Dorner, S.

Schroeter, K.

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August 1969Institut für Neutronenphysik und ReaktortechnikAbschalten eines schnellen natriumgekühlten Reaktors mitneutronenabsorbierenden Zusätzen zum Kühlmittels. Dorner, K. SchroeterKFK 1048EUR 4312 dAugust 1969KERNFORSCHUNGSZENrRUM KARLSRUHEKF'l\-1048EUR-4312dInstitut für Neutronenphysik um ReaktortechnikAbschalten eines schnellen natriumgekühlten Reaktors mit neutronenabsor-bierenden Zusätzen zum Kühlmittel *vonStefan DornerKlaus SchroeterGesellschaft für Kernforschung m.o .H•• Karlsruhe* Diese Arbeit wurde im Rahmen der Assoziation zwischen der EuropäischenAtangemeinschaft und der Gesellschaft für Kernforschung rn.b .H., Karls-ruhe, auf dem Gebiet der schnellen Reaktoren durchgeführt.Inhalt1.2.3.3.13.23.34.EinleitungAuswahl der ZusätzeEigenschaften der Natrium-Lithium-LegierungNa-Li-Zustandsdiagr'arnmKorrosives VerhaltenTrennungpmöglichkeitenBerechnung der Abschaltreaktivitäten bei Li 6...Zusätzen zumNatrium5. Schlußfolgerungen-1-1. EinleitungBei dem Betrieb eines Reaktors können Umstän:le eintreten, bei denendas Abschalten eines Reaktors mit festen Abschaltstäben unmöglich wird.Ein plötzlicher Druckaurbau, z .B. durch Verdarrpfen von Kühlmittel. kanndazu führen. daß die sechseckigen Subassemblykästen (ReferenzstudieNa1 L-1_7) sozusagen aufgeblasen werden. Wenn sich dieser Vorgang inder Nachbarschaft von Abschaltkanälen ereägnet , kann es geschehen. daßsich die festen Abschaltstäbe nicht nehr in die 11 Abschaltkanäle" ein-führen lassen, weil sich deren Querschnitte erheblich verengt haben.Aber auch ein durch andere Ursachen bedingtes gleichzeitiges Verklemmenoder Nichtfunktionieren aller Abschaltstäbe nuß bei Sicherheitsüber-legungen beachtet werden.Für solche Fälle, bei denen also schon mit einer Verformung des Coreszu rechnen ist, sim sicherlich Abschaltvorrichtungen von grofem Nutzen,die an keine festen geometrischen Formen gebunden sind.Man müßte also absorbierende Substanzen in Form von Gasen, Aerosolen.- ---------- --- - --- - ---. Flüssigkeiten oder Suspensionen benutzen, Es scheint zweckmäßig, dieseZusätze zusarrmen mit dem Kühlmittel in die Corezone des Reaktors zubringen.Für schnelle Brutreaktoren ist flüssiges Natrium ein rr:ögliches bzw, viel-versprecherdes Kühlmittel. Aufgabe der folgenden Betrachtungen wird essein. ein oder auch mehrere mögliche Zusätze zum Natrium aufzufirrlen.die die Eigenschaft haben, den Reaktor abzuschalten. Ein großer Teilder überlegungen kann natürlich, wie schon angedeutet, auch auf andereReaktor~Kühlsystemeübertragen werden.2. Auswahl der ZusätzeFolgende Absorberzusätze zum Natrium sind denkbar:a) Im Natrium nicht lösliche Substanzen in Form von feinverteiltenSuspensionenb) In Natrium lösliche Salzec) Mit Natrium