradienten durch-laufen werden.In Strömungsrichtung wird dieSchmelze von 400°C im Gegen-stromwärmetauscher zunächstauf 510°C aufgeheizt. In den bei-den hintereinander geschaltetenÜberhitzern, die elektrisch be-heizt werden, wird die Schmelzedann um jeweils 20 K bis auf diemaximale Kreislauftemperaturvon 550°C gebracht. Nach demDurchlauf durch die beiden Test-strecken mit 2 m/s gelangt dasPb-Bi in die Sauerstoffkontroll-box. Dort wird bei 550°C mitdurchfließendem Ar, das H2 undH2O im Verhältnis 0,4:1 enthält,ins Gleichgewicht gebracht. ZurKonditionierung des Gases wirdeine im Forschungszentrum ent-wickelte Apparatur eingesetzt[14]. Danach beträgt die Sauer-stoffkonzentration im Pb-Bi10-6 Gew%. Die Messung derSauerstoffaktivität in der Schmel-ze wird mit Sonden, die YSZ (Yttria Stabilized Zirconia) alsElektrolyt verwenden, durchge-führt [6]. Bis heute liegen aus die-sem Kreislauf Testproben mit ei-ner Versuchdauer von 2000 h vor,die sich nicht wesentlich von denbislang aus Experimenten mitstagnierendem Pb-Bi unterschei-den. Austenite können aufgrundihres hohen Ni-Gehalts, selbstunter günstigsten Bedingungenbezüglich der Sauerstoffaktivitätim Flüssigmetall und einer Ein-Testeinrichtungen108(108)Abb. 6: Schematische Darstellung der Komponenten des CORRIDA-Kreislaufs.HandschuhboxHeizung 2 Heizung 1SauerstoffkontrollboxWärmetauscherDurchflussmesserLuftkühlungEM-PumpeMagnetfalleSumpftankTeststrecke 2Teststrecke 1O2-Sensor 1O2-Sensor 2 O2-Sensor 3satzdauer von > 10000 h, nur biszu Temperaturen von unter 500°Ceingesetzt werden. Martensiti-sche Stähle verhalten sich etwasgünstiger und sind bis zu et-was höheren Temperaturen von550°C verwendbar. Alle Stähle,die mittels des am Forschungs-zentrum entwickelten GESA-Oberflächenumschmelzprozes-ses in der Oberfläche mit Al le-giert wurden, zeigen über den ge-samten Temperaturbereich einhervorragendes Verhalten.Partitioning und Transmutation(P&T) eröffnet eine neue Perspek-tive langlebige Radionuklide inkurzlebige bzw. stabile Elementeumzuwandeln und das mit ihnenzusammenhängende Langzeit-gefährdungspotential auf einentechnisch kontrollierbaren Zeit-raum zu reduzieren. Nach heuti-gem Kenntnisstand sind mit Be-schleunigern getriebenen Anla-gen gute Verbrennungs- undTransmutationsraten zu erwarten. Als die strategisch wichtigsten„Eckpfeiler“ einer Anlagenent-wicklung sind die Brennstoffent-wicklung, die Entwicklung zurTechnologie von Flüssigmetallenals Kühlmittel und die Entwick-lung geeigneter Strukturmateria-lien zu sehen. Darüber hinaus gibtes eine Reihe offener Fragen imBereich der stationären neutro-nenphysikalischen Auslegungund der sicherheitstechnischenBewertung der neuartigen Sys-tementwürfe, zu deren Lösungdie Forschungsarbeiten des Zen-trums beitragen. Alle diese Arbei-ten sind eingebunden in Aktivitä-ten, die im Rahmen des For-schungsprogramms der EU ver-folgt und gefördert werden.Zusammenfassung109(109)[1] C.D. Bowman et.al., Nuclear Instruments andMethods.(1992) p.336 [2] G.J. van Tuyle, H. Takahashi, M. Todoscow, BNL 52279 (1991)[3] F. Carminati, R. Klapisch, J.P. Revol,J. A. Rubio, C. Rubia, CERN AT/93-47(ET) (1993)[4] The European Technical WorkingGroup on ADS, A EuropeanRoedmap for Developing AcceleratorDriven Systems (ADS) for NuclearWastre Incineration, ENEA (April2001)[5] J.U. Knebel, G. Heusener, SonderheftRadioaktivität und Kernenergie,Forschungszentrum Karlsruhe ( 2001)[6] C.H.M. Broeders, R. Dagan, V. Sanchez, A.Travleev, Proc. Reaktortagung Düsseldorf(2004)[7] R.J.M. Konings (ed), EUR 19928 EN, Institue forTransuranium Elements (2001)[8] S. Pillon, P. Smith, J. Wallenius,W. Maschek, GLOBAL 2003, New Orleans, Nov. 16-20 (2003)[9] G.Y. Lai, ASM Int., Materials Park, OH 44073,(1990)[10] R.C. Asher, D. Davies, S.A. Beetham, Corrosion SCi., 17 (1977) p. 545[11] B.F. Gromov et.al., Liquid Metal Systems, Plenum, NewYork (1995) p. 339[12] G. Müller, G. Schumacher, F. Zimmermann, J. Nucl. Mater. 278 (2000) p. 85[13] G. Müller, FZKA 6422 (2000)[14] G. Müller, A. Heinzel, G. Schumacher, A. Weisenburger, J. Nucl. Mater. 321 (2003) p. 256Literatur

Partitioning und Transmutation: Eine neue Perspektive bei der Behandlung nuklearer Abfälle? Patitioning and transmutation: a new perspective for nuclear waste disposal?

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