thesis

Réponse optique de nanostructures plasmoniques complexes

Abstract

Ce travail de thèse a porté sur l'étude de l'interaction entre une onde électromagnétique et des nanostructures plasmoniques complexes ou hybrides à différentes échelles d'espace et de temps. D'un point de vue théorique, nous nous sommes intéressés à la réponse optique de nanostructures de métaux nobles caractérisée par des résonances plasmon de surface (RPS). Nous avons montré que les interactions entre nanostructures plasmoniques modifient la localisation et l'exaltation de l'intensité et se traduisent par un décalage spectral des RPS. Nous avons alors calculé la densité de charges et identifié les modes multipolaires excités. Ensuite, nous avons utilisé les variations du champ électrique à proximité de nanostructures plasmoniques pour modifier la durée de vie, l'intensité de fluorescence ainsi que la statistique de photons de centres émetteurs. En particulier, nous avons montré que le temps moyen entre l'émission de deux photons consécutifs par un fluorophore pouvait être contrôlé. Parallèlement à ces calculs, les propriétés optiques de nanostructures plasmoniques individuelles ont été étudiées expérimentalement. Nous avons caractérisé leurs RPS en champ lointain par des mesures d'extinction. La topographie du champ électrique à leur voisinage a été réalisée par la spectroscopie de photoluminescence à deux photons. La dynamique temporelle de nanostructures lithographiées d'or a finalement été étudiée en spectroscopie femtoseconde. La forte sensibilité de la position de la RPS à la forme et à la taille des objets nous a permis de détecter les modes de vibration acoustique et de mettre en évidence l'effet de l'environnement sur l'amortissement de ces vibrations.The interaction between an electromagnetic field and complex plasmonic nanostructures has been studied at different scales of space and time. From a theoretical point of view, the optical response of noble metal nanostructures characterized by surface plasmon resonances (SPR) has been investigated. Through various examples, we have shown that electromagnetic interactions between plasmonic nanostructures change both the distribution and the exaltation of the intensity and result in a redshift of the SPR. We have then calculated the induced charge density and we have identified the multipolar modes excited. Besides, we have used the peculiar distribution of the electric field near plasmonic nanostructures to change the lifetime, the fluorescence intensity and the photon statistics of an emitter. In particular, we have demonstrated that the average time between the emission of two consecutive photons by an isolated fluorophore can be controlled by changing its environment. In addition, the optical properties of individual plasmonic nanostructures have been studied experimentally. We have characterized their SPR in the far-field by measurements of extinction. The topography of the electric field in their vicinity has been carried out by two-photon photoluminescence. The vibrational dynamics of gold nanostructures has finally been studied by femtosecond spectroscopy. The high sensitivity of the position of the SPR to the shape and size of objects has allowed us to detect acoustic vibration modes and evidenced the effect of environment on their damping

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