Schneider, Stefan

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AbstractThis thesis deals with the evaluation of the electrospray deposition (ESD) techniquefor hole-transport layers in organic light-emitting diodes.The motivation of this work is based on the properties of the ESD process. Onthe one hand, it is a continuous process under atmospheric pressure and can there-fore be easily implemented into low-cost endless fabrication for organic electronics.On the other hand, the deposition of layers via electrospray results in porous mor-phologies that are not accessible by other common deposition techniques. Suchmorphologies have the potential to be used for improving the light-output of thelight-emitting diodes. Furthermore, the electrospray process allows for a mask-lessstructured deposition and is scalable to any desired substrate size.The thesis starts with the construction of a ESD setup. The focus was on obtaininga reproducible deposition process and having easy access to various parametersthat influence the deposited layers morphology. With this apparatus fundamentalinvestigations of the ESD process are presented in Section 4.1 by means of the hole-transport material TPD. Systematic trends are revealed regarding the concentrationof the spray solution, the deposition distance and the flow rate. These parametersare a necessary tool for adjusting the process in order to achieve desired morphol-ogy of the deposited layer. The feature sizes of the deposited layer range from 20to 550 nm.The second part deals with the mask-less structured electrospray deposition offunctional materials. The spray plume, which consists of charged droplets, is di-rected by external fields. The structured deposition onto pre-structured substratesis demonstrated and also the selective coating of attractive poled regions and themasking of region, that need to remain uncoated, via repulsive potentials. Further-more, the application of a dynamically steered electro-lens is presented enablingfor 3-dimensional shaping of the deposited coating. The deposited coatings areshaped as pyramids, lenses or tent-like.In the third part of this thesis, electrospray deposited hole-transport layers are elec-trically and optically characterized. It is found that their electrical properties equaltheir spin-coated analogues, but due to their morphology, these layers exhibit areduced refractive index of about 1.42 (∆n=0.2), which can be used for improvedout-coupling of light.That diodes, which contain such electrospray deposited layer, exhibit an enhancedlight-output has been demonstrated by means of a simple, green-emitting OLEDstack that is deposited via thermal evaporation on top of the electrospray depositedlayer. This results in an increased performance of up to 40% in external quantumefficiency.To verify these results, the layers are inserted into optimized diode stacks, whichexhibit state-of-the-art performances. In red-emitting diodes, the improvement isabout 25%, whereas an improvement of 15-23% in external quantum efficiencyis found for white-emitting diodes. Furthermore, the devices with electrospraydeposited layers show a enhanced angle-dependent color stability for the white-emitting diode and also the lifetime is found to equal the one of the optimizedstate-of-the-art stacks.The last part of this thesis demonstrates the scalability of the deposition process ina proof-of-concept study. The simultaneous coating of multiple substrates as wellas the large area deposition with a multi nozzle array is presented.KurzzusammenfassungDie vorliegende Doktorarbeit beschäftigt sich mit der Evaluation der ElektrosprayBeschichtung (ESD) von Lochtransport Schichten in organischen Leuchtdioden.Die Motivation dieser Arbeit basiert auf den Eigenschaften des ESD Prozesses.Auf der einen Seite handelt es sich um einen kontinuierlichen Prozess bei atmo-sphärischem Druck und kann deshalb einfach in kostengünstige Endlosverfahrenfür organische Elektronik implementiert werden. Auf der anderen Seite ermöglichtdie Abscheidung von Schichten über Elektrospray poröse Morphologien, die mitanderen herkömmlichen Abscheidungsverfahren nicht zugänglich sind. SolcheMorphologien haben das Potential, für eine verbesserte Lichtausbeute in Leucht-dioden eingesetzt zu werden. Des Weiteren ermöglicht das Elektrosprayverfahreneine strukturierte maskenlose Abscheidung und kann für beliebige Substratgrößenskaliert werden.Die Arbeit beginnt mit der Konstruktion des ESD Setups. Dabei lag der Fokus da-rauf, einen reproduzierbaren Prozess zu ermöglichen und einfachen Zugriff auf diemorphologie-beeinflussenden Parameter zu haben. Mit diesem Apparat werdendann zunächst einige fundamentale Untersuchungen des Elektrosprayprozesses inAbschnitt 4.1 präsentiert. Die Untersuchungen werden anhand des Loch-transportMaterials TPD durchgeführt und systematische Trends, betreffend Konzentrationder Spraylösung, des Sprayabstandes, der Flussrate, der Kapillargröße, der Spray-geometrie und der verwendeten Lösungsmittel werden aufgezeigt. Diese Param-eter sind ein notwendiges Hilfsmittel, um den Sprayprozess derart anzupassen,dass die gewünschte Morphologie der abgeschiedenen Schicht erreicht wird. DieStrukturgrößen der abgeschiedenen Schichten liegen zwischen 20 und 550 nm.Der zweite Teil beschäftigt sich mit der maskenlosen, strukturierten Abscheidungvon funktionellen Materialien. Die Spraywolke, die aus geladenen Tröpfchen be-steht, wird durch äußere elektrische Felder gelenkt. Die Abscheidung auf vorstruk-turierten Substraten wird demonstriert und außerdem die selektive Beschichtungvon attraktiv gepolten Regionen und das Maskieren von Regionen, welche unbe-schichtet bleiben sollen, durch abweisende Potentiale. In diesem Abschnitt wirdaußerdem die Anwendung von dynamisch gesteuerten Elektrolinsen präsentiert,die eine 3-dimensionale Formgebung der abgeschiedenen Beschichtung ermöglicht.Die abgeschiedenen Beschichtungen werden zu Pyramiden, Linsen oder zelt-artiggeformt.Im dritten Teil der Arbeit werden Lochtransport Schichten, die mit Elektrosprayabgeschieden wurden, elektrisch und optisch charakterisiert. Die elektrischen Ei-genschaften gleichen denen der durch Aufschleudern abgeschiedenen Variante,aber aufgrund ihrer Morphologie weisen diese Schichten einen reduzierten Brech-ungsindex von ca. 1,42 (∆n=0,2) auf, der für verbesserte Auskopplung von Lichteingesetzt werden kann.Dass Dioden, die durch Elektrospray abgeschiedene Schichten enthalten, einen er-höhte Lichtausbeute aufweisen, wird anhand eines einfachen grün-emittierendenOLED-Stacks demonstriert, welcher durch thermisches Aufdampfen auf die elektro-spray-deponierte Schicht aufgebracht wird. Dieser zeigt eine verbesserte Leistungvon bis zu 40 % in externer Quanteneffizienz.Um diese Ergebnisse zu bestätigen, werden die Schichten in optimierte Dioden-stacks, die eine Performance auf dem Stand der Technik aufweisen, eingebaut. Inrot-emittierenden Dioden wurde eine Verbesserung von 25 %, während in weiß-emittierenden eine Verbesserung von 15-23 % in externer Quanteneffizienz erreichtwurde. Des Weiteren zeigten die Bauteile der weißen Dioden mit elektrospray-deponierten Schichten eine verbesserte winkelabhängige Farbstabilität und auchdie Lebensdauer der rot-emittierenden Dioden glich der, der optimierten Stand-der-Technik Stacks.Der letzte Teil dieser Arbeit demonstriert die Skalierbarkeit des Abscheidungspro-zesses in einer Machbarkeitsstudie. Sowohl die gleichzeitige Beschichtung vonmehreren Substraten als auch die großflächige Beschichtung mit einem Kapillar-array wird präsentiert.

Electrospray Deposition of Hole-Transport Layers for Controlling the Lightmanagement in Organic Light-Emitting Diodes

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