Grünewald, W.

Roth, G.

Tobie, W.

Weisenburger, S.

KITopen

Hochradioaktive Spaltproduktlö-sungen aus der Wiederaufarbei-tung von Kernbrennstoffen erfor-dern eine sichere Langzeitver-wahrung zum Schutz der Bio-sphäre gegen die extrem lang an-haltende Strahlenwirkung. Dieweltweit verfolgten Konzepte zurBehandlung derartiger Abfällesehen die Immobilisierung in ei-ner Glasmatrix und die anschlie-ßende Endlagerung in einer dafürausgewiesenen geologischenFormation vor. Borosilikatgläsererfüllen die Anforderungen in ei-nem Endlager hinsichtlich chemi-scher und radiologischer Bestän-digkeit. Der Prozess der Immobi-lisierung in Glas wird als Vergla-sung bezeichnet. Industrielle Verglasung hochra-dioaktiver Flüssigabfälle findetseit Ende der siebziger Jahrestatt. Die am weitesten verbreite-te Verglasungstechnologie ba-siert auf keramisch ausgekleide-ten Schmelzöfen mit elektrischerDirektbeheizung der Glasschmel-ze. Glasschmelzsysteme fürhochradioaktive Abfälle müssendie hochspezifischen Anforde-rungen der Kerntechnik erfüllen.Sie werden zum Schutz des Be-dienungspersonals gegen die ho-he radioaktive Strahlung in abge-schirmten heißen Zellen ohnemanuelle Zugänglichkeit unterge-bracht. Die Durchführung desHochtemperaturprozesses in derHeißzellenumgebung erforderteine robuste, funktionssichereSchmelzofentechnologie und ei-ne aufwendige Fernbedienungs-technik.Die Attraktivität  keramischerSchmelzöfen für den nuklearenEinsatz besteht in der Möglich-keit, Spaltproduktlösungen ohneVorbehandlung in einem einstufi-gen, kontinuierlichen Prozess inGlas einzuschmelzen. Die sche-matische Darstellung in Abb. 1zeigt Aufbau und Funktionsprin-zip einer Variante, die am Institutfür Nukleare Entsorgung (INE)des Forschungszentrums Karls-ruhe entwickelt wurde. Hierbeiwerden Flüssigabfall und glasbil-dende Materialien in separatenStrömen dem Schmelzofen zuge-geben. Durch die Flüssigeinspei-sung des Abfalls bildet sich aufder Oberfläche der heißen Glas-schmelze eine kühle, stationäreProzesszone aus, von der dieflüssigen Abfallbestandteile ver-dampfen und die trockenenRückstände nach thermischenZersetzungen und Umwandlun-gen in Oxide mit der Glasfrittereagieren und verschmelzen. Dieaus dem Prozess entstehendenSchmelzofenabgase müssen ei-ner intensiven Reinigung unterzo-gen werden.Aufbau der Keramikstrukturdes SchmelzofensBeim Aufbau des Schmelzsys-tems kommen eine Reihe unter-schiedlicher, aufeinander abge-stimmter keramischer Materialienzum Einsatz. Der im Glaskontaktstehende Bereich besteht aus ei-ner schmelzgegossenen Hoch-Struktur und Funktions-prinzip des flüssig-gespeisten keramischenSchmelzofensEinführung91(91)Schmelzofentechnologie des INE zur Verglasunghochradioaktiver FlüssigabfälleW. Grünewald, G. Roth, W. Tobie, S. Weisenburger, INENACHRICHTEN - Forschungszentrum Karlsruhe  Jahrg. 36  2/2004  S. 91-96 Abb. 1: Schematischer Aufbau und Funktionsprinzip eines flüssig-gespeisten keramischen Schmelzofens zur Verglasung hoch ra-dioaktiver Spaltproduktlösungen.EdelstahlgehäuseIsolierkeramikProzess-zone1200°C SchmelzbadelektrodeGlasschmelzeHochtemperaturkeramikGlasentnahmesystem AbgasGlasbildnerSpaltproduktlösungStromlinientemperaturkeramik mit der Be-zeichnung ER 2161 (Hauptbe-standteile je ca. 27 % Al2O3,Cr2O3, Zr2O3 sowie ca.15 % SiO2).Die Schmelzbadwände sind auseinzelnen Blöcken aufgebaut, diezueinander passgenau geschlif-fen sind, um eine hohe Dichtigkeitder Wanne gegen Penetration