mischbare r.1etalle-2-Für die Punkte a) und b) lassen sich unmittelbar keine brauchbarenSubstanzen angeben. Deshalb soll hier zunächst nur Punkt c) betrachtetwerden.im ein mit Natrium mischbares Metall, daß den Multiplikationsfaktordes Reaktorsystems verkleinern soll, werden folgende Forderungen ge-stellt:1. Hoher Neutronenabsorptionsquerschnitt2. Niedriger Schmelzpunkt - hoher Siedepunkt3. Hohe spezifische Wänne4. Nicht korrosiv gegen Kreislauf'werkstoffe5. GeriDgß Kosten6. Leicht mischbar mit Natrium7. Leichte Entfernung aus dem Kreislauf.Metalle mit einem Schmelzpunkt höher als 6500c scheiden von vornhereinaus, da sie vom Gesichtspunkt der technischen Anwendung wenig zweck-mäßig erscheinen.Von den fv1etallen mit niedrigem Schmelzpunkt haben folgende Metalle einenbedeutend höheren Absorptionsquerschnitt als Natrium.Metall °th °(100 keV) Sehnelzpunkt Siedepunktrbarn 7 L-rrIo_7 l-oC 7 r»:- - - -Li 71 1000 179 1317RbI0,73 50+ 38,5 700es 29,0 220+ 28,5 670Ga I 2»8 96 29,9 1983In I 196 380 156,4 2000:1:10rn, ...., 10 ,," 303 '" loc.,.T.J. .J,'"t c;;'"t .L'"t::J1Sn 0,625 45 231 2270Sb 5,7 180 630,5 1380Hg 380 60 -38,9 357Na 0,536 1,1 97,8 881Tab.1 Absorptionsquerschnitte einiger Metalle mit niedrigemSchmelzpunkt (+ bei 400 keV) L-3_7-3-Der steile Anstieg der Liquidskurve (infolge intermetallischer Ver-bindungen) macht die Verwendung von Ga. In (?). Sn und Sb unmöglich.Abbildung 1. übersichtsbild der Zustandsdiagramme L-2_7.Das stark korrosive Verhalten der ~lIetalle Sn, Ga und In legteinem nahe, diese Metalle nicht zu verwenden. Hg scheidet wegenseines niedrigen Siedepunktes und das Tl wegen seiner relativ schwachenNeutronenabsorption aus.Die Alkalirretalle Li, Rb und Cs scheinen für unsere Zwecke besondersgeeignet. Abb. 2,3 und 4. Jedoch sind die Metalle Rb und Cs sehrteuer (16.QCX) DM/kg) und in gr-ößeren Mengen nicht zu erhalten, so daßfür unsere Betrachtung nur das Lithium übrig bleibt.-4-3. Eigenschaften der- Natrium-Lithium-LegierungTabelle 2 enthält einige physikalische Daten des Lithiums und desNatriums ~-3,4_7.IPhysikalische Eigenschaft Lithium NatriumAtomgewicht 6,94 22,991Schmelzpunkt, oe 186,0 97,5Siedepunkt, oe 1336:1:5 880,0Veroampungswärme, cal/ 4680 1005gDichte, g/cm3, bei 200 e 0,534 0,97100°C 0,8862000e 0,507I 2500e 0,8504000e 0,490 0,8146000e 0,4747CXPe 0,742l0000 e 0,441Spez _ Wänne, cal bei 100° 0,3305°g. e 200° 1,0 0,3200600° 1,0 0,2998Wärmeleitfähigkeit, cal bei 2000e 0,09 0,19470sec. ern- eOberflächenspannung, dyn/cm-"c bei 2500 e 199,5I Volumänderung beim Schmelzen %d, fest. Phase 1,5 2,5Tab. 2 Eihige Physikalische Daten des Lithiums und NatriumsHervorzuheben ist der hohe Siedepunkt, die hohe VerdarnpfUngswä.rrre unddie hohe spez , \",TärnJ.e des Lithiums im Vergleich mit Natrium.Physikalische Daten von