A chemical vapor deposition (CVD) reactor was designed, built and used to grow vertically and horizontally aligned carbon nanotube arrays. The as-grown nanotubes were investigated on a single tube level using nearinfrared photoluminescence (PL) microscopy as well as Raman, atomic force and scanning electron microscopy (SEM). For photoluminescence excitation (PLE) spectroscopy of individual, semiconducting single-walled carbon nanotubes (SWNTs), a specialized PL set-up was constructed

Kiowski, Oliver

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Repository KITopen

Spectroscopy of Individual Single-Walled Carbon Nanotubes and their Synthesis via Chemical Vapor Deposition

KITopen

Einzelmolekülspektroskopie an Kohlenstoffnanoröhren und deren Herstellung mittels chemischer Gasphasenabscheidung
						Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine Apparatur zur chemischen Gasphasenabscheidung entwickelt, aufgebaut und dazu verwendet, vertikal und horizontal ausgerichtete Anordnungen aus Kohlenstoffnanoröhren wachsen zu lassen. So hergestellte, einzelne Nanoröhren wurden sowohl mittels eines Photolumineszenzmikroskops (PL Mikroskop), als auch mit Raman-, Rasterkraft- und Rasterelektronenmikroskopie untersucht. Für die Photolumineszenz-Anregungs-Spektroskopie (PLE Spektroskopie) an einwandigen Kohlenstoffnanoröhren (SWNTs) wurde ein PL Lasermikroskop konstruiert, das automatisierte Messungen in einem Anregungswellenlängenbereich von ~600 -1000nm (mittels 3 durchstimmbarer Laser) und die Aufnahme von PL Bildern mit einer räumlichen Auflösung von bis zu 400nm gestattete.
						Die PL von direkt gewachsenen, frei hängenden SWNTs wurde mit der von SWNTs in D2O/Tensid Dispersionen und ebenso mit der von SWNTs in organischen Lösungsmitteln verglichen. Die beobachteten Verschiebungen der charakteristischen optischen E11 Emissions- und E22 Anregungsenergien kommen durch Veränderungen in der Umgebung der Nanoröhren zustande. Dadurch ergibt sich eine unterschiedliche dielektrische Abschirmung der elektronischen Anregungen (Exzitonen).
						Ebenso wurde die PL von direkt gewachsenen SWNTs (frei hängend und auf der Oberfläche liegend) mit der von einzelnen, aus D2O/Tensid Dispersionen heraus auf einer Oberfläche abgeschiedenen SWNTs bei Temperaturen bis zu 4K verglichen. Nur letztere zeigen bei tiefen Temperaturen PL-Blinken und spektrale Diffusion.
						PLE Spektren von frei hängenden SWNTs und von Dispersionen, in denen einzelne Chiralitäten angereichert waren, ermöglichten die erste direkte Beobachtung von zwei tiefliegenden Exzitonenzuständen unterhalb des tiefsten optisch erlaubten E11 Exzitons. Die energetische Position dieser Zustände, sowie deren Intensität im Vergleich zu der E11 Emissionslinie werden diskutiert.
					Das PL Mikroskop war empfindlich genug, um die schwache PL von direkt gewachsenen SWNTs auf dielektrischen Oberflächen zu detektieren. Extrem lange, mittels CVD auf Si/SiO2 synthetisierte SWNTs konnten so abgebildet, ihre Chiralität bestimmt und die strukturelle Integrität entlang der Aufrollachse überprüft werden. Darüber hinaus wurden solche Nanoröhren mittels Rasterkraftmikroskopie manipuliert (verschoben, vebogen und zerrissen). Wir zeigen, dass PLE Mikroskopie eine leistungsstarke Methode ist, um noch vorhandene axiale uns torsionale Dehnung in SWNTs nachzuweisen. An gebrochenen Stellen wurde bei Nanoröhren ein auffälliges PL Verhalten gefunden. Schließlich wird ein neues Verfahren vorgestellt, mit dem relative Konzentrationen sowie Quantenausbeuten dispergierter, halbleitender SWNTs durch statistisches Zählen von PL Signalen bestimmt werden können