derSchmelze in dahinter liegendenSchichten zu erzielen. Abb. 2zeigt schematisch den Aufbau ei-ner Schmelzwanne (links) sowieein Photo der für die Herstellerab-nahme zusammengefügten Wan-nensteine (rechts). Die weitereStruktur geht aus Abb. 3 hervor,die einen Einblick in die Aus-mauerung eines Schmelzofens(Bild links) und den Schichtenauf-bau der Wand gibt (Bild rechts).An die Blöcke der Schmelzbad-keramik schließt sich eine Sperr-schicht aus einer fugenüber-deckend gemauerten feuerfestenKeramik an. Nach außen hin folgteine keramische Isolation, die ausmehreren Lagen unterschiedli-cher Steinqualitäten besteht. IhreWärmeleitfähigkeit nimmt nachaußen zum abschließenden Edel-stahlgehäuse hin ab. Die Auswahlder Materialien wird so getroffen,dass eventuell aus Fugen derWannenkeramik austretendesGlas auf seinem Weg nach außennoch im Bereich der glasresisten-ten Keramik erstarrt. Durch diesegezielt ausgelegte Wärmeisolati-92(92)Abb. 2: Schmelzbadwände aus hochfeuerfester, schmelzgegossener Keramik. Schematische Dar-stellung (links) und aufgebaute Wanne (rechts).Abb. 3: Wandaufbau eines keramischen Glasschmelzofens. Photo von der Ausmauerung, Ansicht von oben (Bildlinks) und Schichtenaufbau der Wand mit rechnerischem Temperaturverlauf (rechts).max. Füllstand372 mmmin. Füllstand1150°C1013°C138°C753°CGlasschmelzeSchmelzwannen-keramilk ER 2161 RTDINIX AK 90Gopelit 180/m castSC 49 LFSC 37 LFKugelkorundMicroth. Sup. GUnifelt FT 14 UGehäuse(1.4571)1200Temp. [°C]10000 50 100 150Wandstärke [mm]200 250 300 3508006004002000on erreicht der Schmelzofen anseiner Edelstahlaußenwand Tem-peraturen um 100°C. Damit wirdeine Zwangskühlung der Edel-stahlaußenwand überflüssig. BeheizungDie Beheizung der Glasschmelzeauf maximal ca. 1200°C beruhtauf dem Joule-Prinzip: Durch An-legen einer Wechselspannung(50 Hz) zwischen zwei oder meh-reren paarweise gegenüberlie-genden, fest in die Wand einge-lassenen metallischen Schmelz-badelektroden baut sich einräumliches elektrisches Poten-tialfeld in der Glasschmelze undin den unmittelbar umgebendenWannenbereichen auf. Die lokaleEnergiefreisetzung wird durch diedort herrschende Stärke deselektrischen Feldes und den lo-kalen spezifischen elektrischenWiderstand des Materials be-stimmt: Die Gesamtleistung folgtaus der Summe aller lokalen Leis-tungsbeiträge.Der spezifische elektrische Wi-derstand der Keramikstrukturliegt um etwa zwei Größenord-nungen über der der Glasschmel-ze. Somit bleibt die Energiefrei-setzung außerhalb der Schmelzevernachlässigbar. Übliche Wertefür den spezifischen elektrischenWiderstand der Schmelze liegentemperaturabhängig zwischenca. 4 und 20 Ω·cm. Das Elektrodenmaterial bestehtaus einer hochtemperaturbestän-digen Chrom-Nickel-Legierung(Ni>58 %, Cr 27-31 %) mit demHandelsnamen Inconel 690®. DieSchmelztemperatur dieser Legie-rung liegt bei 1365°C. Bei Tempe-raturen ab etwa 1100°C nimmtder Materialabtrag allerdingsdeutlich zu. Für eine ausreichendlange Standzeit werden die Elek-troden deshalb durch Luftküh-lung auf einer Glaskontakttempe-ratur von ca. 1000°C gehalten. Anzahl und Anordnung der Elek-troden in der Schmelzwanne fol-gen aus Kriterien wie einer mög-lichst hohen Energiefreisetzungim Glasbad, einer ausgeprägtenthermischen Konvektion zur ho-mogenen Durchmischung derSchmelze sowie ausreichendemEnergietransport zur Prozess-zone auf der Schmelzbadober-fläche, die einen hohen Energie-bedarf aufweist (Verdampfung,Einschmelzung).Die