Natrium-Lithium-Legierungen sind in der Litera-tur nicht zu finden, jedoch an Hand einfacher Forrte In, in die nur dieEigenschaften der reinen Materialien eingehen, lassen sich die GröR€nI - -,- -24 -3 7 IITeilchenzahlkonzentrationen / 10 cm... -. ,Material Corezone 1 Corezone 2 Blanketzone 1 Blanketzone 2. -C 5.3874/-5 5.3874/-5 6.4869/-5 6.7617/-5Cr 3.8035/-3 3.8035/-3 4.5798/-3 4.7738/-3Fe 7.4531/-3 7.4531/-3 8.9742/-3 9.3544/-3Ni 5.13801-3 5.1380/-3 6.1866/';'3 6.4487/-3Na 1.0960/-2 1.0960/-2 6.5762/-3 5.4801/-3o 16 I 1.3443/-2 1.3468/-2 2.0426/-2 O.Pu 239 6.6697/-4 9.5141/-4 , O. O.Pu 240 3.1760/-4 4.5305/-4 O. O.Pu 241 5.2934/-5 7.5509/-5 o. o.Pu 242 2.1174/-5 3.0204/-5 o. o.U 238 5.6626/-3 5.2239/-3 1.0213/-2 2.4037/-2-" -.'fab • .l 'I~ei];chenzahlkonzentrationender einzelnen Zonen des betrachtetenHeakitors-5-Darrpf'druck, Dichte und spez , Wärme als Funktion der Tenperatur berech-nen. Die Eigenschaften der Legierungen liegen jedoch immer echtzwischen denen der reinen Materialien.3.1 ~§-:!::i~;:~~~~~~~Aus dem Na-Li-Zustandsdiagramn (abb , 4) ist zu ersehen, daß selbstim ungünstigsten Fall (70 - 60 At.% Li) schon eine Tenperatur von380°C genügt, um eine homogene Lösung zu gewährleisten. Wie ausAbschnitt 4. folgen wird, liefern bereits 10 At.% Li eine hinrei-cherd groRe Abschaltreaktivität. In diesem Konzentrationsbereicherreicht man schon bei 150°C eine vollständige Vermischung. DieseTenperatur ist verglichen mit den Ausle€+ffig5tenperaturen der Re-ferenzstudie"Na1" (430°C Eintritts- und 580°C Austrittstenperatur)bei weitem ausreichend.3.2 Korrosives Verhalten---------~---------~Das korrosive Verhalten des Lithium gegenüber Strukturmaterialienspielt für den hier betrachteten Verwendungszweck 'nur eine unterge-of'Cinete Rolle, uB.die Ver-weilzeit des -LithiU1fiS im eißt::ntllchenReaktorsystem nur klein ist.Darüber hinaus ist bekannt, daß reines Lithium als Kühlmittel inReaktoren Verwendung findet. was bedeutet, daß Korrosionsproblemenicht graviereOO s ird., Aus der Literatur /-3 7 ist zu ersehen,- -daß reines Lithium in seinen Korrosionseigenschaften dem Natriumund dem Kal.tum.sehr ähnlich ist, nur bei manchen Materialien zeigtsich eine gröRere Agressivität L-5,6,7_7.Natrium-Lithium-Legie:ru.ngen mit derart geringem Lithium-Prozentsatzwerden vermrtLäch ein Korrosionsverhalten haben, das hauptsächlichdurch die Eigenschaften des Natriums bestimmt ist.Nach einem Notabschalten sollte man das neutronenabsorbiereme Liaus dem Kühlmittel Na wieder entfernen können,Das Zusta.nd.sdiagrarnm gibt einen Hinweis für ein mögliches Trennungs-verfahren einer Na-Li-Legierung in ihre Bestandteile. Bei langsamer-6-Abkühlung der Na-Li-Schmelze müßte sich das höher schmelzende undspezifisch leichtere Li über der Na-Schmelze ansammeln und erstarrenund sich