Une première étape a consisté à synthétiser des nanotubes de carbone double-parois (DWNT) par dépôt chimique en phase vapeur (CCVD) à partir d'un catalyseur à base de MgO, qui a été réduit à 1000 °C, sous une atmosphère gazeuse H2/CH4 (18% en CH4). La sélectivité en DWNT observée après extraction par HCl est de ca. 80%. Avant et après une purification sous air, ces tubes de diamètres internes < ou = 2 nm, ont été remplis par action capillaire avec des précurseurs de fer et cobalt (FeI2, FeCl2, FeCp2 ou CoI2) en milieu sels fondus, suivi d'une réduction sous H2, afin de préparer des fils magnétiques à l'intérieur des DWNT, pour une application en hyperthermie. Les caractérisations Mössbauer après la réduction sous H2 des halogénures de fer@DWNT ont mis en évidence la présence des particules superparamagnétiques d'oxyde de Fe(III) (SPION), qui présentent un très grand intérêt, car elles sont sensibles aux champs magnétiques, sans retenir la magnétisation après l'enlèvement du champ. En parallèle, après la réduction du CoI2@DWNT, les expériences d'AGM et SQUID ont montré la présence des fils ferromagnétiques de cobalt, confinés à l'intérieur des DWNT (collaboration avec IFW-Dresde, Allemagne). En utilisant la même méthode de remplissage en sels fondus, des gadonanotubes (Gd3+@DWNT) ont été synthétisés pour l'imagerie par résonance magnétique (IRM). Des mesures préliminaires des temps de relaxation et le contrôle d'éventuelles fuites de métal hors des DWNT effectués sur plusieurs échantillons avec différentes concentrations en gadolinium. Les résultats se révèlent être encourageants: les échantillons de Gd3+@DWNT présentent une bonne stabilité dans le temps (plus de six mois) et des relaxivités élevées (approximativement cinq fois plus grandes que celles des principaux agents de contraste utilisés actuellement en clinique) - collaboration avec l'Hôpital Purpan-Toulouse, France.
Le remplissage en solution avec le sel di-phosphaté de chloroquine, un médicament anti-malarien, a aussi été accompli avec succès. Le test avec la luciférase, le test MTT de toxicité, ainsi que la MET-HR, EDX et l'analyse élémentaire ont mis en évidence le remplissage des DWNT et ont permis de quantifier le pourcentage de médicament dans l'échantillon (collaboration avec l'Université de Surrey, Angleterre).Narrow double-walled CNT (DWNT) were prepared by catalytic chemical vapour deposition (CCVD), using a MgO-based catalyst, which was reduced at 1000 °C in a mixture of H2/CH4, containing 18 mol % of CH4. The selectivity towards DWNT is ca. 80%. Before and after purification in air, these tubes with inner diameters < ou = 2 nm were filled by capillary action with iron and cobalt precursors (FeI2, FeCl2, FeCp2 or CoI2) in melted phases, followed by reduction in H2, in order to prepare magnetic nanowires inside the DWNT for hyperthermia application. The Mössbauer characterizations after reduction of the iron halides@DWNT in H2, have evidenced the presence of superparamagnetic nanoparticles of Fe(III) oxides (SPION), which present very high interest, as they are sensitive to magnetic fields, without retaining magnetisation after removal of the latter. In parallel, after reduction of the CoI2@DWNT, AGM and SQUID measurements revealed the presence of ferromagnetic nanowires of cobalt confined in DWNT (collaboration with IFW-Dresden, Germany). Using the same method of filling in melted phase, gadonanotubes (Gd3+@DWNT) were synthesized for magnetic resonance imaging (MRI). Preliminary measurements of relaxation times and the control of possible leaks of metal outside DWNT were achieved on several samples with different concentrations of gadolinium. The results are encouraging: Gd3+@DWNT samples present a good stability in time (over twenty three days) and high relaxivities (about five times greater than the current main clinical agents) - collaboration with the Hospital of Purpan-Toulouse, France. Filling in solution with chloroquine diphosphate salt, an antimalarian drug was also successfully achieved. Luciferase assay, MTT toxicity test, as well as HRTEM, EDX and elemental analysis were performed, in order to prove the filling and to quantify the percent of the drug in the sample (collaboration with the University of Surrey, England)