Beheizung der Schmelze ge-schieht unter Konstanthaltungdes Stromes. Diese Art der elek-trischen Einspeisung hilft, denLeistungseintrag in die Schmelzeim Falle zu hoher Schmelzbad-temperatur wegen des mit derTemperatur abnehmenden spezi-fischen Widerstandes zu begren-zen und damit Temperaturexzes-se zu vermeiden. Außerdem wirddadurch gewährleistet, dass diezulässige Stromdichtebelastungder  Elektrodenoberflächen nichtüberschritten wird.Geometrie der Schmelz-wanneGröße und Form der Schmelz-wanne werden bestimmt vomDurchsatz, der im Falle der Flüs-sigeinspeisung weitgehend vonder Schmelzbadoberfläche ab-hängt, von der angestrebten mitt-leren Verweilzeit der Schmelze(Läuterung) sowie von Mengeund Art der Glasentnahme. Auchspezielle Eigenschaften derSchmelze können sich auf dieWannengeometrie auswirken.Die Einschmelzung von Abfällenmit hohem Gehalt an Platinmetal-len (Ruthenium, Palladium, Rho-dium), die aufgrund der fehlen-den chemischen Affinität zurGlasnetzstruktur der üblicherwei-se verwendeten Borosilikatgläserzu sedimentierenden Partikelaus-scheidungen und Bildung visko-ser, elektrisch äußerst leitfähigerBodenschichten führt, erfordertbesondere Gestaltungsmerkmalefür die Glaswanne, um systemge-fährdende Akkumulationen zuverhindern. Abfälle mit hohemPlatinmetallgehalt stammen vorallem aus der Wiederaufarbei-tung von hochabgebranntenKernbrennstoffen zur kommerzi-ellen Energieerzeugung.Aufgrund der minimalen Löslich-keit der Platinmetalle in der Boro-silikatglasschmelze scheiden gla-schemische Ansätze zur Beseiti-gung des Platinmetallproblemsaus. Technologische Lösungswe-ge zielen entweder auf die Ver-meidung der Sedimentation derPartikeln durch homogenisieren-de mechanische Maßnahmenoder darauf, die sich bildendenAblagerungen möglichst umge-hend aus dem System zu entfer-nen. Erfahrungen bei der Vergla-sung solcher Abfälle haben ge-zeigt, dass sich die Fließeigen-schaften der Bodensedimenteund damit die Austragswahr-scheinlichkeit bei längerer Auf-enthaltszeit im System deutlichverschlechtern. Die Homogeni-sierung der Schmelze durch me-chanisches Rühren (z. B. durchLuftrührung mittels eingetauchterLuftlanzen) ist nur bedingt geeig-net und lässt sich nur bei niedri-93(93)ger Platinmetallkonzentration inder Schmelze erfolgverspre-chend einsetzen. Das im INE ent-wickelte Konzept beruht auf derMinimierung der Aufenthaltszeitdurch Erzwingen des Ausflussesder Sedimente mittels konstrukti-ver Maßnahmen. Hierzu werdendie sedimentierenden Platinme-tallpartikeln durch die Hangab-triebswirkung an schrägen Wän-den im Bodenbereich der Wanne(>50°) dem tiefliegendsten Teilder Wanne zugeführt und dort inkonzentrierter Form gesammelt.Sie fließen dann im Zuge der peri-odisch durchgeführten Glasab-stiche durch den unmittelbar dar-unter angeordneten Glasentnah-mekanal aus. Das Design einesplatinmetalltauglichen Schmelz-ofens ist in Abb. 4 dargestellt.Abb.5 zeigt die Außenansicht deseinbaufertigen Schmelzofens.GlasentnahmeDie Entnahme des schmelzflüssi-gen Glases erfolgt diskontinuier-lich über ein Bodenauslaufsys-tem, wobei jeweils nur ein Teil derSchmelze entnommen wird. DerSchmelzofen wird dabei nur so-weit entleert, dass die Elektrodennoch vollständig in die Schmelzeeingetaucht bleiben. Das Glas-entnahmesystem im zentralenunteren Teil der Glaswanne, des-sen Aufbau in Abb. 6 gezeigt ist,arbeitet nach dem Prinzip einesthermischen Ventils (Gefrierver-schluss). Der Glasentnahmekanalbesteht