demzufolge leicht abfiltern lassen. Um Li-Reste aus derNa-Schmelze (siehe Zust.andsdfagrarrm, Abb. 4) zu entfernen. bedarf eschemischer Prozesse. In der Literatur I'Lrden sich bereits Hinweisefür die Trennung des K von Lithium L-7.7. Dabei wird die Schmelze bei700 bis 8000C mit Wasserstoff behandelt. Bei dieser Terrperatur rea-giert Lithium mit H2• dagegen destilHert K ohne Reaktion ab. Daszurückbleibeme Lithiurnhydrid kann bei 10000C zersetzt werden L-S.7.Ein ähnlicher Prozeß bietet sich für die Trennung des Li vorn Na an.wobei eine Behandlung der Schmelze mit Stickstoff erfolgen müßte.Stickstoff reagiert bekanntlich mit Lithium, dagegen nicht mit Natrium.Zur Trennung des Lithiumnitrides (Li3N)vom Natrium könnten die injedem natriumgekühlten Reaktor vorhandenen Kühlfallen benutzt werden.4. Berechnung der Abscha;,l,Freaktivitäten bei Li 6-Zusätzen zum NatriumDiesen Berechnungen wurde ein kugelförmiger Zweizonencore-Reaktor zugrundenahekommt.Hier einige Daten dieses Kugelförmigen Zweizonencore-ReaktorsÄuR:erer Radius der Corezone 1:Ji.uR:erer Radius der Corezone 2:Dicke des gesamten Blankets :davon innen 10 cm mit u23802-Br ut st of fund außen 30 cm mit u238-Met al l -Brut s t of fr-Kühlmittelanteil aCor e = 0.5. ~lanket = 0.3Eine Zusammenstellung aller Teilchenzahlkonzentrationen findet manin Tabelle 3.Für die Rechnung wurde das Multigroppendiffusions-Programm von Sanitz L-9_7und der effektive 26-Gruppensatz von Aoagtan, Bondarenko et al , L-10_7verwendet.Tabelle 4 und Abb. 5 zeigen die Ergebnisse.-7-I Vol. % Teilchenzahlen (Core ) kef f tokef f p%/-10-24 cm-3 7- -Na Li6 Na Li6100 0 I 1.0960/-2 o. 1.011895 5 1.0412/-2 0.1202/-2 0.8538 - 0.158 - 15.62I 90 10 0.9864/-2 0.2403/-2 0.7536 - 0.2582 - 25.521Tab. 4 ke f f in Abhängi.gkeit von der Menge des dem Natriumzugefügten Li 6Diese Ergebnisse zeigen, daß schon ein einprozentiger VolumenanteilLi 6 am KühlmitteJ Natrium die beachtliche Abschaltreaktivität vonca. 3% liefert.Der Primärkreislauf der Referenzstudie "Nal" ninmt ca, 400 m3 Natriumauf. Um den Reaktor sicher abzuschalten. benötigt man also nur 4 m3_L~ 6_(1.92 ~o).5. Schlußfolgerungen1.) Es sind Umstände denkbar. bei denen ein neutronenabsorbierenderZusatz zum Kühlmittel die einzige Möglichkeit darstellt. einenschnellen Reaktor abzuschalten.Von dieser Möglichkeit sollte man nur in Notfällen Gebrauchmachen.2.) Bei schnellen Reaktoren mit Natriurnkühlung erscheint Li im hohenMaße brauchbar.3.) Die technische Anwendung bzw, Ausführung scheint wenig problematisch.4.) Besonders hohe Absorptionsquerschnitte hat nur das Li 6. das zu7,4% in natürlichem Li enthalten ist. Um bei kleinen Li-Volumen-anteilen große Abschaltreaktivitäten zu erhalten. mußte man 1i 6-angereichertes Lithium benutzen.