aus einem oberen, kera-mischen Teil und einem unteren,metallischen Teil (dickwandigerRohrkanal aus Inconel 690®).Zum Ablassen der Glasschmelzein Edelstahlbehälter (Kokillen)muss der Glasentnahmekanalbeheizt werden, bis das Glasschmelzflüssig wird. Die Behei-zung des in die Bodenkeramikdes Schmelzofens integriertenmetallischen Kanals geschiehtdurch eine 10 kHz Mittelfre-quenz(MF)-Induktionsheizung.Zur Unterstützung der MF-Hei-zung bis zum Glasfluss wird dasGlas im oberen keramischen Ka-nal für eine begrenzte Zeit überdirekten Stromeintrag beheizt.Die Kontrolle des Glasflusses (ca.120 kg/h) in die Kokille erfolgtüber den induktiven Leistungs-eintrag in das Inconel-690®-Rohr.Zur Beendigung des Glasflussesdurch Erstarren wird die Heizleis-tung in mehreren Stufen gedros-selt und dann abgeschaltet. DerSchmelzfluss kommt zum Erlie-gen und das Glas im Auslaufka-nal erstarrt.Im Übergangsbereich zwischenGlasauslaufkanal und der Glas-wanne befindet sich ein metalli-scher Einsatz, der den tiefliegen-den Kanal gegen Blockagendurch Fremdkörper wie z.B. Ke-ramiksplitter schützt (siehe Abb.6). Um einen ungehinderten Aus-trag der Edelmetallsedimente si-cherzustellen, ist der Blockage-schutz mit 12 seitlichen Öffnun-gen sowie einem zentralen Zu-laufkanal versehen. Der Durch-gang durch die Kanäle ist strö-mungstechnisch so optimiertdass ein ungehinderter Zulauf derSchmelze zum Glasauslaufkanalgewährleistet ist. Neben derSchutzfunktion übernimmt derEinsatz auch die Aufgabe einerElektrode zur Joule-Beheizungdes Glases im keramischen Ka-nalbereich. Der Flansch des me-tallischen Entnahmekanals bildetdie Gegenelektrode.94(94)Abb. 4: 3D-Darstellung eines Glasschmelz-ofens mit stark geneigtem Wannenbodenzur Verglasung stark platinmetallhaltigerSpaltproduktlösungen.Füllstands-mess-sondeSchmelzbad-elektrodeThermo-elementeSpaltprodukt-lösungAbgasrohr Glasfritte(Perlen)AnschlussMF-GeneratorBodenauslauf-system (induktiv)ll tll tl t1200° CAbb. 5: Photo eines flüssiggespeisten ke-ramischen Glasschmelzofens. Zum Schutz der Zelle gegen Kon-tamination durch flüchtige Be-standteile aus dem heißen Glas-strahl (wie Cäsium als einem derHauptaktivitätsträger) werdenwährend des Abstichs Gase ausdem Gehäuse des Bodenaus-laufs abgesaugt und in den Gas-raum des Schmelzofens eingelei-tet. Dabei strömt Luft aus der Zel-le in das durch eine Labyrinth-Dichtung mit der Kokille verbun-dene Gehäuse.MesstechnikZur Überwachung des Hochtem-peraturprozesses ist der Schmelz-ofen mit Temperaturmessein-richtungen (Thermoelementen)sowie einer Füllstandsmessson-de ausgerüstet. Mehrere Tempe-raturmessungen sorgen für dieEinhaltung der Temperaturbedin-gungen in verschiedenen Berei-chen der Keramikstruktur, in denElektroden sowie im Bereich desGlasentnahmesystems. Die vierin Abb. 4 gestaffelt im Oberofen-raum angeordneten Thermoele-mente dienen zur Prozesskon-trolle. Sie liefern Informationenüber die Ausdehnung der Pro-zesszone auf der Schmelzbad-oberfläche, den Glasfüllstandund die Glasschmelztemperatur.Die Glasfüllstandsmesssondezeigt an, wenn ein Glasabsticheingeleitet werden muss. EineDruckmessung im Gasraumoberhalb der Schmelze dient da-zu, den zur Absaugung derSchmelzofenabgase in den Ab-gasreinigungstrakt erzeugten Un-terdruck im Schmelzofen zuüberwachen. Durch die Unter-druckhaltung werden Emissionenin die Zellenumgebung verhin-dert. Die der Schmelze zugeführ-te elektrische Leistung wird überMessungen von Spannung