-8-5.) Für definierte Aussagen über das Verhalten von Natrium-Lithium-Legierungen werden noch experimentelle Untersuchungen angestellt twie die Errrdttlunga) der Durchmischufl@3geschwindigkeit ab) des Korrosionsverhaltens undc) der Trennung von Na und Li.LiteraturF2 7-9-W. Häfele) D. Srnidt .. K. 'Ilirtz"The Karlsruhe Reference Design of a 1-000 MWe Sodium-CooledFast Breeder Beact.cr", ANL-7120) Argonne) 1965undD. Srnidt) A. Müller) et alt"Referenzstudie für den 1000 IVlive natriumgekühlten schnellenBrutreaktor (Na1)") KFK-299) Dez. 1961.+rll. Hansen um K. Anderko"Constitution of binary al.Ioys", rvIcGraw-Hill Book Company, .Inc s ,1958K. Kumnerer"Selection of liquid metals in reactor t.echno'Iogy'", Atomkem-energie 9 (1964) 159K.-H. Spillernphysikalisch.:..terrrifsche Eigens~cha.ftenvon Na.. ,}\- um NaK;'Le-gierungen im Temperaturbereich zwäschen Siedepunkt und etwa1300oC") EUR 357d) 1963V.S. Liashenko, V.V. Zotov.. V.E. Andrew.. M.D. Abramovitch undV.J. Ivanov"On the corrosion resistance of sorne materials in sodium andlithium.. " A/Conference 15/P/2194 - USSR - Genf 24.7.1958J .R. DiStefano um E.E. Hoffinann"Relation between oxygen distribution and corrosion in sorne re-fractory metal-lithium systems", CN 13123 .. 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I~ I 3~1 ~ :rir:r, li~.I I ? I I At 11 Rn Il=E:::l~ LU LU L LU LU LU LU • ~ l1JJI.lli l1Illi.J ":1 ii :: (1fj LU L.:.J 0CS Ba La Hf Tc W Re Os Ir Pt Au Hg TI Pb Bi PoLJ U LJ -- Keine Löslichkeit 2 S = 2 SchmelzenFr Ra Ac ? unbekannt ? = vermutlich keine LöslichkeitULJLJLJLJLJLJLJULJULJLJLJLJLa Ce Pr Nd Pm Sm ',Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Y LuU~tJldLJLJLJLJLJLJLJLJLJLJUAc Th PaU Np Pu Am Cm Bk Cf Es Fm Md NoGew % - Cäsium10097.5(JO60~Ooo20Cl.ECb....0-2010 30 50 70 9p 98I""1U-r-<:r--~~"'~-,)\ i/-{J0,1/\-29 0 \7;-61.; I-60oNa20 .0 60At % - Cäsium80 100CsAbbildung 2 Zustandsdiagramm Cäsium -Natrium100Rb80Gew % - Rubidium+0 60At% - Rubidium2010 3(J Sp 7.0 90 95I\.<,~t--.~'".", ,I I I\.. I ~-, ,,,,~,'"-50 755(92)oNa10097,7(JO60uQ~O~E~200-20Abbildung 3 Zustandsdiagramm Rubidium -Natrium1001505030097,8 090Gew % - Natrium60 8020 40I I I I I... ;J§f!. r-- ....." -35(64 ....'"/,/ '.I ' .." zwei Schmelzen " ,,I ,I "II1770 \ 86,9-...J38 (11,6),~95,6)r- I 1\\934 0 \96,3(9~9)350'00450200179,'uoCl 250E.......ooLi20 '0 60At % - Natrium80 100NaAbbildung 4 Zustandsdiagramm Lithium- Natrium10Val %5/ V~/ "'"///V"1/V .... ....//qoo0,302,0,1Abbildung 5 ~ k in Abhängigkeit vomLi-6Anteil vom Natrium

Abschalten eines schnellen natriumgekuehlten Reaktors mit neutronenabsorbierenden Zusaetzen zum Kuehlmittel

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Abschalten eines schnellen natriumgekuehlten Reaktors mit neutronenabsorbierenden Zusaetzen zum Kuehlmittel

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