undStrom erfasst.Auftempern Vor der ersten Inbetriebnahmemüssen keramische Glas-schmelzöfen einer Temperatur-behandlung unterzogen werden.Bei diesem als Auftempern be-zeichneten Vorgang wird dernoch leere Schmelzofen über ei-ne temperaturgeregelte, scho-nende Aufheizphase von etwa 3Wochen bis auf eine Wannentem-peratur von ca. 1000°C gebracht.Dieses Aufheizen hat u.a. zumZiel, noch verbliebene Rest-feuchte aus den Schmelzofen-wänden sowie insbesondere Kri-stallwasser aus der schmelzge-gossenen Keramik auszutreibenund betriebsnahe Temperaturver-hältnisse in der Struktur zu erhal-ten. Die Auftemperung wird durchmehrere externe SiC-Strahlungs-95(95)Abb. 6: Aufbau des Bodenauslaufsystems zur diskontinuierlichen Glasentnahme.Zum Schmelzofen-GasraumGehäuseMittelfrequenz-Induktionsheizung(10 kHz)GlasauslaufrohrINCONEL 690KokilleKeramik-kanalBodenelektrode(Blockageschutz)InduktionsbeheizterGefrierverschlussGlasdichte KonstruktionDurchlass von Platinmetall-sedimentenAbsaugung von flüchtigenElementen (Cs, Tc) heizelemente vorgenommen. diedurch Öffnungen in der Schmelz-ofendecke in den Innenraum ein-geführt werden. Nach Erreichender Solltemperatur wird das imZentrum positionierte Elemententfernt und durch die Einspeise-vorrichtung ersetzt. Danach er-folgt die schrittweise Zugabe vonGlasfritte in kleinen Chargen inZeitabständen, die das zwi-schenzeitliche Aufschmelzen derFritte durch die restlichen Heiz-elemente ermöglichen. Erreichtder Füllstand der Schmelze dasElektrodenniveau, kann auf dieElektrodenbeheizung umge-schaltet werden. Nach Ausbauder restlichen Heizelemente undMontage der übrigen Schmelz-ofenbauteile (Abgasrohr, Ther-moelementstutzen etc.) und An-schluss an die Prozessperipherieist der Schmelzofen bereit für denVerglasungsbetrieb. Aufgrund der hohen Strahlungmuss die Verglasung hochradio-aktiver Spaltproduktlösungen ineiner Heißzellenumgebung statt-finden. Für das Schmelzofende-sign ergibt sich daraus die Not-wendigkeit, Wartungs- oder Re-paraturarbeiten sowie den Aus-tausch von Bauteilen oder dergesamten Komponente vonaußerhalb der Zelle durchführenzu können. Der Schmelzofen ver-fügt hierzu über spezielle Verbin-dungen, die durch entsprechen-de Manipulatorwerkzeuge fern-hantiert lösbar und montierbarsind. Abb. 7 vermittelt die Ein-bausituation in der mit Fernhan-tierungstechnik ausgerüstetenSchmelzofenzelle anhand einer3D-Darstellung. Abb. 8 gestatteteinen Blick von oben in dievergleichbare fernhantierbareSchmelzofenzelle der inaktivenPrototypverglasungsanlage (PVA)des INE.G. Roth,atw 40. Jg. (1995) Heft 3G. Roth, S. WeisenburgerNuclear Engineering and Design 202(2000), pp. 197-207S. WeisenburgerNUCEF’98, Ibaraki (Japan) Nov. 16-17,1998; Proceedings pp. 241-251LiteraturFernhantierung96(96)Abb. 7: 3D-Darstellung einer mit Fernhantierungstechnik ausgerüstetenSchmelzofenzelle.Abb. 8: Blick in die fernhantierbareSchmelzofenzelle der inaktiven Proto-typverglasungsanlage (PVA) des INE.KokillentransportwagenElektroversorgungFlüssigabfallGlasfritte

Schmelzofentechnologie des INE zur Verglasung hochradioaktiver Flüssigabfälle. INE\u27s melter technology for vitrification of high-level liquid waste

https://publikationen.bibliothek.kit.edu/120058262/3814544

Schmelzofentechnologie des INE zur Verglasung hochradioaktiver Flüssigabfälle. INE\u27s melter technology for vitrification of high-level liquid waste

Abstract

Similar works

Full text

Available Versions

KITopen